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钴（镍）—六次甲基四胺化合物失水反应及其动力学研究

作　者: 刘进全
导　师: 高艳阳
学　校: 中北大学
专　业: 无机化学
关键词: 钴(Ⅱ) 镍(Ⅱ) 六次甲基四胺 失水反应 热分解动力学
分类号: O643.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 9次
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内容摘要


以CoCl2·6H2O （或NiCl2·6H2O）与六次甲基四胺为原料，合成了两种Co（Ⅱ）-六次甲基四胺化合物、两种Ni（Ⅱ）-六次甲基四胺化合物，采用元素分析、TG等手段对合成产物进行了表征，并对化合物的热变色性和失水反应及其动力学进行了研究。合成产物的组成采用元素分析及热重分析进行了表征。采用液相合成法所得产物分别为CoCl2·2C6H12N4·10H2O和NiCl2·2C6H12N4·10H2O，而通过室温固相反应合成得到的产物分别为CoCl2·2C6H12N4·7H2O和NiCl2·2C6H12N4·2H2O。热变色性实验结果表明，CoCl2·2C6H12N4·10H2O和CoCl2·2C6H12N4·7H2O都具有良好的可逆变色性，其热变色性是由于化合物的失水和吸水所致。而Ni（Ⅱ）-六次甲基四胺化合物在100℃以下无明显的热变色性。采用非等温热重法对四种合成产物的失水反应动力学进行了研究，得到了失水反应机理及相应的动力学参数。CoCl2·2C6H12N4·10H2O和CoCl2·2C6H12N4·7H2O的失水反应均为随机成核和随后生长机理，失水反应的表观活化能分别为104.40kJ·mol-1和104.62 kJ·mol-1，指前因子分别为1013.20s-1和1013.96s-1。化合物NiCl2·2C6H12N4·10H2O和NiCl2·2C6H12N4·2H2O的失水反应机理不同。NiCl2·2C6H12N4·10H2O的第一步失水反应为化学反应控制机理，表观活化能为233.32 kJ·mol-1、指前因子为1033.00s-1；第二步失水反应为随机成核和随后生长机理，表观活化能为188.51kJ·mol-1、指前因子为1023.03s-1。而NiCl2·2C6H12N4·2H2O的失水反应为三维相界反应机理，表观活化能为100.35kJ·mol-1、指前因子为1013.23s-1。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
1 引言  9-16
  1.1 超分子化合物概述  9-10
  1.2 以六次甲基四胺为主体分子的超分子化合物  10-14
    1.2.1 化合物的结构  10-11
    1.2.2 化合物的热变色性  11-12
    1.2.3 化合物的合成方法  12-14
  1.3 本论文的选题背景和主要工作  14-15
    1.3.1 本论文的选题背景  14
    1.3.2 本论文的主要工作  14-15
  1.4 本论文的研究目标及意义  15-16
2 实验部分  16-19
  2.1 主要试剂与仪器  16
  2.2 化合物的制备  16-17
    2.2.1 钴(Ⅱ)-六次甲基四胺化合物的制备  16-17
    2.2.2 镍(Ⅱ)-六次甲基四胺化合物的制备  17
  2.3 元素分析  17-18
    2.3.1 样品中钴含量的测定  17
    2.3.2 样品中镍含量的测定  17
    2.3.3 样品中氯含量的测定  17-18
    2.3.4 样品的C、H、N 元素分析  18
  2.4 热色性研究  18
  2.5 热分析测定  18-19
3 热分解动力学研究方法  19-23
  3.1 热分解动力学概述  19-20
  3.2 基本概念  20-21
    3.2.1 转化率  20
    3.2.2 机理函数  20-21
  3.3 数据处理方法  21-23
4 结果分析与讨论  23-41
  4.1 元素分析  23-24
    4.1.1 钴(Ⅱ)-六次甲基四胺化合物  23
    4.1.2 镍(Ⅱ)-六次甲基四胺化合物  23-24
  4.2 热色性及热重分析  24-29
    4.2.1 钴(Ⅱ)-六次甲基四胺化合物的热色性及热重分析  24-27
    4.2.2 镍(Ⅱ)-六次甲基四胺化合物的热色性及热重分析  27-29
  4.3 钴(Ⅱ)-六次甲基四胺化合物的失水反应动力学  29-34
    4.3.1 化合物CoCl_2·2C_6H_(12)N_4·10H_2O 的失水反应动力学  29-31
    4.3.2 化合物CoCl_2·2HMTA·7H_2O 的失水反应动力学  31-34
  4.4 镍(Ⅱ)-六次甲基四胺化合物的失水反应动力学  34-41
    4.4.1 化合物NiCl_2·2C_6H_(12)N_4·10H_2O 的失水反应动力学  34-37
    4.4.2 化合物NiCl_2·2C_6H_(12)N_4·2H_2O 的失水反应动力学  37-41
结论  41-43
参考文献  43-46
攻读硕士学位期间发表的论文及所取得的研究成果  46-47
致谢  47

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 化学动力学 > 化学反应的机理和动力学
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