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稀土掺杂对纳米TiO_2光催化性能的影响

作　者: 刘立敏
导　师: 徐瑞芬
学　校: 北京化工大学
专　业: 材料学
关键词: 二氧化钛掺杂循环伏安电子自旋共振废水处理
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

本论文采用电化学循环伏安法和电子自旋共振（ESR）测试方法，探索纳米二氧化钛由各种稀土元素掺杂后发生的电化学行为、自由基信号发生相应变化的规律。通过X射线衍射（XRD）表征发现：稀土掺杂后基本无新相生成。电化学循环伏安测试表明：掺杂后光催化信号优化顺序为Nd＞Sm＞La＞Ce＞TiO₂，该规律基本遵循掺杂元素的氧化性由强到弱的顺序。Nd掺杂优于其它稀土掺杂，这主要是因为在氧化钕表面上的强碱性中心和它形成了浅层掺杂能级，同时稀土掺杂引入氧负离子（O₂^-），O₂^-离子是二氧化钛生成羟基自由基的一个重要中间体，是稀土具有催化作用的重要因素。ESR测试表明：避光条件下稀土掺杂后发生羟基自由基信号强度的排列顺序和电化学循环伏安测试的顺序相一致；紫外光和可见光照射的ESR测试羟基自由基信号均小于避光条件的信号，这是因为稀土掺杂后的TiO₂和单一TiO₂表面状态不同，光强和能量的增加，在增大·OH的发生速度同时，更大程度地增大·OH的消耗速度，导致·OH的ESR测试信号变弱。采用以粘土作为载体，活性碳作为助吸附剂、稀土掺杂的二氧化钛作为光催化源来降解染料废水来研究掺杂对光催化的影响。发现用廉价粘土可以解决二氧化钛的载体问题，而且由于活性炭和二价锰的作用可以极大的提高二氧化钛的光催化效果。紫外可见漫反射测试表明复合陶瓷球拓宽了纳米二氧化钛对光的响应范围，为光催化反应奠定了良好的基础。电子自旋共振测试表明在活性炭参与煅烧的过程中二价锰游离出来，而实验证实二价锰可以参与类Fenton反应，增强了羟基自由基和超氧自由基的生成，从而提高了复合陶瓷球的光催化作用。通过对降解后的染料溶液进行吸光度测试表明复合陶瓷球对染料溶液有着很好的降解效果，紫外可见吸收表征表明复合陶瓷球对染料废水的作用不只是吸附作用还有光催化降解作用。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-12
第一章文献综述  12-25
  1.1 TiO_2的结构和光催化原理  13-14
  1.2 限制TiO_2光催化剂应用的主要因素和掺杂改性  14-18
    1.2.1 光催化效率的影响因素  15-16
    1.2.2 提高纳米TiO_2光催化剂的光活性途径  16-18
    1.2.3 光催化活性的评价及广催化过程的分析方法  18
  1.3 纳米半导体材料的光学、电学以及与溶液界面的性质  18-23
    1.3.1 纳米半导体材料的光学性质  18-19
    1.3.2 纳米半导体的电学性质  19-21
    1.3.3 半导体与电解液的界面性质  21-23
  1.4 论文的选题、总体思路和意义  23-25
第二章不同稀土掺杂对二氧化钛光催化的影响  25-51
  2.1 前言  25-26
  2.2 实验部分  26-29
    2.2.1 实验原料  26
    2.2.2 实验材料及仪器  26-27
    2.2.3 实验方法  27-29
      2.2.3.1 X_nO_m(2.5%)-TiO_2浆料的制备  27
      2.2.3.2 薄膜电极的制备  27
      2.2.3.3 由X_nO_m(2.5%)-TiO_2浆料制得的薄膜电极表面物质的XRD表征  27
      2.2.3.4 稀土掺杂TiO_2薄膜电极的循环伏安测试  27-28
      2.2.3.5 电子自旋共振测试  28-29
  2.3 结果与讨论  29-51
    2.3.1 由X_xO_m(2.5%)-TiO_2浆料制得薄膜电极表面物质的XRD表征  29-31
    2.3.2 稀土掺杂TiO_2薄膜电极的循环伏安测试  31-40
    2.3.3 电子自旋共振测试的结果与讨论  40-51
第三章 Nd掺杂纳米二氧化钛复合陶瓷球降解染料废水的研究  51-68
  3.1 前言  51
  3.2 实验部分  51-53
    3.2.1 实验原料  51-52
    3.2.2 实验材料及仪器  52
    3.2.3 复合载体的制备  52
    3.2.4 复合陶瓷球材料的表征  52-53
    3.2.5 复合陶瓷球对酸性湖蓝A染料的光催化降解效果表征  53
  3.3 结果与讨论  53-67
    3.3.1 复合陶瓷球的XRD表征  53-54
    3.3.2 复合陶瓷球的紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-vis DRS)  54-56
    3.3.3 电子自旋共振(ESR)表征  56
    3.3.4 复合陶瓷球处理染料废水后吸光度变化的比较  56-58
    3.3.5 酸性湖兰A降解过程中脱色率和COD的比较  58-59
    3.3.6 降解前后酸性湖蓝A的紫外可见吸收峰分析  59-61
    3.3.7 复合载体中的活性炭的作用  61
    3.3.8 复合载体中的粘土的作用  61-62
    3.3.9 粘土中二价锰对二氧化钛的光催化影响  62-67
  3.4 本章小结  67-68
第四章结论  68-69
参考文献  69-74
致谢  74-75
研究成果及发表的学术论文  75-76
作者和导师简介  76-77
北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书  77-78

稀土掺杂对纳米TiO_2光催化性能的影响

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