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基于柔性芳香羧酸金属—有机骨架材料的构筑、结构及其性能研究

作　者: 陈静
导　师: 冯云龙
学　校: 浙江师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 柔性芳香羧酸 水热反应 晶体结构 拓扑网络 磁性
分类号: O621.13
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


金属-有机骨架(Metal-Organic Frameworks, MOFs)材料具有高度规整的无限网络结构,在电磁、荧光、催化、储气和分离等诸多领域有着广泛的应用前景。依据晶体工程学原理,本文选择5-氧乙酸间苯二甲羧酸(H3L)为配体与金属离子反应,采用水热和溶液法成功地合成了11个金属-有机骨架材料：[Mn(HL)(phen)2(H2O)]·7/4H2O (1)[Mn2(HL)2(phen)2(H2O)2]n·nH2O (2)[Mn(HL)(4,4’-bipy)2(H2O)2]n·2nH2O(3)[Mn4(L)2(4,4’-bipy)2(μ3-OH)2(H2O)2]n·nH2O(4)[Mn3(L)2(2,2’-bipy)2]n·2nH2O (5)[Cd3(L)2(2,2’-bipy)2]n·2nH2O (6)[Co4(L)2(bime)(μ3-OH)2]n·nH2O (7)[Co4(L)2(bimb)2(μ3-OH)2]n·3.5nH2O(8)[Ni4(L)2(μ3-OH)2(H2O)4]n·3.85nH2O(9)[Ag2(HL)]n(10)[Ce(HL)2(H2O)4]n(11)利用元素分析、红外光谱、热重分析对这些化合物进行了初步表征,并测定了这些配合物的晶体结构,研究了特定配合物的荧光和磁性性质。初步总结了不同柔性配体的构筑MOFs的方法及其空间结构调控规律,探讨了部分配合物结构与性能的关系和规律。

全文目录


摘要  3-5
ABSTRACT  5-7
目录  7-9
第一章 前言  9-24
  1.1 金属-有机骨架材料概述  9-18
    1.1.1 金属-有机骨架材料概述及其研究意义  9-10
    1.1.2 芳香羧酸金属-有机骨架材料的研究概况  10-18
      1.1.2.1 刚性芳香羧酸类金属-有机骨架材料  11-17
      1.1.2.2 柔性羧酸金属-有机骨架材料  17-18
  1.2 金属-有机骨架材料的潜在应用  18-22
    1.2.1 微孔材料  18-20
    1.2.2 分子磁体  20-21
    1.2.3 发光材料  21-22
  1.3 选题依据  22-24
第二章 实验部分  24-37
  2.1 金属-有机骨架材料的合成  24-30
    2.1.1 实验思路和设计  24
    2.1.2 主要实验试剂  24-25
    2.1.3 配体与金属-有机骨架材料的制备  25-30
      2.1.3.1 5-氧乙酸间苯二甲酸的合成  25-26
      2.1.3.2 金属-有机骨架材料的制备  26-30
  2.2 元素分析与谱学表征  30
    2.2.1 元素分析  30
    2.2.2 红外光谱(IR)  30
    2.2.3 热重(TG)分析  30
    2.2.4 荧光光谱  30
    2.2.5 磁性分析  30
  2.3 X-射线单晶衍射实验和单晶结构分析  30-37
    2.3.1 X-射线单晶衍射实验  30-31
    2.3.2 单晶结构分析  31-37
第三章 5-氧乙酸间苯二甲酸配体的过渡金属-有机骨架材料  37-70
  3.1 MOFs 1～10晶体结构讨论  37-63
    3.1.1 [Mn(HL)(phen)_2(H_2O)]·7/4H_2O(1)的晶体结构  37-38
    3.1.2 [Mn_2(HL)_2(phen)_2(H_2O)_2]_n·nH_2O(2)的晶体结构  38-41
    3.1.3 [Mn(HL)(4,4'-bipy)_2(H_2O)_2]_n·2nH_2O(3)的晶体结构  41-43
    3.1.4 [Mn_4(L)_2(4,4'-bipy)_2(μ3-OH)_2(H_2O)_2]·nH_2O(4)的晶体结构  43-47
    3.1.5 [M_3(L)_2(2,2'-bipy)_2]_n·2nH_2O M=Mn(Ⅱ)(5),Cd(Ⅱ)(6)的晶体结构  47-50
    3.1.6 [Co_4(L)_2(bime)(μ_3-OH)_2]_n·nH_2O(7)的晶体结构  50-54
    3.1.7 [Co_4(L)_2(bimb)_2(μ_3-OH)_2]_n·3.5nH_2O(8)的晶体结构  54-57
    3.1.8 [Ni_4(L)_2(μ_3-OH)_2(H_2O)_4]_n·3.85nH_2O(9)的晶体结构  57-61
    3.1.9 [Ag_2(HL)]_n(10)的晶体结构  61-63
  3.2 配合物6的发光性能  63-64
  3.3 MOFs 7～9的磁性分析  64-66
  3.4 MOFs 1、3、7～9的热稳定性分析  66-69
  3.5 本章小结  69-70
第四章 5-氧乙酸间苯二甲酸配体的稀土金属-有机骨架材料  70-76
  4.1 MOF 11的晶体结构讨论  70-73
    4.1.1 [Ce(HL)_2H_2O)4]_n(11)的晶体结构  70-73
  4.2 MOF 11的发光性能  73-74
  4.3 MOF 11的热稳定性分析  74-75
  4.4 本章小结  75-76
第五章 总结与展望  76-78
  5.1 总结  76-77
  5.2 展望  77-78
参考文献  78-88
攻读学位期间发表的学术论文目录  88-89
致谢  89-90

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 有机化学一般性问题 > 有机化学理论、物理有机化学 > 有机化学结构理论
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