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TiO_2/Fe_3O_4-SiO_2光催化剂对废水中萘降解性能研究

作　者: 周爱娟
导　师: 陈兆波
学　校: 哈尔滨工程大学
专　业: 环境工程
关键词: TiO2/Fe304-Si02 含萘废水响应曲面法降解路径光催化剂
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

多环芳烃(PAHs)是一类典型的持久性有毒物质,具有致畸、致癌、致突变“三致”毒性,是目前已知环境中最大量的具有致癌性的单一化学物种。以水溶性最强的PAHs——萘为原料,合成邻苯二甲酸酐、染料、杀虫剂的过程中产生的萘系废水,具有排放量大、浓度高、色泽深、酸或碱性强、成分复杂等特征,属于典型的有毒有害难降解的工业废水。研究开发此类难降解有机污染物的处理技术对我国的萘系有机中间体生产有着重要的意义。光催化氧化法是处理难降解萘系化合物优先考虑和重点研究的发展方向。近年来纳米Ti02作为一种新型环境功能材料被广泛用于难降解废水处理中。但是由于悬浮态Ti02与废水分离困难,使废水处理的成本提高。本论文以稳定的超顺磁性Fe304纳米粒子作为磁核,应用StOber法在Fe304纳米粒子表面包覆Si02,制成超顺磁性Fe3O4-SiO2载体,通过溶胶-凝胶法在Fe3O4-SiO2载体表面担载纳米Ti02催化剂,制备出单分散的具有“核-壳”结构的磁可分TiO2/Fe3O4-SiO2(TFS)复合型光催化剂。通过XRD、FTIR、TEM等表征手段,对最佳条件下制备的TFS复合型光催化剂的物性进行分析,证实制备出磁可分的纳米级复合型Ti02光催化剂。为了探讨TFS复合型光催化剂对污染物的催化降解效果,本论文选择多环芳烃的代表性污染物——萘进行降解试验,并通过响应曲面法的中心组合设计方法对实验操作条件进行优化,确定各个实验操作条件对萘降解率的影响顺序,同时采用数值求导、Matlab及遗传算法三个方法求得更精确的最佳操作参数数值,使萘的降解率达到最大值。试验结果表明,TFS复合型光催化剂对萘均具有高效的降解能力,且表观反应速率快。光催化对萘的最佳操作条件为光照时间97.1min、pH值2.1、复合型催化剂投加量96.2mg/L,在此条件下优化的萘降解率高达97.39%。通过模型验证,该模型预测值与实验值的最大相对误差不超过4%,说明模型对实验结果具有良好的预测效果,对于实验具有较好的指导意义。应用GC-MS分离分析方法在萘光催化降解反应过程中检测到12种确定的中间产物及3种未确定的中间产物,并推测出能够解释这些化合物形成和转化的光降解途径。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-11
第1章绪论  11-27
  1.1 研究的目的和意义  11-12
  1.2 萘系废水研究简介  12-19
    1.2.1 多环芳烃的基本特征  12-16
    1.2.2 萘系废水的处理方法  16-18
    1.2.3 光催化氧化氧化法处理萘系废水的国内外研究现状  18-19
  1.3 光催化氧化法概况  19-25
    1.3.1 光催化氧化法的发展  19
    1.3.2 光催化氧化法的优点  19-20
    1.3.3 光催化氧化法的反应过程及光催化剂的选择  20
    1.3.4 TiO_2光催化剂的光催化机理  20-22
    1.3.5 提高TiO_2光催化活性的途径  22-25
  1.4 光催化降解途径的国内外研究现状  25
  1.5 论文的主要研究内容  25-27
第2章实验材料与方法  27-34
  2.1 光催化降解试验装置  27-28
  2.2 实验用水与水质  28
  2.3 分析方法与主要仪器及试剂  28
    2.3.1 分析方法  28
    2.3.2 主要仪器与试剂  28
  2.4 TFS光催化剂制备原理及表征  28-33
    2.4.1 TFS光催化剂制备原理  28-32
    2.4.2 TFS光催化剂表征  32-33
  2.5 本章小结  33-34
第3章 TFS复合型光催化剂制备及对萘的降解性能研究  34-47
  3.1 TFS复合型光催化剂制备过程  35-36
    3.1.1 磁流体Fe_3O_4的制备过程  35
    3.1.2 Fe_3O_4-SiO_2载体的制备过程  35
    3.1.3 TFS复合型光催化剂的制备过程  35-36
  3.2 TFS复合光催化剂表征结果分析  36-39
    3.2.1 X射线衍射分析(XRD)  36-37
    3.2.2 透射电镜(TEM)分析  37
    3.2.3 红外光谱分析(FTIR)  37-39
  3.3 TFS复合型光催化剂对萘的降解性能研究  39-45
    3.3.1 光催化剂投加量对萘降解率的影响  39-42
    3.3.2 pH值对萘降解率的影响  42-45
    3.3.3 光照时间对萘降解率的影响  45
  3.4 本章小结  45-47
第4章基于响应曲面法萘的光催化条件优化及其光降解途径研究  47-72
  4.1 基于响应曲面法优化萘的光催化条件  48-58
    4.1.1 优化试验设计  48-51
    4.1.2 回归方程多项式的选取  51-52
    4.1.3 回归方程方差分析和回归方程系数显著性检验  52-54
    4.1.4 双因子交互效应分析  54-58
  4.2 萘的光催化最佳试验条件确定及模型验证  58-63
    4.2.1 萘的光催化最佳试验条件确定  58-62
    4.2.2 模型验证  62-63
  4.3 TFS光催化剂降解萘的光降解途径  63-70
  4.4 本章小结  70-72
结论  72-73
参考文献  73-83
攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果  83-84
致谢  84

TiO_2/Fe_3O_4-SiO_2光催化剂对废水中萘降解性能研究

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