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离子液体吸收氨气的应用基础研究

作　者: 李桂华
导　师: 李建伟
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 离子液体气液相平衡热力学性质含氨废气
分类号: TQ028.15
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

针对现有NH3吸收技术的局限性和离子液体的几乎不挥发、溶解性强等优良特性,本文提出了利用离子液体固定转化NH3、实现从工业废气到化工产品的资源化利用过程。系统地研究了常规咪唑类离子液体与NH3的相平衡关系,以期为离子液体固定转化NH3提供了理论依据,并为离子液体数据库提供物性和热力学数据。(1)搭建了气液相平衡装置。采用静态法和在0～1MPa压力范围内,分别测定了293.15K、298.15K、313.15K、323.15K、333.15K温度下、NH3在离子液体[CnMIM][BF4] (n=2,4,6,8,)中的溶解度。结果表明,氨气在所研究的离子液体中的溶解度随压力的升高而升高,随温度的降低而升高,随离子液体中阳离子烷基碳链链长的增加而增大。(2)建立了氨气溶解于离子液体的热力学模型,计算出溶解过程中的ΔsolG、ΔsolH、AsolS和A solCp等热力学性质。(3)研究了水含量对氨气在离子液体[C8MIM][BF4]中溶解度的影响。测定温度为313.15K,压力在0～1MPa之间时,NH3在水含量分别为0.93%,21.28%,28.67%的[C8MIM][BF4]中的溶解度。研究结果表明,纯[C8MIM][BF4]对氨气的溶解能力高于少量含水的[C8MIM][BF4],并且在测定范围内随着水含量的增加,[C8MIM][BF4]对氨气的溶解能力减弱。这是因为,氨气在[C8MIM][BF4]中的溶解主要为物理吸收过程,在此过程中氨气需占据[C8MIM][BF4]结构中的空穴位置。当在[C8MIM][BF4]中加入少量的水时,水分子将占据离子液体分子间的空隙,从而导致离子液体可吸收氨气的体积减少,所以在离子液体为主相区内随着水含量的增加,[C8MIM][BF4]对氨气的吸收能力减弱。(4)根据NH3的碱性以及离子液体的可设计性,合成了两种酸性离子液体：[HSO3MIM][BF4]和[HSO3MIM][HSO4]。研究了氨气在其中的溶解行为。结果表明,氨气与两种酸性离子液体发生化学反应,生成中间体1-甲基-3-丁基咪唑磺酸盐和相对应的铵盐。常温常压下氨气在[HSO3MIM][BF4]和[HSO3MIM][HSO4]两种酸性离子液体中的溶解度分别为0.8578和0.9024。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-12
第一章前言  12-14
第二章文献综述  14-28
  2.1 回收利用NH_3的主要工艺  14-16
    2.1.1 化学吸收  14-15
    2.1.2 物理吸收  15
    2.1.3 催化分解  15
    2.1.4 有氧催化分解  15-16
  2.2 离子液体  16-19
    2.2.1 离子液体的组成与分类  16-17
    2.2.2 离子液体的发展历程  17-18
    2.2.3 离子液体的特性及应用  18-19
  2.3 离子液体固定气体  19-21
  2.4 相平衡的测定方法  21-23
    2.4.1 直接法  22-23
    2.4.2 间接法  23
  2.5 相平衡热力学  23-26
    2.5.1 气体溶解度的表示方法  23-25
    2.5.2 热力学性质的计算  25-26
  2.6 课题的提出  26
  2.7 研究内容及意义  26-28
第三章咪唑类离子液体和氨气的气液相平衡研究  28-47
  3.1 实验过程  28-32
    3.1.1 实验试剂  28
    3.1.2 试剂的纯化  28
    3.1.3 实验装置  28-30
    3.1.4 实验过程  30-31
    3.1.5 实验可靠性和稳定性的检验  31-32
  3.2 相平衡关系  32-45
    3.2.1 氨气与离子液体中的相平衡关系  32-35
    3.2.2 NH_3在离子液体中的热力学性质  35-42
      3.2.2.1 NH_3在离子液体中的亨利系数和偏摩尔体积  35-38
      3.2.2.2 溶液的热力学性质  38-42
    3.2.3 离子液体的结构对NH_3溶解度的影响  42-45
  3.3 溶解机理  45-46
  3.4 小结  46-47
第四章氨气在离子液体-水复合体系中的溶解度  47-52
  4.1 实验试剂  47
  4.2 氨气与不同水含量离子液体的气液相平衡关系  47-48
  4.3 NH_3在不同水含量离子液体中的热力学性质  48-50
  4.4 溶解机理  50
  4.5 小结  50-52
第五章新型酸性离子液体的合成及其在吸收NH_3中的应用  52-66
  5.1 酸性离子液体的合成  52-57
    5.1.1 合成原料  52
    5.1.2 合成仪器  52
    5.1.3 合成过程  52-53
    5.1.4 合成结果  53-57
  5.2 酸性离子液体在吸收氨气中的应用  57-64
    5.2.1 定性实验  58-62
      5.2.1.1 定性实验装置  58
      5.2.1.2 定性实验过程  58-59
      5.2.1.3 定性实验结果  59-62
    5.2.2 定量实验  62-64
      5.2.2.1 定量实验装置  63
      5.2.2.2 定量实验过程  63-64
      5.2.2.3 定量实验结果  64
  5.3 小结  64-66
第六章总结论  66-68
  6.1 主要研究结论  66-67
  6.2 建议与展望  67-68
参考文献  68-71
致谢  71-72
研究成果及发表的学术论文  72-73
作者和导师简介  73-74

离子液体吸收氨气的应用基础研究

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