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持久性有机物在空气/颗粒物间的分配模拟研究
作 者: 刘静
导 师: 冯流
学 校: 北京化工大学
专 业: 环境工程
关键词: 多环芳烃 颗粒物 分配系数(K_p) 吸附等温线 Kow K_w p_L~0
分类号: X51
类 型: 硕士论文
年 份: 2009年
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内容摘要
有机物在空气和颗粒物之间的分配对它们在水和土壤环境介质表面上的沉降起着决定性的作用,影响着它们的反应活性,进而影响着它们在大气环境中的持久性和归宿。颗粒物对有机物的吸附和积累也是对人类构成曝露风险的基本途径之一。研究有机物在大气/颗粒物间的分配行为,为准确评价有机物在大气介质中的归趋提供基础数据和方法的意义重大。本论文通过实验对比了有机物前处理方法,索式提取法和超声提取法,提取效率表明传统的索式提取法效果更好。进而研究了影响索式提取效率的各项因素,包括循环次数,回流速度,溶剂的选择与用量,最后确定实验条件及定量分析条件:用120ml丙酮/二氯甲烷(1:1)对样品进行索式提取6h,回流速度控制在3-4次/h。采用高效液相色谱定量分析,测试条件如下:甲醇0.85ml/min,水0.15ml/min,流速为1ml/min,柱温:30℃,紫外检测器波长:254nm。色谱柱:Shimadzu Shim-pack VP-ODS4.6×150mm,5μm。以7种典型多环芳烃为研究对象,使用模拟大气颗粒物,采用自行设计的小型烟雾箱,实验模拟多环芳烃在空气/滑石粉颗粒物体系间的分配过程。在固定试验条件下,绘制不同多环芳烃在不同温度、粒径条件下的吸附等温线,并用Langmuir,Freundlich吸附等温式对数据进行拟合,测定典型多环芳烃在大气/颗粒物体系间平衡分配系数(Kp),考察Kp与Kow,Kw,Qm,KL,pL0之间的关系。结果表明,所做实验更符合Langmuir吸附模型,logKp值与logKw值,log pL0值之间呈良好的线性关系:logKp=-0.2415logKw-0.1821,logKp=0.5345logKow-1.3291,logKp=-0.53logpL0-0.5264。Kp值与Qm,KL呈正相关性。通过多环芳烃的Kw,Kow,pL0等理化参数来预测Kp值是可行的。颗粒物的特性,多环芳烃的理化性质,环境条件等是影响有机物在空气/颗粒物中分配的主要因素。
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全文目录
摘要 4-6 ABSTRACT 6-16 第一章 绪论 16-36 1.1 持久性有机物概述 16 1.2 多环芳烃 16-19 1.2.1 多环芳烃的来源 16-17 1.2.2 多环芳烃的毒性 17-18 1.2.3 多环芳烃的分布及迁移转化 18 1.2.4 环境空气中多环芳烃的影响因素 18-19 1.3 大气中的颗粒物 19-22 1.3.1 可吸入颗粒物的基本特性 19-20 1.3.2 可吸入颗粒物的污染来源 20-21 1.3.3 可吸入颗粒物的环境影响和健康效应 21-22 1.4 可吸入颗粒物中的有机污染物的研究 22-23 1.5 大气颗粒物中PAHs的分析研究 23-26 1.5.1 采样技术 23-24 1.5.2 样品前处理 24-25 1.5.3 PAHs的分析方法 25-26 1.6 持久性有机物在空气/颗粒物间分配机制的研究 26-30 1.6.1 半挥发性有机物的气固分配系数 27 1.6.2 气/固相分配系数的意义 27 1.6.3 分配机制研究 27-30 1.7 持久性有机物在空气/颗粒物间分配的影响因素 30-34 1.7.1 温度的影响 30-31 1.7.2 湿度的影响 31 1.7.3 有机物特性的影响 31-34 1.7.4 颗粒物性质的影响 34 1.7.5 分子间作用力的影响 34 1.8 有机物在空气/颗粒物间分配的研究方法 34-35 1.9 研究内容及意义 35-36 第二章 多环芳烃在空气/颗粒物间分配模拟研究 36-62 2.1 仪器与试剂 36 2.2 实验方法 36-38 2.2.1 标准溶液的配制 37 2.2.2 采样前滤膜的准备 37 2.2.3 吸附剂的活化 37-38 2.2.4 样品的运输和保存 38 2.2.5 样品的运输和保存 38 2.3 提取方法的选择 38-41 2.3.1 超声提取 38 2.3.2 索式提取 38-40 2.3.3 提取剂的选择 40-41 2.4 影响大气颗粒物中有机污染物索式提取效率各因素的研究 41-44 2.4.1 循环次数对索式提取效率影响的研究 41-42 2.4.2 回流速度对索式提取效率影响的研究 42-43 2.4.3 溶剂用量对索式提取效率影响的研究 43-44 2.5 样品预处理 44-46 2.5.1 索式提取 44-45 2.5.2 旋转蒸发 45-46 2.5.3 分离纯化 46 2.6 定量分析条件 46 2.7 空白加标回收率实验 46 2.8 吸附动力学实验 46-49 2.8.1 温度对平衡的影响 47 2.8.2 有机物浓度对平衡吸附量的影响 47-48 2.8.3 有机物背景浓度及其影响 48 2.8.4 温度对平衡浓度的影响 48-49 2.8.5 颗粒物量的影响 49 2.9 吸附等温线的测定及影响因素分析 49-56 2.9.1 吸附理论 49-50 2.9.2 吸附等温线的绘制 50-53 2.9.3 颗粒物粒径对吸附等温线的影响 53-54 2.9.4 多环芳烃理化性质对吸附的影响 54-56 2.10 分配系数的测定及影响因素 56-62 2.10.1 分配系数Kp 56-57 2.10.2 Kp,Qm,KL与Kw,Kow,P_L~0的关系 57-62 第三章 结论与建议 62-64 3.1 结论 62 3.2 建议 62-64 参考文献 64-69 致谢 69-70 研究成果及发表的学术论文 70-71 作者和导师简介 71-72 北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书 72-73
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治
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