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ZnIn_2S_4光催化剂的制备及光催化分解硫化氢的研究

作　者: 单雯妍
导　师: 白雪峰
学　校: 黑龙江大学
专　业: 工业催化
关键词: 多元金属硫化物 光催化 制氢 离子掺杂
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


本文制备了三元硫化物光催化剂ZnIn2S4、CdIn2S4以及系列复合光催化剂CdxIn2S4-Zn1-xIn2S4,并在其基础上对Cd0.3In2S4-Zn0.7In2S4复合光催化剂进行过渡金属Cu、Ni、Co离子掺杂改性研究。考察了反应液pH值、均匀沉淀反应时间、反应液浓度、水热反应温度和时间等制备条件对催化剂结构和性能的影响。通过XRD、UV-Vis、XPS、SPS和SEM-EDS等分析手段对其结构和理化性质进行了表征,并考察其在可见光条件下催化分解硫化氢制氢性能。采用水热法制备的ZnIn2S4光催化剂为六方晶型,吸收边为500 nm,其中ZnIn2S4-160-24表现出较好的分解硫化氢制氢性能,产氢速率可达764μmol/(h·g)。水热法制备的CdIn2S4光催化剂为立方晶型,吸收边为550 nm,CdIn2S4-160-1表现出最佳的分解硫化氢制氢性能,产氢速率可达303μmol/(h·g)。在上述两种催化剂基础上采用水热法制备系列CdxIn2S4-Zn1_xIn2S4复合光催化剂。所制备的催化剂均为复合结构,随着x值的增大,紫外可见吸收边逐渐红移,带隙能呈连续变化。当x=0.3时,Cd0.3In2S4-Zn0.7In2S4具有最高的产氢速率,达到590μmol/(h·g)。采用水热法制备系列Cu、Ni、Co离子掺杂Cd0.3In2S4-Zn0.7In2S4复合光催化剂。Cu、Ni、Co离子掺杂对催化剂的晶体结构基本没有影响；Cu2+掺杂使得催化剂的吸收边红移,而Ni2+、Co2+掺杂使得催化剂吸收边发生轻微的蓝移；离子掺杂对催化剂的表面形貌影响较大,掺杂后均为不规则块状结构。离子掺杂提高了光生电子-空穴的分离效率,提高了光催化剂的催化活性。Cu(2%)-Cd0.3In2S4/Zn07In2S4、Ni(5%)-Cd0.3In2S4/Zn0.7In2S4和Co(7%)-Cd0.3In2S4/Zn0.7In2S4分解硫化氢制氢速率分别为1141、3319和2245μmol/(h·g),远高于掺杂前的催化剂。

全文目录


中文摘要  2-3
Abstract  3-8
第1章 绪论  8-21
  1.1 硫化氢分解制取氢气的方法  8-12
    1.1.1 直接高温分解法  8-9
    1.1.2 催化热分解法  9-10
    1.1.3 超绝热分解法  10
    1.1.4 电化学法  10-11
    1.1.5 光催化法  11-12
  1.2 光催化分解硫化氢制氢的基本原理  12-13
  1.3 光催化剂的设计与开发  13-14
  1.4 多元金属硫化物光催化剂的研究进展  14-19
    1.4.1 固溶体型多元金属硫化物  14-16
    1.4.2 AB_mC_n型多元金属硫化物  16-19
  1.5 本论文的选题和实验内容设计  19-21
第2章 实验材料和研究方法  21-25
  2.1 实验试剂及常用设备  21-22
    2.1.1 实验所用化学试剂  21-22
    2.1.2 常用仪器与设备  22
  2.2 催化剂的表征方法  22-23
    2.2.1 X射线衍射(XRD)  22
    2.2.2 紫外可见(UV-Vis)漫反射光谱  22-23
    2.2.3 扫描电镜(SEM)  23
    2.2.4 表面光电压谱(SPS)  23
    2.2.5 X射线光电子能谱(XPS)  23
  2.3 光催化分解硫化氢实验  23-25
    2.3.1 光催化分解硫化氢的实验装置  23-24
    2.3.2 光催化分解硫化氢反应  24-25
第3章 水热法制备ZnIn_2S_4光催化剂分解硫化氢制氢研究  25-43
  3.1 引言  25
  3.2 ZnIn_2S_4光催化剂的制备及性能评价  25-40
    3.2.1 ZnIn_2S_4光催化剂的制备方法  25-26
    3.2.2 pH值对ZnIn_2S_4的性质及其性能的影响  26-28
    3.2.3 反应液浓度对ZnIn_2S_4的性质及其性能的影响  28-30
    3.2.4 水热温度(T)和时间(t)对ZnIn_2S_4的性质及其性能的影响  30-38
    3.2.5 反应介质的pH值对ZnIn_2S_4-160-24催化性能的影响  38-40
  3.3 不同锌源制备的ZnIn_2S_4光催化剂  40-41
  3.4 本章小结  41-43
第4章 水热法制备CdIn_2S_4光催化剂分解硫化氢制氢研究  43-59
  4.1 引言  43
  4.2 CdIn_2S_4光催化剂的制备及性能评价  43-56
    4.2.1 CdIn_2S_4光催化剂的制备方法  43-44
    4.2.2 均匀沉淀反应时间对CdIn_2S_4的性质及其性能的影响  44-46
    4.2.3 反应液浓度对CdIn_2S_4的性质及其性能的影响  46-48
    4.2.4 水热温度(T)和时间(t)对CdIn_2S_4的性质及其性能的影响  48-55
    4.2.5 反应介质的pH值对CdIn_2S_4-160-1催化性能的影响  55-56
  4.3 以不同镉盐制备CdIn_2S_4光催化剂  56-58
  4.4 本章小结  58-59
第5章 离子掺杂Cd_xIn_2S_4-Zn_(1-x)In_2S_4光催化剂分解硫化氢制氢研究  59-80
  5.1 引言  59
  5.2 Cd_xIn_2S_4-Zn_(1-x)In_2S_4复合光催化剂的制备及性能评价  59-65
    5.2.1 Cd_xIn_2S_4-Zn_(1-x)In_2S_4复合光催化剂的制备方法  59-60
    5.2.2 Cd_xIn_2S_4-Zn_(1-x)In_2S_4复合光催化剂的表征  60-64
    5.2.3 Cd_xIn_2S_4-Zn_(1-x)In_2S_4复合光催化剂分解硫化氢制氢性能  64-65
  5.3 Cu~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂的制备及性能评价  65-69
    5.3.1 Cu~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂的制备方法  65
    5.3.2 Cu~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂的表征  65-68
    5.3.3 Cu~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂分解硫化氢制氢性能  68-69
  5.4 Ni~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂的制备及性能评价  69-73
    5.4.1 Ni~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂的制备方法  69-70
    5.4.2 Ni~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂的表征  70-73
    5.4.3 Ni~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂分解硫化氢制氢性能  73
  5.5 Co~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂的制备及性能评价  73-78
    5.5.1 Co~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂的制备方法  73-74
    5.5.2 Co~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂的表征  74-77
    5.5.3 Co~(2+)掺杂Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4光催化剂分解硫化氢制氢性能  77-78
  5.6 反应介质的pH值对Ni(5%)-Cd_(0.3)In_2S_4-Zn_(0.7)In_2S_4催化性能的影响  78-79
  5.7 本章小结  79-80
结论  80-82
参考文献  82-90
致谢  90-91
攻读学位期间发表的论文  91-92

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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