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血红蛋白修饰电极降解三氯乙酸的工艺特性

作 者: 应乐
导 师: 王家德
学 校: 浙江工业大学
专 业: 环境工程
关键词: 生物电催化 三氯乙酸 血红蛋白 碳纳米管
分类号: X703
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
下 载: 11次
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内容摘要


卤乙酸(HAAs)是一类普遍存在且致癌性强的水中氯化消毒副产物,由于该类物质具有难挥发性、亲水性强等性质,导致其在水中存留时间长,持续性危害大。三氯乙酸(TCAA)为卤乙酸中致癌性最强的有机氯化物,因此,开展电化学等降解TCAA的研究具有重要的现实意义。首先,本实验通过湿氧化回流法在石墨电极上制得多壁碳纳米管(MWCNTs)膜,利用海藻酸钠(SA)将血红蛋白(Hb)固定在(MWCNTs/C)电极表面,得到Hb/SA-MWCNTs/C修饰电极。采用紫外可见光谱、傅里叶红外光谱、扫描显微镜等表征,验证了修饰电极表面的Hb仍保持与天然Hb相似的结构特征;循环伏安结果表明Hb修饰电极在pH = 7.0的磷酸盐缓冲溶液中出现了一对可逆的氧化还原峰(Epa = ? 0.237 V,Epc = ? 0.316 V),这是Hb血红素辅基中心Fe(III)/Fe(II)的氧化还原特征峰。同时该修饰电极在TCAA溶液中存在明显的还原脱氯峰,相应的脱氯峰电流密度响应随着TCAA浓度增大而逐渐增大,表明Hb修饰电极对TCAA具有良好的电催化还原特性。其次,系统地考察了主要工艺参数对Hb/SA-MWCNTs/C电极降解TCAA的影响,结果表明,当电解质浓度为0.2 mol/L,电流密度为1.69 mA/cm~2,温度为40℃和SA包埋量为3 g/L时,TCAA的脱氯效率最好。最后,对Hb/SA-MWCNTs/C的电极稳定性进行了研究,从去除率和电流效率的变化上证明了所制备的修饰电极具有较好的稳定性。重复使用5次后对TCAA的去除率仍保持在85%以上,比无包埋的Hb-PBS/MWCNTs/C修饰电极高出20%以上;电流效率保持相对稳定,降幅在10%以内,保证了Hb较高的催化活性。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章 绪论  11-25
  引言  11
  1.1 三氯乙酸的性质及危害  11-13
    1.1.1 三氯乙酸的性质  11
    1.1.2 三氯乙酸的危害  11-12
    1.1.3 三氯乙酸的检测标准及方法  12-13
  1.2 三氯乙酸的处理工艺  13-20
    1.2.1 三氯乙酸的常规处理方法  13-14
    1.2.2 三氯乙酸的氧化还原处理工艺  14-15
    1.2.3 还原脱氯技术  15-20
  1.3 大分子物质在生物电催化中的应用  20-23
    1.3.1 血红蛋白的形态结构  21
    1.3.2 血红蛋白稳定性研究  21-23
  1.4 选题意义及研究内容  23-25
    1.4.1 研究目的及创新点  23-24
    1.4.2 研究内容  24-25
第二章 Hb/SA-MWCNTs/C 的电化学行为  25-34
  2.1 实验试剂和仪器  25-26
    2.1.1 实验试剂  25
    2.1.2 实验仪器  25-26
  2.2 电还原反应体系  26-27
  2.3 实验分析方法  27-28
    2.3.1 修饰电极的制备  27
    2.3.2 仪器准备  27-28
  2.4 实验结果和讨论  28-32
    2.4.1 紫外可见光谱法(UV-vis)和红外光谱法(FT-IR)表征  28-29
    2.4.2 扫描电子显微镜表征  29-31
    2.4.3 Hb/SA-MWCNTs/C 的电化学表征  31-32
  2.5 本章小结  32-34
第三章 Hb/SA-MWCNTs/C 的工艺特性  34-49
  3.1 实验试剂和仪器  34-35
    3.1.1 实验试剂  34-35
    3.1.2 实验仪器  35
  3.2 实验方法  35-36
    3.2.1 碳纳米管(CNT)的纯化及分散剂的制备  35-36
    3.2.2 血红蛋白(Hb)的包埋  36
    3.2.3 Hb/SA-MWCNTs/C 的制备  36
  3.3 电还原反应体系  36-37
  3.4 离子色谱  37-40
    3.4.1 离子色谱测定条件  37-38
    3.4.2 标样溶液的制备  38-40
  3.5 实验结果与讨论  40-47
    3.5.1 不同电解质浓度对三氯乙酸电解效果的影响  40-42
    3.5.2 不同电流密度对三氯乙酸电解效果的影响  42
    3.5.3 不同温度对三氯乙酸电解效果的影响  42-44
    3.5.4 不同SA 包埋量对三氯乙酸电解效果的影响  44-47
  3.6 本章小结  47-49
第四章 包埋和吸附固定法制备的生物电极稳定性研究  49-55
  4.1 实验试剂和仪器  49-50
    4.1.1 实验试剂  49-50
    4.1.2 实验仪器  50
  4.2 实验方法  50-51
    4.2.1 Hb/SA-MWCNTs/C 的制备  50
    4.2.2 电解条件  50-51
  4.3 电还原反应体系  51
  4.4 实验结果与讨论  51-54
    4.4.1 反应体系总氯元素平衡  51-52
    4.4.2 电解去除率变化  52-53
    4.4.3 电解电流效率变化  53-54
  4.5 本章小结  54-55
第五章 结论与展望  55-57
  5.1 结论  55-56
  5.2 展望  56-57
参考文献  57-63
致谢  63-65
硕士学位期间发表的学术论文  65

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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