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Cu系无Cr催化剂催化糠醛加氢制糠醇的研究

作　者: 李瑞峰
导　师: 宋华
学　校: 大庆石油学院
专　业: 化学工艺
关键词: 糠醛气相加氢糠醇 Cu基催化剂
分类号: TQ251.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

糠醇是一种重要的有机化工原料。目前,糠醛加氢制糠醇生产中常用的催化剂含有对人体有害的物质Cr,并能造成环境污染。此外,国内生产的糠醇大部分采用进口催化剂,价格昂贵。因此,研究、开发无Cr高效国产糠醛加氢制糠醇催化剂具有非常重要的现实意义。本文以Cu为活性组分、Al2O3为载体制备了负载型Cu/Al2O3催化剂,采用热重差热分析、XRD等手段,并结合催化剂活性评价实验,确定了Cu/Al2O3催化剂最佳制备条件:焙烧温度450℃,焙烧时间4h,还原温度200℃,还原时间4h,Cu含量24%(质量分数),活性组分采用浸渍法引入载体。催化剂中添加助剂Ca或使用复合载体Al2O3-ZrO2均可显著提高糠醛转化率、糠醇选择性和糠醇收率。研究发现,最优的Ca含量为7.2%(质量分数),复合载体中最优的ZrO2含量为20%(质量分数)。实验用负载型Cu-Ca/Al2O3-ZrO2催化剂,系统考察了反应压力、质量空速、氢醛摩尔比及反应温度等工艺条件对糠醛加氢催化剂活性的影响。结果表明:催化剂在质量空速为1.2h-1、氢醛摩尔比为4.0、反应压力为0.6MPa、反应温度为160℃时,糠醛的转化率达到99.9%,糠醇的选择性为98.3%,反应收率可达到98.2%。实验制备的负载型Cu基催化剂具有良好的催化加氢效果,有望成为糠醛加氢制糠醇的高效、绿色催化剂。同时,本论文的研究也为无Cr催化剂的国产化提供了有力依据。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-6
创新点摘要  6-10
前言  10-11
第一章文献综述  11-28
  1.1 糠醇的简介  11-13
    1.1.1 糠醇的性质  11
    1.1.2 糠醇的用途  11-12
    1.1.3 糠醇的生产工艺  12
    1.1.4 生产规模及质量标准  12-13
  1.2 糠醛的简介  13-16
    1.2.1 糠醛的性质及用途  13-14
    1.2.2 糠醛的生产方法  14-15
    1.2.3 生产原理及工艺流程  15
    1.2.4 糠醛催化加氢反应机理  15-16
  1.3 糠醛加氢制糠醇的生产工艺  16-17
    1.3.1 液相加氢  16-17
    1.3.2 气相加氢  17
  1.4 糠醛加氢制糠醇催化剂的研究进展  17-26
    1.4.1 糠醛加氢制糠醇催化剂性能的影响因素  17-19
    1.4.2 铜系催化剂  19-24
    1.4.3 骨架型催化剂  24
    1.4.4 非晶态合金催化剂  24-26
  1.5 糠醛催化加氢制糠醇的意义  26-28
第二章实验部分  28-35
  2.1 实验仪器与试剂  28-29
    2.1.1 实验仪器  28
    2.1.2 实验试剂  28-29
  2.2 催化剂的制备  29-32
    2.2.1 载体的选择  29-30
    2.2.2 粘结剂的选择  30
    2.2.3 助挤剂的选择  30-31
    2.2.4 Cu 基催化剂的制备  31-32
  2.3 催化剂的表征  32
    2.3.1 XRD  32
    2.3.2 催化剂的差热分析  32
  2.4 催化剂的活性评价  32-34
    2.4.1 催化剂评价装置  32-33
    2.4.2 反应条件  33
    2.4.3 产物分析方法  33-34
  2.5 本章小结  34-35
第三章 Cu 基催化剂制备条件的确定  35-47
  3.1 焙烧条件对催化剂活性的影响  35-39
    3.1.1 催化剂Cu/Al_2O_3 的TG-DTA 和XRD 分析  35-36
    3.1.2 焙烧温度对催化剂活性的影响  36-38
    3.1.3 焙烧时间对催化剂活性的影响  38-39
  3.2 还原条件对催化剂活性的影响  39-43
    3.2.1 不同还原温度的催化剂Cu/Al_2O_3 XRD 分析  39-40
    3.2.2 还原温度对催化剂活性的影响  40-42
    3.2.3 还原时间对催化剂活性的影响  42-43
  3.3 活性组份加入方式对催化剂活性的影响  43-45
  3.4 Cu 含量对催化剂活性的影响  45-46
  3.5 本章小结  46-47
第四章 Cu 基催化剂改性的研究  47-57
  4.1 助剂对 Cu 基催化剂活性的影响  47-51
    4.1.1 不同助剂的影响  47-48
    4.1.2 Ca 盐种类的影响  48-50
    4.1.3 Ca 含量的影响  50-51
  4.2 载体对 Cu 基催化剂加氢活性的影响  51-55
    4.2.1 不同载体对催化剂活性的影响  51-53
    4.2.2 锆含量对催化剂活性的影响  53-55
  4.3 Cu-Ca/Al_2O_3-ZrO_2 的催化加氢性能  55-56
  4.4 本章小结  56-57
第五章 Cu-Ca/Al_2O_3-ZrO_2用于糠醛加氢反应的研究  57-61
  5.1 反应压力的影响  57
  5.2 质量空速的影响  57-58
  5.3 氢醛摩尔比的影响  58-59
  5.4 反应温度的影响  59
  5.5 本章小结  59-61
结论  61-62
参考文献  62-65
发表文章目录  65-66
致谢  66-67
详细摘要  67-71

Cu系无Cr催化剂催化糠醛加氢制糠醇的研究

内容摘要

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