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丝胶蛋白基环境敏感性互穿网络水凝胶及其在药物控释中的应用

作　者: 吴雯
导　师: 王利群；孙维林
学　校: 浙江大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 水凝胶互穿网络丝胶蛋白聚(N-异丙基丙烯酰胺)聚甲基丙烯酸药物控释
分类号: TQ460.1
类　型: 博士论文
年　份: 2006年
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内容摘要

天然蚕丝蛋白质主要包含丝胶蛋白和丝素蛋白两种组成,丝胶蛋白在蚕丝加工过程中大量废弃,是十分宝贵的天然蛋白质资源。研究表明丝胶蛋白具有生物相容性和生物活性等特性,可形成凝胶、膜、泡沫、纤维等应用性材料。为了充分利用丝胶蛋白的功能特性,本文主要以丝胶蛋白为原料,通过互穿网络的方法制备环境敏感性-智能型水凝胶。并对这种环境敏感性水凝胶作为蛋白药物载体,在药物控制释放体系中的应用作了一些有意义的工作。首先通过同步互穿网络方法制备丝胶蛋白(SS)/聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAm)为组分的温度敏感性互穿网络(IPN)水凝胶。利用示差量热扫描(DSC)和傅立叶红外光谱(FTIR)分析IPN的相容性,水凝胶均表现为一个玻璃化转变温度(T_g),表明SS与PNIPAAm具有一定的混容性,两者分子间氢键可能促进其混容性。水凝胶的微观形态对其性能有很大的影响,因此利用透射电镜(TEM)和扫描电镜(SEM)对IPN的微观形态进行研究。TEM照片显示两组分之间存在微相分离,当SS含量为50wt%时,相界模糊,相畴尺寸较小,互穿效果较好。溶胀状态水凝胶的SEM图片显示,水凝胶具有清晰的网络结构,孔壁厚度相差甚微,网孔尺寸随IPN水凝胶中SS含量增加而减小。DSC和热重分析(TGA)研究IPN的最低临界溶解温度(LCST)和热稳定性,LCST随SS含量的增加略有上升,同时SS的热稳定性随着PNIPAAm的加入而增加。详细研究了SS/PNIPAAm水凝胶的动态溶胀行为,动态退溶胀行为和动态溶胀-退溶胀可逆行为,以及环境温度和溶胀介质pH值对于平衡溶胀度的影响。结果表明低于LCST,溶胀速率受到高分子链的松弛和水分子扩散的共同影响;温度高于LCST,溶胀速率则主要取决于高分子链的松弛。IPN水凝胶表现出良好的温度刺激响应性,在接近LCST附近,平衡溶胀度迅速降低,且PNIPAAm含量越高,其降低程度越明显。同时IPN水凝胶还具有pH值刺激响应性,平衡溶胀度在pH4.4(接近SS的等电点)的介质中出现极小值,在pH7.5的介质中平衡溶胀度相对也较小,是由于盐析效应造成的。平衡溶胀度随组分的不同而不同,因此可以通过改变IPN的组分来调控其溶胀度,以满足药物载体的要求。

全文目录

摘要  7-9
Abstract  9-12
第一章绪论  12-38
  1.1 丝胶蛋白质的结构、性质和应用  12-22
    1.1.1 丝胶蛋白质的结构和组成  12-15
    1.1.2 丝胶蛋白质的性质  15-16
    1.1.3 丝胶蛋白质的应用  16-22
  1.2 环境敏感性水凝胶药物载体的研究概况  22-36
    1.2.1 高分子水凝胶的性质  24-25
    1.2.2 环境敏感性水凝胶的种类及其在药物控释中的应用  25-34
      1.2.2.1 温度敏感性水凝胶(热敏水凝胶)  26-29
      1.2.2.2 pH敏感性水凝胶  29-32
      1.2.2.3 葡萄糖敏感性水凝胶  32-34
      1.2.2.4 其它  34
    1.2.3 水凝胶的结构与性能表征方法  34-36
  1.3 本课题的提出及其意义  36-38
第二章实验部分  38-50
  2.1 引言  38-39
  2.2 实验部分  39-49
    2.2.1 主要原料  39-40
    2.2.2 实验方法的确定  40-42
    2.2.3 SS／PNIPAAm(PMAA)IPN水凝胶的制备步骤  42-44
    2.2.4 缓冲溶液的配制  44-45
    2.2.5 测试方法  45-49
      2.2.5.1 水凝胶的相转变温度(LCST)的测定  45
      2.2.5.2 水凝胶热稳定性能的测定  45
      2.2.5.3 水凝胶的红外光谱  45
      2.2.5.4 水凝胶玻璃化转变温度(T_g)的测定  45
      2.2.5.5 水凝胶表面形态及内部形态的测定  45-46
      2.2.5.6 溶胀度的测定  46
      2.2.5.7 退溶胀的测定  46
      2.2.5.8 溶胀可逆性的测定  46-47
      2.2.5.9 温度敏感性的测定  47
      2.2.5.10 pH敏感性的测定  47
      2.2.5.11 牛血清蛋白(BSA)的标准工作曲线  47
      2.2.5.12 BSA模型药物包载实验  47
      2.2.5.13 BSA的释放实验  47-48
      2.2.5.14 BSA扩散系数的测定  48-49
  2.3 本章小结  49-50
第三章温度敏感性SS／PNIPAAm IPN水凝胶的结构与性能  50-64
  3.1 引言  50
  3.2 SS／PNIPAAm IPN水凝胶的制备  50-51
  3.3 SS／PNIPAAm IPN水凝胶的结构与性能  51-63
    3.3.1 SS／PNIPAAm IPN水凝胶的相容性研究  51-57
    3.3.2 SS／PNIPAAm IPN的微观形态  57-61
    3.3.3 SS／PNIPAAm IPN性能  61-63
  3.4 本章小结  63-64
第四章温度敏感性SS／PNIPAAm IPN水凝胶溶胀行为研究  64-79
  4.1 引言  64
  4.2 SS／PNIPAAm IPN水凝胶溶胀行为研究  64-77
    4.2.1 SS／PNIPAAm IPN水凝胶溶胀态形貌  64-67
    4.2.2 SS／PNIPAAm IPN水凝胶的溶胀动力学研究  67-71
    4.2.3 SS／PNIPAAm IPN水凝胶的退溶胀动力学研究  71-72
    4.2.4 SS／PNIPAAm IPN水凝胶的动态溶胀／退溶胀行为  72-73
    4.2.5 SS／PNIPAAm IPN水凝胶的温度刺激响应性  73-74
    4.2.6 SS／PNIPAAm IPN水凝胶的pH刺激响应性  74-77
  4.3 本章小结  77-79
第五章温度敏感性SS／PNIPAAm IPN水凝胶释药行为研究  79-87
  5.1 引言  79
  5.2 牛血清蛋白(BSA)的标准工作曲线  79-80
  5.3 BSA的包载  80-81
  5.4 BSA的释放行为  81-85
    5.4.1 BSA在17℃下的释放  81-82
    5.4.2 BSA在37℃下的释放  82-85
    5.4.3 BSA脉冲式释放  85
  5.5 本章小结  85-87
第六章 pH敏感性SS／PMAA IPN水凝胶作为蛋白控释载体的初步研究  87-116
  6.1 引言  87
  6.2 SS／PMAA IPN水凝胶的制备  87-88
  6.3 SS／PMAA IPN水凝胶的结构  88-91
  6.4 SS／PMAA IPN水凝胶的形态  91-94
  6.5 SS／PMAA IPN水凝胶的溶胀性  94-104
    6.5.1 SS／PMAA IPN水凝胶的动态溶胀性  94-100
    6.5.2 SS／PMAA IPN水凝胶的pH刺激响应性  100-102
    6.5.3 SS／PMAAIPN水凝胶的退溶胀动力学研究  102-103
    6.5.4 SS／PMAA IPN水凝胶的动态溶胀／退溶胀行为  103-104
  6.6 BSA在SS／PMAA IPN水凝胶中的控制释放  104-115
    6.6.1 BSA的标准工作曲线  105
    6.6.2 BSA的包载  105-107
    6.6.3 BSA在pH2.6的释放  107-108
    6.6.4 BSA在pH7.4的释放  108-111
    6.6.5 BSA脉冲式释放  111
    6.6.6 BSA的扩散  111-115
  6.7 本章小结  115-116
第七章总结  116-119
参考文献  119-142
致谢  142-143
论文发表情况  143

丝胶蛋白基环境敏感性互穿网络水凝胶及其在药物控释中的应用

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