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MCM-41介孔分子筛负载Pd催化剂的制备及在合成2’-氟-4”-乙基-4-正戊基三联苯中的应用

作　者: 曹佩
导　师: 马启敏
学　校: 中国海洋大学
专　业: 环境科学
关键词: Suzuki反应 MCM-41介孔分子筛 负载钯催化剂 2′-氟-4″-乙基-4-正戊基三联苯
分类号: TQ242.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


Suzuki反应是生成C-C键的偶联反应中最重要的有机反应单元之一。传统的Suzuki反应催化剂主要是Pd（PPh3）4、Pd（OAc）2等均相催化剂。这类催化剂在Suzuki反应中已经取得了令人瞩目的成绩,但同时这类催化剂也存在不可忽视的缺点:均相催化剂很难从反应混合物中分离,催化剂回收困难,不能重复利用,增加了反应成本。将均相钯催化剂固载到载体上制备非均相钯配体催化剂,使其在不影响反应活性和选择性的同时,实现循环使用,降低生产成本,减少环境污染,目前已成为Suzuki反应的研究热点。本文通过对MCM-41介孔分子筛表面改性,分别将二苯膦基甲醇、乙酰吡啶、噻吩甲醛三种配体嫁接在MCM-41分子筛上,最后通过配位的方式将PdCl2或Pd（OAC）2分别负载到材料表面,合成了三种MCM-41负载钯催化剂。同时将此催化剂成功的应用在Suzuki反应中,用于制备液晶中间体2′-氟-4″-乙基-4-正戊基三联苯（以下称为2B（F）B5）,减少了传统工艺中钯催化剂的流失。实验发现制备的MCM-41负载双齿膦钯（II）配合物（MCM-41-2P-Pd（II））催化剂在合成2B（F）B5时有较好的催化效果,同时系统考察了反应中碱的选择、反应溶剂、反应温度、反应时间以及催化剂用量等反应条件对反应结果的影响。优化条件后收率可达92.5%,催化剂重复使用4次以后仍有很高的活性,原料的转化率大于85%。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-9
前言  9-10
第一章 文献综述  10-20
  1.1 Suzuki 反应介绍  10-11
  1.2 Suzuki 反应催化剂的研究现状  11-16
  1.3 MCM-41 介孔分子筛的发展及应用  16-18
    1.3.1 MCM-41 介孔分子筛概述  16-17
    1.3.2 MCM-41 介孔分子筛发展简介  17-18
  1.4 选题目的及研究意义  18-20
    1.4.1 选题目的  18-19
    1.4.2 研究内容  19-20
第二章 MCM-41 负载双齿磷钯配合物的合成及在液晶产品中的应用  20-31
  引言  20
  2.1 MCM-41 负载双齿膦钯(0)配合物的设计合成  20-21
  2.2 实验部分  21-23
    2.2.1 试剂与仪器  21-22
    2.2.2 试验方法  22-23
  2.3 结果与讨论  23-30
    2.3.1 反应温度对Suzuki 反应的影响  23-25
    2.3.2 反应时间对suzuki 反应的影响  25-26
    2.3.3 催化剂的量对Suzuki 反应的影响  26
    2.3.4 碱的种类对Suzuki 反应的影响  26-27
    2.3.5 溶剂种类对Suzuki 反应的影响  27-28
    2.3.6 溶剂比例对Suzuki 反应的影响  28-29
    2.3.7 催化剂中钯的形态对Suzuki 反应的影响  29-30
    2.3.8 催化剂的重复使用性能  30
  2.4 本章小结  30-31
第三章 MCM-41 负载以乙酰吡啶为配体的多氮螯合环钯配合物的成及在液晶产品中的应用  31-40
  引言  31
  3.1 MCM-41 负载以乙酰吡啶为配体的多氮螯合环钯（0）配合物的设计合成  31-32
  3.2 实验部分  32-33
    3.2.1 试剂与仪器  32
    3.2.2 试验方法  32-33
  3.3 结果与讨论  33-39
    3.3.1 温度对Suzuki 反应的影响  33-34
    3.3.2 反应时间对Suzuki 反应的影响  34
    3.3.3 催化剂的量对Suzuki 反应的影响  34-35
    3.3.4 碱的种类对Suzuki 反应的影响  35-36
    3.3.5 溶剂种类对Suzuki 反应的影响  36-37
    3.3.6 溶剂比例对Suzuki 反应的影响  37-38
    3.3.7 催化剂中钯的形态对Suzuki 反应的影响  38
    3.3.8 催化剂的重复使用性能  38-39
  3.4 本章小结  39-40
第四章 MCM-41 负载以噻吩甲醛为配体的多氮螯合环钯配合物的合成及在液晶产品中的应用  40-48
  引言  40
  4.1 MCM-41 负载以噻吩甲醛为配体的多氮螯合环钯（0）配合物的设计合成  40-41
  4.2 实验部分  41-42
    4.2.1 仪器与试剂  41
    4.2.2 实验方法  41-42
  4.3 结果与讨论  42-47
    4.3.1 反应温度对Suzuki 反应的影响  42-43
    4.3.2 反应时间对Suzuki 反应的影响  43
    4.3.3 催化剂的量对Suzuki 反应的影响  43-44
    4.3.4 碱的种类对Suzuki 反应的影响  44-45
    4.3.5 溶剂种类对Suzuki 反应的影响  45-46
    4.3.6 催化剂中钯的形态对Suzuki 反应的影响  46
    4.3.7 催化剂的重复使用性能  46-47
  4.4 本章小结  47-48
第五章 结论  48-49
参考文献  49-53
致谢  53

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 芳香族化合物的生产 > 芳香族烃卤素衍生物 > 苯及其同系物的卤素衍生物
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