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蒙脱石负载纳米铁颗粒去除水中硝基苯和六价铬的研究

作　者: 黎淑贞
导　师: 吴平霄
学　校: 华南理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 零价铁 纳米铁颗粒 有机蒙脱石 六价铬 硝基苯
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


纳米铁颗粒具有很高的活性和比表面积,目前已用于地下水中难降解有机物、农药、重金属、无机盐的处理,土壤的修复,饮用水的深度处理等环境领域,但纳米铁颗粒的分散性和稳定性差,在水中容易团聚成块状。为了使纳米铁颗粒分散均匀,需要对水体进行搅拌,而剧烈的搅拌会增加水中氧气的浓度,加速纳米铁颗粒被氧化的速度,降低了纳米铁的活性和反应的效率,这是纳米铁颗粒目前得不到广泛利用的原因之一。本研究通过添加载体材料,改良纳米铁颗粒的制备方法,改进材料的物理和化学性能,使纳米铁颗粒具有更好的稳定性和分散性。以环保的蒙脱石（Mont）和十六烷基三甲基溴化铵改性的有机蒙脱石（HDTMA-Mont）作为载体,合成纳米铁颗粒Mont/iron和HDTMA-Mont/iron。采用X射线衍射分析,红外光谱分析,透射电镜,X射线光电子能谱,氮气吸附-脱附比表面积分析,X射线精细结构分析等现代光谱与显微技术观察颗粒的粒径,结构,元素的分布情况和形态变化,研究蒙脱石载体的存在以及表面活性剂的加入对纳米铁团聚和颗粒大小的影响。分别选择有机物硝基苯和无机物六价铬为目标污染物,评估纳米铁颗粒的吸附降解能力。论文取得了以下研究成果:1.以蒙脱石和有机蒙脱石为载体,在没有惰性气体保护的情况下,通过NaBH4还原Fe2+成功制备了负载在蒙脱石上的纳米铁颗粒（Mont/iron）和负载在有机蒙脱石上的纳米铁颗粒（HDTMA-Mont/iron）。纳米铁颗粒的粒径为20-100 nm,抗氧化能力较好,在常温常压的条件下能够稳定存在。Mont/iron和HDTMA-Mont/iron的比表面积为28.7 m2/g和38.1 m2/g,颗粒呈分散的点状;而没有添加载体的纳米铁（Nano-iron）比表面积为24.3 m2/g,颗粒呈链状和网状。有机蒙脱石的加入减少了纳米铁颗粒的团聚,降低了颗粒的粒径。纳米铁颗粒主要由零价铁和少量氧化铁组成,Nano-iron, Mont/iron和HDTMA-Mont/iron中铁的相对含量分别为89.6%, 60.5%和52.2%。X射线光电子能谱的结果表明纳米铁颗粒的表面主要由（羟基）氧化铁组成,内部由单质铁组成的壳-核结构。2.三种纳米铁材料对水中六价铬和硝基苯的去除效果依次为:HDTMA-Mont/iron > Mont/iron > Nano-iron。负载在有机蒙脱石上的纳米颗粒主要分散在蒙脱石颗粒外表面和颗粒之间的空隙内,形成典型的“卡房结构”,分散性更好、团聚程度更低,活性更强。纳米铁颗粒对Cr（Ⅵ）的去除结果受pH值影响较大,实验结果得出纳米颗粒去除Cr（Ⅵ）的作用机制为Cr（Ⅲ）先被吸附到纳米铁颗粒表面,再被还原为Cr（Ⅲ）。X射线光电子能谱和X射线精细结构分析证实反应产物中的Cr元素全部是以Cr（Ⅲ）化合物的形式沉淀下来的。紫外可见分光光度计扫描的结果表明纳米铁颗粒还原硝基苯的主产物为苯胺和少量副产物亚硝基苯。

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-12
第一章 绪论  12-18
  1.1 纳米铁颗粒的结构性质  12
  1.2 纳米铁颗粒在环境中的应用  12-13
  1.3 纳米铁颗粒的制备方法  13-14
  1.4 蒙脱石的结构与性质  14-15
    1.4.1 蒙脱石的结构  14-15
    1.4.2 蒙脱石的物理化学性质  15
    1.4.3 蒙脱石的改性方法  15
  1.5 本课题研究的目的与意义  15-16
  1.6 本课题的研究内容  16-18
第二章 纳米铁颗粒去除Cr(Ⅵ)和硝基苯的理论基础  18-25
  2.1 纳米铁颗粒的改性方法  18-19
  2.2 有机蒙脱石的研究现状  19-20
  2.3 含Cr(Ⅵ)废水的性质与处理方法  20-22
    2.3.1 含Cr(Ⅵ)废水的来源与危害  20-21
    2.3.2 含Cr(Ⅵ)废水的处理方法  21-22
  2.4 硝基苯废水的性质与处理方法  22-25
    2.4.1 硝基苯的来源与危害  22-23
    2.4.2 硝基苯的处理方法  23-25
第三章 材料的分析和表征方法  25-29
  3.1 材料的表征方法  25-29
    3.1.1 比表面积分析  25
    3.1.2 透射电子显微镜分析  25
    3.1.3 X 射线衍射分析  25-26
    3.1.4 红外吸收光谱分析  26-27
    3.1.5 X 射线光电子能谱分析  27
    3.1.6 X 射线吸收精细结构分析  27-29
第四章 蒙脱石负载纳米铁颗粒的制备与表征  29-41
  4.1 引言  29
  4.2 实验部分  29-31
    4.2.1 材料  29
    4.2.2 纳米铁颗粒的制备  29-30
    4.2.3 表征方法  30-31
  4.3 结果与讨论  31-39
    4.3.1 材料的比表面积  31-32
    4.3.2 纳米颗粒大小与粒径  32-33
    4.3.3 材料的晶体结构与组成  33-35
    4.3.4 材料的官能团变化  35-37
    4.3.5 纳米铁颗粒的壳-核结构  37-39
  4.4 本章小结  39-41
第五章 负载纳米铁去除水中Cr(Ⅵ)的研究  41-54
  5.1 引言  41
  5.2 实验部分  41-43
    5.2.1 材料制备  41-42
    5.2.2 Cr(Ⅵ)的去除  42
    5.2.3 材料结构分析和反应机理分析的方法  42-43
  5.3 结果与分析  43-52
    5.3.1 不同材料对Cr(Ⅵ)的去除效果  43-45
    5.3.2 pH 对Cr(Ⅵ)去除效果的影响  45-46
    5.3.3 材料的投加量和Cr(Ⅵ)的初始浓度对去除效果的影响  46-47
    5.3.4 HDTMA-Mont/iron 的稳定性  47-48
    5.3.5 材料的结构分析  48-49
    5.3.6 XPS 分析Cr(Ⅵ)的去除机理  49-51
    5.3.7 XANES 分析Cr(Ⅵ)的去除机理  51-52
  5.4 本章小结  52-54
第六章 负载纳米铁去除水中硝基苯的研究  54-59
  6.1 引言  54
  6.2 实验部分  54
  6.3 结果与分析  54-57
    6.3.1 硝基苯的去除效果  54-55
    6.3.2 硝基苯的去除机理研究  55-57
  6.4 本章小结  57-59
结论  59-63
  1 结论与创新  59-61
    1.1 有机蒙脱石负载纳米铁颗粒的性质  59
    1.2 负载纳米铁颗粒去除水中Cr(Ⅵ)的研究结论  59-60
    1.3 负载纳米铁颗粒去除水中硝基苯的研究结论  60
    1.4 本研究的创新之处  60-61
    1.5 本研究的不足之处  61
  2 展望  61-63
参考文献  63-71
攻读硕士学位期间发表的学术论文  71-72
致谢  72-73
附件  73

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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