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无溶剂条件下反应控制相转移催化氯丙烯氧化制环氧氯丙烷研究

作　者: 刘声
导　师: 安庆大
学　校: 大连工业大学
专　业: 化学工艺
关键词: 氯丙烯 反应控制相转移 H2O2 环氧化 环氧氯丙烷 动力学
分类号: TQ232
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 5次
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内容摘要


环氧氯丙烷是一种重要的有机化工原料和中间体。目前我国环氧氯丙烷生产方法主要为丙烯高温氯化法，生产工艺污染严重。本论文着眼工业化，开发一种高活性的，无溶剂条件下氯丙烯环氧化的绿色工艺。本论文系统地研究了无溶剂条件下，H2O2为氧源，反应控制相转移催化剂[(C16H33（70%）+C18H37（30%）)N（CH3）3]3[PW4O16]催化氯丙烯环氧化制环氧氯丙烷反应。首先，在已有工作基础上，对磷钨杂多酸盐催化氯丙烯环氧化反应条件进行优化。结果表明，在氯丙烯/H2O2/催化剂（摩尔比）=400:100:1条件下，5055oC反应3h,环氧氯丙烷的收率为8587%。在NaH2PO4存在下，催化剂循环使用5次，活性无明显降低。新鲜催化剂和回收催化剂的31P MAS NMR谱分析结果表明NaH2PO4对催化剂结构和组成具有稳定作用。其次，对无溶剂条件下氯丙烯环氧化反应的动力学进行了研究。确定在氯丙烯环氧化反应中，H2O2反应级数为零级。考察了H2O2浓度、NaH2PO4、氯丙烯与H2O2摩尔比对氯丙烯环氧化催化反应速率的影响。最后，对反应过程中双氧水的无效分解进行研究。结果表明，H2O2的浓度越高，分解速度越快。添加NaH2PO4可以缓解H2O2的分解速率。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第一章 绪论  9-24
  1.1 概述  9-11
    1.1.1 环氧氯丙烷概述  9
    1.1.2 环氧氯丙烷的用途及背景  9-11
      1.1.2.1 环氧氯丙烷的用途  9-10
      1.1.2.2 环氧氯丙烷市场及其背景  10-11
  1.2 传统环氧氯丙烷生产方法  11-13
    1.2.1 氯醇法  11-12
    1.2.2 醋酸烯丙酯法  12-13
  1.3 其他合成方法  13-17
    1.3.1 丙烯醛法  13
    1.3.2 丙酮法  13
    1.3.3 氯丙烯直接环氧化法  13-14
    1.3.4 Interox 法  14
    1.3.5 甘油法工艺  14-17
  1.4 以双氧水为氧源的绿色工艺方法  17-22
    1.4.1 钛硅分子筛体系  17-19
    1.4.2 磷钨杂多酸盐体系  19-22
  1.5 论文选题依据  22-24
第二章 实验部分  24-30
  2.1 试剂与仪器  24-25
    2.1.1 主要试剂  24
    2.1.2 实验仪器  24-25
  2.2 催化剂的制备  25-26
    2.2.1 催化剂制备  25
    2.2.2 实验操作步骤  25
    2.2.3 产物分析  25-26
    2.2.4 催化剂表征  26
  2.3 产物的分析  26-27
    2.3.1 产物的定性定量分析  26
    2.3.2 气象色谱分析条件  26-27
      2.3.2.1 定量分析方法  26-27
      2.3.2.2 定量计算  27
  2.4 标准溶液的配制与标定  27-30
    2.4.1 高锰酸钾标准溶液的配制与标定  27-28
    2.4.2 硫代硫酸钠标准溶液配制与标定  28
    2.4.3 H_2O_2含量的标定  28-30
第三章 无溶剂条件下反应控制相转移催化氯丙烯氧化制环氧氯丙烷的研究  30-57
  3.1 催化剂稳定性的考察  30-32
  3.2 基本反应操作  32-33
  3.3 各因素对氯丙烯环氧化反应的考察  33-44
    3.3.1 反应温度对氯丙烯氧化反应的考察  33-37
      3.3.1.1 40oC 时反应时间对环氧化反应的影响  33-34
      3.3.1.2 45oC 时反应时间对环氧化反应的影响  34
      3.3.1.3 50oC 时反应时间对环氧化反应的影响  34-35
      3.3.1.4 55oC 时反应时间对环氧化反应的影响  35-36
      3.3.1.5 60oC 时反应时间对环氧化反应的影响  36
      3.3.1.6 不同温度对反应的影响  36-37
    3.3.2 氯丙烯与 H_2O_2摩尔比对反应的影响  37-41
      3.3.2.1 氯丙烯与 H_2O_2摩尔比为 8:1 时反应时间对环氧化反应的影响  37-38
      3.3.2.2 氯丙烯与 H_2O_2摩尔比为 6:1 时反应时间对环氧化的影响  38-39
      3.3.2.3 氯丙烯与 H_2O_2摩尔比为 3:1 时反应时间对环氧化反应的影响  39-40
      3.3.2.4 氯丙烯与 H_2O_2摩尔比对反应的影响  40-41
    3.3.3 H_2O_2浓度对反应的影响  41-43
      3.3.3.1 H_2O_2浓度为 15%时反应时间对环氧化反应的影响  41
      3.3.3.2 H_2O_2浓度为 30%时反应时间对环氧化反应的影响  41-42
      3.3.3.3 H_2O_2浓度的影响  42-43
    3.3.4 反应时间的考察  43
    3.3.5 添加剂对氯丙烯环氧化的影响  43-44
  3.4 氯丙烯环氧化动力学研究  44-53
    3.4.1 磷钨杂多酸盐催化的氯丙烯环氧化的动力学表述  44-46
    3.4.2 H_2O_2反应级数的实验确定  46
    3.4.3 各因素对氯丙烯环氧化反应动力学的影响  46-53
      3.4.3.1 反应温度对氯丙烯环氧化动力学的影响  46-48
      3.4.3.2 氯丙烯与 H_2O_2摩尔比对氯丙烯环氧化动力学的影响  48-50
      3.4.3.3 H_2O_2浓度对氯丙烯环氧化动力学的影响  50-51
      3.4.3.4 加入添加剂对氯丙烯环氧化动力学的影响  51
      3.4.3.5 氯丙烯环氧化催化反应的活化能  51-53
  3.5 H_2O_2分解量的分析  53-57
    3.5.1 基本操作  53
    3.5.2 浓度为 50%的 H_2O_2分解量  53-54
    3.5.3 浓度为 30%的 H_2O_2分解量  54
    3.5.4 浓度为 15%的 H_2O_2分解量  54-55
    3.5.5 浓度对 H_2O_2分解的影响  55-56
    3.5.6 添加 NaH_2PO_4对 H_2O_2分解的影响  56-57
第四章 结论  57-58
参考文献  58-61
致谢  61

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 碳环化合物、脂环族化合物的生产 > 卤代脂环烃
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