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中温煤—水蒸气气化过程催化剂的回收利用研究

作　者: 陈杰
导　师: 王兴军
学　校: 华东理工大学
专　业: 热能工程
关键词: 煤气化 KOH 催化剂回收催化剂失活
分类号: TQ546
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

本文在固定床反应器中考察了碱金属催化剂KOH负载量对内蒙平庄煤-水蒸气气化的影响,发现负载15%的钾催化剂能达到较好的碳转化率和选择性；考察了该催化剂负载量时温度对该煤种气化效果的影响,发现700℃是较优的气化温度；同时对该气化条件下催化剂的流失情况和存在形态的研究发现,催化剂不挥发也不溶解于水,流失量忽略不计,催化气化残渣中催化剂主要以KOH和K2CO3的形式存在,对残渣的XRD分析发现了KAlSiO4,说明钾催化剂在气化过程中与煤中矿物质SiO2和Al2O3等物质发生反应,出现了失活现象。在高压釜中采用水洗洗涤和Ca(OH)2溶液吸收两条路径,考察了温度、水渣比(碱渣比)和洗涤次数等因素对气化残渣中钾收率的影响。考察空气暴露、N2和CO2气氛对钾收率的影响发现,空气暴露会使渣中的硫化钾转化成不具有催化活性的硫酸钾,回收过程应该在惰性N2气氛下进行：CO2气氛对水洗过程有益,能使回收液中的硫化钾和硅酸钾转化为K2CO3被回收；对碱洗过程则是副作用,因为C02的存在抵消了Ca(OH)2的作用,因此碱洗过程可以在N2气氛下进行,待反应完成后向回收液中持续通入CO2的方式来去除硫化物和硅化物,以此来提高碱金属催化剂钾的有效收率。本章还将催化剂钾的回收液按照15%的钾负载量浸渍煤粉,同样的条件进行气化,和纯净的KOH催化气化比较,发现气化效果相当。本文采取马弗炉煅烧K2O、SiO2和Al2O3三相混合物模拟气化过程中三种物质间的相互作用,研究催化剂失活机理和失活动力学发现,K2O、SiO2和Al2O3三种物质发生玻化反应生成复合硅酸盐KAlSiO4是钾失活的主要原因。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章前言  10-12
  1.1 研究背景  10
  1.2 研究内容  10-12
第2章文献综述  12-26
  2.1 引言  12-13
  2.2 当先煤炭资源的开发利用  13-16
    2.2.1 火力发电  14
    2.2.2 煤液化技术  14
    2.2.3 煤气化技术  14-16
  2.3 煤的催化气化  16-18
    2.3.1 加氢催化气化  17
    2.3.2 水蒸气催化气化  17-18
    2.3.3 二氧化碳催化气化  18
  2.4 催化机理的研究  18-19
  2.5 催化气化工业化进程  19-22
    2.5.1 Exxon催化气化加压流化床制取甲烷工艺  20-21
    2.5.2 加拿大UBC催化气化加压喷动床制取中热值煤气工艺  21
    2.5.3 韩国KAIST导流管内循环流化床催化气化制取中热值煤气工艺  21
    2.5.4 中国福州大学溢流流化床催化气化制取工业燃料工艺  21-22
  2.6 催化剂的失活和回收  22-26
    2.6.1 硅酸盐熔体的聚合物理论  22-23
    2.6.2 Exxon中试工艺  23-26
第3章中温水蒸气催化气化实验研究  26-38
  3.1 引言  26
  3.2 实验部分  26-30
    3.2.1 实验方法  26-28
    3.2.2 实验原料和设备  28-29
    3.2.3 样品制备  29
    3.2.4 样品分析  29-30
  3.3 实验结果与讨论  30-37
    3.3.1 内外扩散的消除  30-31
    3.3.2 温度对碳转化率的影响  31-32
    3.3.3 钾负载量对碳转化率的影响  32-34
    3.3.4 水蒸气气化结果  34-35
    3.3.5 水蒸气气化过程中催化剂的流失  35-36
    3.3.6 催化剂中钾组分的存在形式  36-37
  3.4 本章小结  37-38
第4章碱金属催化剂的回收实验  38-52
  4.1 引言  38
  4.2 实验部分  38-41
    4.2.1 实验方法  38-40
    4.2.2 实验原料和设备  40
    4.2.3 样品制备  40
    4.2.4 样品分析  40-41
  4.3 实验结果与讨论  41-51
    4.3.1 水洗过程中操作条件对钾催化剂回收的影响  41-47
    4.3.2 碱洗过程中操作条件对钾催化剂回收的影响  47-50
    4.3.3 回收液中催化剂的存在形式  50
    4.3.4 回收催化剂对煤气化效果的考察  50-51
  4.4 本章小结  51-52
第5章催化气化过程催化剂的失活机理研究  52-62
  5.1 引言  52
  5.2 实验部分  52-54
    5.2.1 实验方法  52-53
    5.2.2 实验原料和设备  53
    5.2.3 样品制备  53-54
    5.2.4 样品分析  54
  5.3 实验结果和讨论  54-60
    5.3.1 煅烧时间对钾失活率的影响  54-55
    5.3.2 煅烧温度对钾失活率的影响  55-56
    5.3.3 失活灰渣的XRD表征  56
    5.3.4 扫描电镜分析结果  56-58
    5.3.5 煅烧失活过程的动力学分析  58-60
    5.3.6 锻烧过程结论对于催化气化过程催化剂失活原因的解释  60
  5.4 本章小结  60-62
第6章结论与展望  62-63
参考文献  63-68
致谢  68-69
发表论文情况说明  69

中温煤—水蒸气气化过程催化剂的回收利用研究

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