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紫外线照射下砷在钛柱撑蒙脱土上吸附机理的研究

作　者: 刘静榕
导　师: 那平
学　校: 天津大学
专　业: 核燃料循环与材料
关键词: 钛柱撑蒙脱土 砷 紫外线 吸附机理
分类号: X50
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


砷是一种毒性较大的,具有强烈致癌作用的环境污染物,长期暴露于砷含量较高的环境中对人们的身体健康有致命的影响。并且随着世界可用淡水资源的减少,多个国家饮用水中砷含量超标的问题已经日益突出。对于吸附过程及吸附机制的研究有助于高效吸附材料的开发,也有利于处理条件的最优化。目前,对于砷酸盐等阴离子在天然矿物、沉积物和土壤等界面上的吸附行为研究是国际上对于吸附材料机理研究的热点。本论文开展了紫外线照射下本实验组自行开发的吸附材料——钛柱撑蒙脱土对吸附水中三价砷和五价砷过程促进的具体作用机理的研究。考察了不同的紫外光照射情况对三价砷和五价砷吸附机理的影响。实验结果表明:不论是避光条件还是紫外光照射时,材料均可以在短时间内有效地去除砷元素,吸附动力学曲线符合拟二阶方程表明吸附过程存在化学吸附。吸附过程中五价砷可以更快的达到吸附平衡,开始的时候三价砷的吸附速率较慢,考虑原因可能是因为在三价砷吸附过程中,有一个氧化的过程是反应的速率控制步骤,但最终的材料对于三价砷的吸附容量较大。运用IR、XPS、EPR等精细结构分析仪器分析了不同紫外光照射情况下材料进行吸附反应之后其内部微观结构的变化。IR图谱分析得到吸附在柱撑蒙脱土材料的层间和材料表面形成了As-O键,说明有小部分砷元素确实以化学键的形式被吸附到了材料上。XPS分析说明:不论是在三价砷和五价砷与材料结合前后,还是在不同的紫外光照射情况下吸附,Ti元素的结合能均没有太大的变化,可以推测在吸附的时候,三价砷和五价砷并没有直接和材料层间的Ti元素成键。EPR分析可知原因可能是材料中的二氧化钛在紫外线照射下产生电子空穴,但是这种处于活性状态的电子空穴对能量容易衰减,在短时间内其反应活性即可衰减到照射前水平。TiO2上产生的电子空穴对会转移到蒙脱土层间处于近斜方对称的结构铁及附于蒙脱石晶体表面的某种超微粒富铁相中的Fe2+,Fe3+上,使其处于被激发的活性状态,使其更容易与砷元素作用结合,进而促使砷元素在材料上被吸附。

全文目录


中文摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 文献综述  8-23
  1.1 砷以及砷和紫外线的协同作用  8-13
    1.1.1 砷的理化性质  8
    1.1.2 砷污染现状  8-9
    1.1.3 水体砷污染的处理方法  9-11
    1.1.4 紫外线在水体脱砷领域中的应用  11-13
  1.2 钛柱撑蒙脱土复合材料  13-15
    1.2.1 蒙脱土的基本理化性质  13-14
    1.2.2 蒙脱土复合材料  14
    1.2.3 水合羟基钛离子柱撑蒙脱土  14-15
  1.3 紫外线的光催化作用  15-18
    1.3.1 光催化机理  15-16
    1.3.2 影响材料光催化性能的主要因素  16-18
    1.3.3 紫外线的光催化作用  18
  1.4 砷吸附的机理研究  18-22
    1.4.1 常用的吸附模型  18-19
    1.4.2 吸附键力  19-20
    1.4.3 吸附机理的研究方法  20-22
  1.5 本课题研究的主要内容及意义  22-23
第二章 实验方法  23-30
  2.1 实验设备、仪器及主要试剂  23-24
    2.1.1 实验仪器及主要测试设备  23
    2.1.2 实验主要试剂  23-24
  2.2 测试方法原理与仪器测试条件  24-25
    2.2.1 测试方法原理  24
    2.2.2 仪器测试条件  24-25
  2.3 实验方法  25-30
    2.3.1 脱砷离子筛的制备  25-26
    2.3.2 三价砷吸附试验  26-27
    2.3.3 五价砷吸附试验  27-28
    2.3.4 吸附后材料的制备  28-29
    2.3.5 吸附材料的表征  29-30
第三章 结果与讨论  30-45
  3.1 砷的吸附试验  30-37
    3.1.1 吸附动力学曲线  30-35
    3.1.2 不同情况紫外线照射对吸附效果的影响  35-37
  3.2 材料的表征  37-45
    3.2.1 EPR图谱分析  37-39
    3.2.2 傅里叶变换红外光谱仪FT-IR表征  39-40
    3.2.3 X射线光电子能谱数据分析  40-45
第四章 结论与展望  45-47
  4.1 结论  45-46
  4.2 对于本研究领域的展望  46-47
参考文献  47-54
发表论文和科研情况说明  54-55
致谢  55

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 一般性问题
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