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两亲性多臂星状聚合物的制备，表征及其应用研究

作　者: 曹鹏飞
导　师: 陈宇
学　校: 天津大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 两亲性包裹与释放自组装共价键稳定花朵状胶束
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

本论文主要研究两亲性多臂星状聚合物聚乙烯亚胺-嵌段-聚环己内酯(PEI-b-PCL)的合成,改性,超分子自组装行为及其作为药物载体的包裹与释放性质。具有多氨基结构的超支化聚乙烯亚胺(PEI)在以2-乙基己酸亚锡为催化剂的条件下以成功引发了ε-环己内酯的开环聚合反应,从而得到以?-聚环己内酯(PCL)为壳、聚乙烯亚胺(PEI)为核的两亲性多臂星状聚合物。由于PCL外臂与PEI内核的极性差别,使所得星状聚合物可以作为单分子胶束来包裹水溶性客体分子。它们的客体包裹和释放行为可以通过对PCL外壳和PEI内核的改性进行调节。对PCL外壳的端羟基进行酯化封端或者对PEI内核进行季铵盐化处理不仅仅可以有效提高所得单分子胶束的客体包裹能力,还能在很大程度上减缓所得胶束所包裹的客体分子在人体内环境中的释放速度。此外,用于酯化的脂肪酸碳链长度和季铵盐化聚合物的反离子价态对其包裹性能也有一定的影响。此外,多臂星状聚合物PEI-b-PCL和端羟基被甲基丙烯酸改性后的产物均可在水溶液中自组装成超分子胶束。通过水溶性引发剂V50引发胶束内碳碳双键的聚合反应,可得到共价键稳定内核,簇拥在一起的大量PCL内臂和将其部分规则交联的PEI外壳。这种“花朵状”的稳定胶束突破了传统单调的“核壳”结构为主的共价键稳定的药物纳米载体。与传统结构的胶束相比,这种稳定胶束对非极性客体分子具有非常高的包裹能力,此外与起始胶束相比,这种形态转变的胶束失去了对阴离子客体的包裹能力,而具有对阳离子客体分子的包裹能力。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章绪论  8-21
  1.1 引言  8
  1.2 纳米药物载体  8-11
    1.2.1 纳米药物载体的产生  8-9
    1.2.2 纳米药物载体的种类  9-10
    1.2.3 纳米药物载体的研究热点：单分子聚合物胶束  10-11
  1.3 星状聚合物  11-13
    1.3.1 星状聚合物的定义  11
    1.3.2 星状聚合物的特点  11-12
    1.3.3 星状聚合物的合成  12-13
    1.3.4 星状聚合物的应用  13
  1.4 分子自组装行为  13-16
    1.4.1 分子自组装的定义  13-14
    1.4.2 自组装的分类  14-16
  1.5 超分子包裹  16-21
    1.5.1 超分子包裹的概念  16-17
    1.5.2 超分子包裹的科研进展  17-21
第二章多臂星状聚合物的合成与改性  21-35
  2.1 引言  21
  2.2 试剂和仪器  21-23
    2.2.1 试剂  21-22
    2.2.2 仪器  22-23
  2.3 实验部分  23-27
    2.3.1 聚合物的缩写说明  23
    2.3.2 多臂星状聚合物PEI-b-PCL 的合成  23-25
    2.3.3 多臂星状聚合物PCL 外臂的酯化封端  25-26
    2.3.4 多臂星状聚合物PEI 核的季铵盐化  26-27
  2.4 实验结果与讨论  27-34
    2.4.1 PEI 的表征  27-28
    2.4.2 多臂星状聚合物PEI-b-PCL 的制备与表征  28-30
    2.4.3 多臂星状聚合物PCL 外臂的酯化封端  30-33
    2.4.4 PEI 内核的季铵盐化  33-34
  2.5 结论  34-35
第三章单分子胶束的可调包裹和包裹客体分子的可控释放  35-50
  3.1 引言  35
  3.2 试剂和仪器  35-36
    3.2.1 实验试剂  35-36
    3.2.2 实验仪器  36
  3.3 实验部分  36-38
    3.3.1 溶液的配制  36-37
    3.3.2 液-液法包裹甲基橙  37
    3.3.3 固液法包裹甲基橙  37
    3.3.4 所包裹的客体分子的释放行为  37-38
    3.3.5 光散射的测定  38
  3.4 结果与讨论  38-48
    3.4.1 改性前后多臂星状聚合物包裹能力比较  38-42
    3.4.2 聚合物中的改性因素对客体包裹的影响  42-44
    3.4.3 液液包裹法与固液包裹法的对比  44-46
    3.4.4 聚合物包裹的客体分子的释放行为  46-48
  3.5 结论  48-50
第四章多臂星状聚合物的自组装和交联  50-66
  4.1 引言  50
  4.2 实验试剂和仪器  50-51
    4.2.1 实验试剂  50-51
    4.2.2 实验仪器  51
  4.3 实验部分  51-53
    4.3.1 多臂星状聚合物PEI-b-PCL-MAA 的合成  51-52
    4.3.2 多臂星状聚合物的PEI-b-PCL-MAA 的自组装胶束的制备  52
    4.3.3 所得自组装胶束临界胶束浓度(CMC)的测定  52-53
    4.3.4 自组装胶束的交联反应  53
  4.4 结果与讨论  53-65
    4.4.1 不同取代度的PEI-b-PCL-MAA 的制备  53-56
    4.4.2 两亲性多臂星状聚合物PEI-b-PCL 的自组装行为  56-60
    4.4.3 新型共价键稳定胶束的形成及其模型的建立  60-65
  4.5 结论  65-66
第五章 “花朵”胶束的客体包裹  66-82
  5.1 引言  66
  5.2 实验试剂与仪器  66-67
    5.2.1 实验试剂  66-67
    5.2.2 实验仪器  67
  5.3 实验部分  67-70
    5.3.1 PEG-SA 的合成  67-68
    5.3.2 PEI-b-PCL-PEG 的合成  68
    5.3.3 客体分子摩尔消光系数的测定  68-69
    5.3.4 所得胶束对非极性客体分子的包裹  69
    5.3.5 新型共价键稳定胶束对极性客体分子的包裹  69-70
  5.4 结果与讨论  70-80
    5.4.1 三嵌段聚合物PEI-b-PCL-PEG 的合成  70-71
    5.4.2 客体分子摩尔消光系数的测定  71-73
    5.4.3 新型共价键稳定胶束对非极性客体分子的包裹  73-77
    5.4.4 花朵状胶束对极性客体分子的包裹  77-80
  5.5 结论  80-82
第六章结论与展望  82-84
参考文献  84-92
发表论文和参加科研情况说明  92-93
致谢  93

两亲性多臂星状聚合物的制备，表征及其应用研究

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