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煤气再燃还原氮氧化物化学反应动力学的研究
作 者: 钱琳
导 师: 孙绍增
学 校: 哈尔滨工业大学
专 业: 热能工程
关键词: 再燃 煤气 NO_x 化学反应机理
分类号: X701
类 型: 硕士论文
年 份: 2007年
下 载: 153次
引 用: 2次
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内容摘要
电站燃煤过程排放的氮氧化物(NOx)气体是危害最大、最难处理的大气污染物之一。燃料再燃是降低NOx排放的有效技术手段,将现有的地下气化煤气气源作为再燃燃料,研究煤气再燃还原NOx的特性。研究煤气再燃还原NOx的一个重要手段是利用化学反应动力学机理对该过程进行模拟,揭示该过程的化学反应历程,最终达到控制化学反应过程向有利于NOx还原方向进行。本文建立了一个适用于煤气再燃还原NOx的化学反应机理(362个反应62种组分)。煤气中对NOx还原起主要作用的气体是H2、CO和CH4。采用本文建立机理分别对H2、CO和CH4作为再燃燃料还原NOx的过程进行模拟,并与已有试验结果相对比,模拟结果能较好的反映试验所得趋势,从而验证了该建立机理具有一定的可靠性。通过大量的敏感性分析,得出所建立机理中:H2还原NOx在低温还原性氛围时,NO主要通过反应H2+NO<=>HNO+H和HNO+NO<=>N2O+OH来实现还原脱除;高温还原性氛围时通过反应NO+H2<=>HNO+H,HNO+H<=>NH+OH,NH+NO<=>...及NO+H<=>N+OH,N+NO<=>N2+O来实现还原NO;CO还原NOx在高温还原性氛围时主要是通过反应NO+CO<=>CO2+N来进行;CH4对NO的还原主要通过反应HCCO+NO及CHi+NO来实现。在气体反应器试验台上对煤气还原NOx进行了试验研究,并采用本文建立机理对试验工况进行了模拟,研究了再燃各影响因素对煤气再燃还原NO的影响规律。由计算结果与试验结果的对比分析可知:当化学当量比为0.55和0.7时,随着反应温度的升高NO脱除率逐渐升高;当化学当量比为0.9时,存在一个最佳反应温度。化学当量比为0.55时,计算结果和试验结果基本一致;化学当量比为0.7和0.9时,计算结果低估了煤气还原NO的能力,但二者定性上是基本一致的。在各种不同的反应温度水平下,随着化学当量比的增大,NO脱除率逐渐降低。随着停留时间的增加,NO脱除率升高,当化学当量比为0.85时,增加幅度不大,此时一味提高停留时间,对NO脱除未必有很大益处。随着初始NO浓度的增加,NO脱除率升高。在各种反应温度水平下,增加再燃燃料比可提高NO的还原效率。随着反应器内压力的增加,NO脱除率显著增加。
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全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-9 第1章 绪论 9-18 1.1 研究背景 9-10 1.2 NO_x的危害 10 1.3 低NO_x燃烧技术 10-13 1.3.1 燃料再燃 11-12 1.3.2 空气分级燃烧 12 1.3.3 低NO_x燃烧器 12 1.3.4 烟气再循环 12-13 1.3.5 低氧燃烧 13 1.4 燃料再燃技术的影响因素分析 13-15 1.4.1 再燃燃料 14 1.4.2 再燃区温度 14 1.4.3 化学当量比 14-15 1.4.4 停留时间 15 1.4.5 初始NO_x含量 15 1.5 气体燃料再燃的化学反应动力学研究 15-17 1.6 本课题研究内容 17-18 第2章 煤气再燃还原NO_x的化学动力学理论 18-27 2.1 煤气再燃还原NO_x的化学反应机理 18-22 2.1.1 均相反应动力学 18 2.1.2 多重反应系统中独立反应数的确定 18-19 2.1.3 多重反应的收率及选择率 19-20 2.1.4 均相反应动力学的活化能 20 2.1.5 反应机理的建立步骤 20-21 2.1.6 煤气还原NO_x的反应机理 21-22 2.2 敏感性分析 22-23 2.3 反应器模型的选择 23-25 2.4 本章小结 25-27 第3章 煤气各成分还原氮氧化物的特性研究 27-51 3.1 煤气各成分还原特性的试验系统 27-29 3.2 H_2 还原氮氧化物的特性研究 29-38 3.2.1 本文建立机理(H_2/NO)的敏感性分析 31-36 3.2.2 Glarborg2000 机理(H_2/NO)的敏感性分析 36-38 3.3 CO还原氮氧化物的特性研究 38-46 3.3.1 本文建立机理(CO/NO)的敏感性分析 41-45 3.3.2 Glarborg2000 机理(CO/NO)的敏感性分析 45-46 3.4 CH4 还原氮氧化物的特性研究 46-48 3.5 本章小结 48-51 第4章 煤气再燃还原NO_x的特性研究 51-64 4.1 试验系统概况 51-54 4.2 煤气再燃还原NO的特性研究 54-62 4.2.1 化学反应机理的验证 54-57 4.2.2 化学当量比对煤气再燃还原NO的影响 57-58 4.2.3 停留时间对煤气再燃还原NO的影响 58-59 4.2.4 初始NO浓度对煤气再燃还原NO的影响 59-60 4.2.5 再燃燃料比对煤气再燃还原NO的影响 60-61 4.2.6 压力对煤气再燃还原NO的影响 61-62 4.3 本章小结 62-64 结论 64-66 参考文献 66-71 附录 71-77 攻读学位期间发表的学术论文 77-81 致谢 81
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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