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化学与生物成因施氏矿物的矿物学特征及其对水中As（Ⅲ）吸附去除效果的研究

作　者: 李浙英
导　师: 周立祥
学　校: 南京农业大学
专　业: 环境工程
关键词: 生物成因化学成因施氏矿物预处理砷吸附
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

砷是一种具有原生质毒性的类金属,已被美国疾病控制中心和国际防癌研究机构确定为第一类致癌物。吸附法除砷因效率高、操作方便、成本低、运行稳定等优点,被公认为是最有效的除砷方法之一,开发高效低成本除砷剂已成为地下饮用水除砷技术领域研究的热点。施氏矿物具有较大的比表面积、含有大量-OH、S042-等基团而对重(类)金属离子有吸附作用,作为一种具有良好应用前景的新型吸附材料而倍受人们关注。自然成因施氏矿物因混杂其他矿相或已吸持大量有毒元素难以分离纯化而不适用于水的深度净化处理。本文采用生物法和化学法在实验室人工合成施氏矿物,比较了两种方法合成矿物对As(Ⅲ)的吸附性能,并通过各种预处理来提高矿物对As(Ⅲ)的吸附量,并将粉状施氏矿物负载在沸石表面进行颗粒化成形,采用柱实验对吸附模拟含砷地下水的去除效果进行了动态研究,主要研究结果如下：通过A.frrooxidans生物氧化(生物法)和H202氧化水解FeS04(化学法)制备纯施氏矿物。化学法合成矿物速率明显快于生物法,两者合成矿物时间分别为24 h和48-60 h,总铁沉淀率分别为43.1%和36.7%；但生物合成施氏矿物颗粒均匀、分散性好、矿物比表面积(45.63 m2/g)远高于化学合成(3.17 m2/g),其等电点(pHpzc=7.6)也高于化学成因矿物(pHpzc=5.7),且矿物颗粒呈海胆状,直径在2-3μm之间,而化学合成矿物颗粒轮廓呈圆滑球形,粒径较小,在400-600 nm之间。采用静态吸附实验对两种方法合成施氏矿物吸附去除水中As(Ⅲ)效果进行了对比研究,发现生物成因施氏矿物吸附性能明显优于化学成因矿物,其吸附As(Ⅲ)速率约是后者的2倍,吸附适宜pH范围较广,对As(Ⅲ)专性吸附能力强于化学成因施氏矿物,在室温下其对As(Ⅲ)的最大吸附量分别为102 mg/g,比化学成因施氏矿物(82mg/g)高出约24.1%。鉴于生物成因施氏矿物对As(Ⅲ)吸附性能明显优于化学成因矿物,因此只对前者进行NaOH、NaCl、200℃灼烧及乙醇—超声预处理。结果表明,经0.01 mol/L NaOH溶液处理后矿物的吸附性能最佳,在室温下最大吸附量达到143.3 mg/g,吸附能力提高了41.8%,比表面积从原来的45.63 m2/g增加到325.18 m2/g,Fe/S摩尔比亦增加,矿物干燥时团聚现象明显减弱。对颗粒状施氏矿物吸附柱动态吸附模拟含砷地下水进行了研究,表明在初始As(Ⅲ)浓度为0.2 mg/L,流速为1.2 mL/min时去除效果最佳,其10 gg/L穿透体积为800 BV,对As(Ⅲ)饱和吸附量达到6.6 mg/g,同时施氏矿物吸附性能不受As形态的影响,对As(V)显示出了良好的吸附性能。本文研究表明,生物法合成施氏矿物的理化性质及对As(Ⅲ)吸附性能均优于化学合成矿物,通过0.01 mol/L NaOH溶液预处理能有效提高矿物吸附性能,将粉末状施氏矿物制备成颗粒状后,仍具有较高的吸附能力。施氏矿物作为一种高效除砷材料,在工程中展现出良好的潜在应用前景。

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摘要 9-11ABSTRACT 11-14第一章含砷地下水的处理及其研究进展(代文献综述) 14-30 前言 14-16 1. 国内外常见含砷地下水的处理方法及优缺点 16-19 1.1 絮凝沉淀法 16-17 1.2 离子交换法 17 1.3 膜分离法 17-18 1.4 生物法 18 1.5 吸附法 18-19 2. 施氏矿物基本概况及其在水处理中的环境学意义 19-23 2.1 施氏矿物形成背景 19-20 2.2 施氏矿物的鉴定与表征 20-23 2.2.1 施氏矿物的化学组分 20-21 2.2.2 施氏矿物的鉴定 21-22 2.2.3 施氏矿物的结构 22-23 3. 施氏矿物应用于水处理除砷中的环境学意义 23 4. 施氏矿物的预处理 23-24 5. 本文的研究目的、主要内容 24-25 5.1 研究目的 24 5.2 主要研究内容 24-25 6. 本研究的主要技术路线 25-26 参考文献 26-30第二章生物与化学成因施氏矿物的合成、鉴定与表征 30-42 前言 30-31 1. 材料与方法 31-32 1.1 A.ferrooxidans LX5细胞悬浮液的制备 31 1.2 施氏矿物的制备 31-32 1.3 合成产物的鉴定与表征 32 2. 结果与讨论 32-39 2.1 化学法与生物法合成矿物pH、Fe~(2+)氧化率、矿物量与铁沉淀率的比较 32-35 2.1.1 两种反应体系中pH值和Fe~(2+)含量的变化 32-33 2.1.2 两种反应体系中矿物生成量与铁沉淀率的比较 33-34 2.1.3 两种方法合成的施氏矿物物理性状的比较 34-35 2.2 施氏矿物的鉴定与表征 35-39 2.2.1 化学组分分析 35-36 2.2.2 X射线衍射(XRD)分析 36 2.2.3 矿物形貌分析 36-37 2.2.4 比表面积(BET)分析 37-38 2.2.5 矿物表面电荷分析 38-39 3. 小结 39-40 参考文献 40-42第三章生物与化学成因施氏矿物吸附去除水中AS(Ⅲ)效果的比较研究 42-58 前言 42-44 1. 材料与方法 44-46 1.1 施氏矿物的制各 44 1.2 As(Ⅲ)溶液的制备 44 1.3 生物成因和化学成因施氏矿物吸附As(Ⅲ)试验 44-45 1.3.1 吸附前后As(Ⅲ)的形态变化 44 1.3.2 施氏矿物吸附As(Ⅲ)动力学研究 44-45 1.3.3 pH对施氏矿物吸附As(Ⅲ)的影响 45 1.3.4 离子强度对施氏矿物吸附As(Ⅲ)的影响 45 1.3.5 共存离子对施氏矿物吸附As(Ⅲ)的影响 45 1.3.6 等温吸附实验 45 1.4 分析测定方法 45-46 2. 结果与讨论 46-53 2.1 两种施氏矿物理化性质的比较 46 2.2 施氏矿物对As(Ⅲ)的吸附去除 46-53 2.2.1 吸附前后As的形态变化 46-47 2.2.2 两种矿物对As(Ⅲ)吸附平衡时间的比较 47-48 2.2.3 两种矿物吸附As(Ⅲ)动力学方程的比较 48 2.2.4 pH对两种矿物吸附As(Ⅲ)的影响 48-50 2.2.5 离子强度对两种矿物吸附As(Ⅲ)的影响 50-51 2.2.6 干扰离子对两种矿物吸附As(Ⅲ)的影响 51-52 2.2.7 等温吸附实验 52-53 3. 小结 53-55 参考文献 55-58第四章生物成因施氏矿物预处理及其对AS(Ⅲ)吸附效果的研究 58-69 前言 58-59 1. 材料与方法 59-61 1.1 预处理矿物的制备 59-60 1.2 预处理前后矿物的表征与鉴定 60 1.3 预处理后施氏矿物吸附As(Ⅲ)试验 60 1.3.1 预处理前后矿物对高浓度As(Ⅲ)的吸附试验 60 1.3.2 碱处理矿物对As(Ⅲ)等温吸附试验 60 1.4 仪器与试剂 60-61 1.5 分析测定方法 61 2. 结果与讨论 61-67 2.1 预处理对矿物比表面积的影响 61-62 2.2 预处理对矿物矿相的影响 62-63 2.3 预处理对矿物形貌的影响 63-64 2.4 预处理对矿物化学组分及外观颜色的影响 64-65 2.5 预处理对矿物吸附As(Ⅲ)的影响 65-66 2.6 NaOH处理前后矿物等温吸附量 66-67 3. 小结 67-68 参考文献 68-69第五章颗粒化施氏矿物吸附柱动态吸附模拟含砷地下水的研究 69-80 前言 69-70 1. 材料与方法 70-72 1.1 颗粒状施氏矿物的制备 70 1.2 As(Ⅲ)和As(Ⅴ)溶液的制备 70 1.3 颗粒状施氏矿物吸附柱的制备 70-71 1.4 动态吸附试验 71-72 1.4.1 进水As(Ⅲ)浓度对吸附柱除砷的影响 71-72 1.4.2 流速对吸附柱除砷的影响 72 1.4.3 As形态对吸附柱除砷的影响 72 1.5 分析测定方法 72 2. 结果与讨论 72-77 2.1 颗粒状施氏矿物基本性质 72-73 2.2 进水As(Ⅲ)浓度对吸附柱吸附效果的影响 73-74 2.3 进水流速或接触时间对吸附柱除As(Ⅲ)的影响 74-75 2.4 进水砷形态对吸附柱去除效果的影响 75-76 2.5 吸附柱去除As(Ⅲ)穿透曲线 76-77 3. 小结 77-78 参考文献 78-80全文结论 80-82致谢 82-84硕士阶段发表的论文 84

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