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泡沫镍载氧化钛基光阳极制备及其液相光电催化降解性能

作　者: 曾孟雄
导　师: 李佑稷
学　校: 吉首大学
专　业: 应用化学
关键词: 二氧化钛泡沫镍活性炭银掺杂光电催化亚甲基蓝
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

本文以泡沫镍为载体，活性炭为造孔剂，采用硬模板法制备泡沫镍负载多孔TiO₂光阳极，并以其作为工作电极，铜电极为对电极，在自制的光电催化反应器中，以亚甲基蓝为目标降解物，在紫外光照射下对泡沫镍负载多孔TiO₂光电极的光电催化性能进行研究。探讨了负载次数、不同活性炭掺杂量、外加阳极偏压、通气速率和亚甲基蓝初始浓度等因素对其光电催化降解效率的影响。结果表明：光与电的协同催化作用和加入活性炭造孔剂都大大提高TiO₂的光电催化性能，另外，存在最佳的光电催化降解条件，即当负载次数为4次、外加阳极偏压为3V、通气速率为40L/h和亚甲基蓝次数浓度为1mg/L时，催化降解效率最高，反应150min后亚甲基蓝的降解率达到99%。同时发现亚甲基蓝在光电催化降解过程中，通过自由基的氧化发生了C=N键的断裂去甲基化，最后被降解为H2O和CO2。以泡沫镍为载体，活性炭为造孔剂，硝酸银为银源，采用硬模板法制备泡沫镍负载Ag掺杂多孔TiO₂光阳极，并在紫外光照射下测试其光电催化性能，用XRD、SEM、TEM、XPS和TG-DTA等对其结构和形貌进行表征。SEM分析表明，活性炭造孔的薄膜电极表面凹凸不平且呈现多孔结构；XRD分析发现，TiO₂的结构主要以锐钛矿型为主，Ag掺杂对TiO₂的结构影响较小。催化性能测试结果表明：Ag掺杂量为0.3%的泡沫镍负载Ag掺杂多孔TiO₂光电极对亚甲基蓝的光电催化降解效果最好，且在负载次数为4次、外加阳极偏压为3V、pH值为9和亚甲基蓝初始浓度为2mg/L时，催化降解效率最高，反应150min后亚甲基蓝的降解率达99%。光电极循环使用5次后对亚甲基蓝的催化降解效率仍可达80%。探讨了泡沫镍负载Ag掺杂TiO₂光阳极光电催化、光催化和电催化降解亚甲基蓝的动力学规律，并研究了不同亚甲基蓝初始浓度的光电催化降解过程，经试验表明均符合一级反应动力学方程。光电催化降解过程的反应速率遵循非均相的Langmuir-Hinshelwood动力学方程。动力学方程可表示为：y=7.07x+23.85，则其光电催化表面反应速率常数kc=0.1414mg·L^-1·min^-1，吸附反应平衡常数Kc=0.299L·mg^-1。

全文目录

摘要  10-11
ABSTRACT  11-12
第1章绪论  12-25
  1.1 TiO_2光催化氧化技术  12-15
    1.1.1 TiO_2光催化的机理  12-14
    1.1.2 TiO_2光催化的研究现状  14-15
  1.2 TiO_2光催化剂活性提高的方法和途径  15-18
    1.2.1 TiO_2表面沉积贵金属离子  15
    1.2.2 复合半导体  15-16
    1.2.3 金属离子掺杂  16-17
    1.2.4 表面光敏化  17-18
  1.3 光催化技术与其他降解方法的联用  18
  1.4 光电协同催化氧化技术  18-21
    1.4.1 光电催化反应发展进程及其机理  18-19
    1.4.2 光电极的制备及光电反应系统  19-20
    1.4.3 光电化学反应器结构和类型  20
    1.4.4 TiO_2光电催化过程理论分析  20-21
  1.5 我国的水污染状况  21
  1.6 印染污水处理的现状和进展  21-23
    1.6.1 染料的分类  21-22
    1.6.2 染料废水的常用处理技术  22-23
  1.7 本研究课题的提出  23
  1.8 反应目标物的选取  23-25
第2章实验和表征方法  25-29
  2.1 实验试剂及仪器  25-26
    2.1.1 实验试剂及原料  25-26
    2.1.2 实验仪器及设备  26
  2.2 反应装置  26-27
  2.3 实验方法  27-28
    2.3.1 光阳极的制备  27
    2.3.2 光电催化  27-28
  2.4 表征方法  28-29
    2.4.1 差热-热重分析(TG-DTA)  28
    2.4.2 X 射线粉末衍射分析(XRD)  28
    2.4.3 红外光谱分析(IR)  28
    2.4.4 扫描电子显微镜分析(SEM)  28
    2.4.5 X 射线光电子能谱分析(XPS)  28-29
第3章泡沫镍负载多孔 TiO_2光阳极的制备及其光电催化活性研究  29-40
  3.1 催化剂的制备与表征  29-32
    3.1.1 泡沫镍负载多孔 TiO_2光阳极的制备  29-30
    3.1.2 泡沫镍负载多孔 TiO_2光阳极的表征  30-32
  3.2 泡沫镍负载多孔 TiO_2薄膜电极光电催化降解亚甲基蓝  32-37
    3.2.1 负载次数对催化剂催化性能的影响  32-33
    3.2.2 光电催化、光催化和电催化对 MB 降解比较  33-34
    3.2.3 活性炭模板量对薄膜电极催化性能影响  34-35
    3.2.4 阳极偏压对光电催化降解的影响  35-36
    3.2.5 通气速率对光电催化降解的影响  36
    3.2.6 亚甲基蓝初始溶液浓度对光电催化降解的影响  36-37
  3.3 降解过程中染料的光谱分析及其降解机理  37-38
  3.4 小结  38-40
第4章泡沫镍负载多孔 Ag-TiO_2光阳极的制备及其光电催化活性研究  40-52
  4.1 催化剂的制备与表征  40-45
    4.1.1 泡沫镍负载多孔 Ag-TiO_2光阳极的制备  40-41
    4.1.2 泡沫镍负载多孔 Ag-TiO_2光阳极的表征  41-45
  4.2 泡沫镍负载多孔 Ag-TiO_2薄膜电极光电催化降解亚甲基蓝  45-51
    4.2.1 负载次数对催化剂催化性能的影响  46
    4.2.2 Ag 掺杂量对多孔 Ag-TiO_2薄膜电极光电催化性能的影响  46-47
    4.2.3 光电催化、光催化和电催化对 MB 降解比较  47-48
    4.2.4 外加电极电位对 MB 光电降解的影响  48-49
    4.2.5 溶液初始 pH 值对 MB 光电降解的影响  49-50
    4.2.6 MB 溶液初始浓度的影响  50
    4.2.7 泡沫镍负载多孔 Ag-TiO_2光阳极的稳定性  50-51
  4.3 小结  51-52
第5章光电催化反应动力学研究  52-57
  5.1 光催化、光电催化的降解动力学常数的比较  52-53
  5.2 优化条件下光电催化在不同反应物浓度的动力学常数  53-54
    5.2.1 MB 初始浓度对催化反应的影响  53
    5.2.2 不同 MB 初始浓度下的动力学常数  53-54
  5.3 光电催化反应动力学模型的建立  54-56
  5.4 小结  56-57
结束语  57-58
致谢  58-59
参考文献  59-64
作者在学期间取得的学术成果  64

泡沫镍载氧化钛基光阳极制备及其液相光电催化降解性能

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