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负载型钒钨脱硝催化剂的制备及其脱硝性能

作　者: 吕汉清
导　师: 刘仁龙
学　校: 重庆大学
专　业: 化学
关键词: 选择性催化还原(SCR) 脱硝催化剂 V2O5-WO3 杂多化合物(HPC) 制备
分类号: X773
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 317次
引　用: 1次
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内容摘要


烟气脱硝是控制燃煤电厂氮氧化物排放的有效方法之一,目前选择性催化还原（SCR）技术因其脱硝效率高、选择性好、运行稳定可靠,在燃煤电厂的烟气脱硝过程中得到广泛应用。催化剂是SCR技术的核心,国内现行使用的SCR催化剂绝大部分为进口的以TiO2为载体的整体催化剂,TiO2约占催化剂总重量的80%左右,存在成本高、活性组分利用率低等问题。本文针对该类催化剂的不足之处,以V2O5为活性成分,WO3为助剂对现行催化剂进行改性,探讨负载型钒钨脱硝催化剂的制备方法与脱硝应用,同时对负载型杂多化合物催化剂的性能进行了初步的探讨。分别以TiO2粉体作为催化剂的载体,浸渍负载V2O5-WO3后加入部分Al2O3制备颗粒催化剂和TiO2/堇青石蜂窝陶瓷为载体,浸渍负载V2O5-WO3或HPC作为活性组分制备催化剂,通过XRD、BET和XPS等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂的应用性能。利用催化剂活性评价装置在不同模拟烟气条件下对催化剂的实际脱硝性能进行测试,考察了制备方法、温度、NO浓度、空速和NH3/NO对SCR反应的影响。结果表明,颗粒状催化剂相比堇青石陶瓷催化剂不具备较好的气流通道,反应气体在催化剂表面的扩散条件不佳,在催化剂活性评价中的NO转化率较低。助溶剂在催化剂制备的过程中主要影响了V2O5在催化剂表面的分散度以及聚集形态,单体形态的V2O5催化剂活性不高,聚合态氧化钒有利于催化活性的提高。实验在不同模拟烟气条件下检测了V2O5-WO3/TiO2/CC催化剂的脱硝性能,在350℃400℃温度区间内,在O2浓度大于1%、NH3/NO比值为0.81、空速在10000h-1时,脱硝效率达到97%,且对不同NO初始浓度有较好的适应能力。V2O5-WO3/TiO2/CC催化剂对SO2氧化的抑制作用不明显,当有CaO在催化剂表面沉积时,会破坏催化剂表面结构,导致催化剂活性降低。Keggin结构的杂多化合物（HPC）固载在TiO2/CC表面时,结构并不发生变化。当HPC负载量小于20%时,HPC与TiO2表面的强相互作用形成的非晶态物相是HPC/TiO2体系具有脱硝活性的主要原因。杂多酸阴离子中钒原子数目较多时,催化剂性能较好,催化剂活性中心涉及钒物种。

全文目录


中文摘要  3-4
英文摘要  4-9
1 绪论  9-20
  1.1 课题的研究背景  9
  1.2 NOx 的来源及危害  9-10
  1.3 NOx 的排放及污染现状  10-11
  1.4 NOx 的控制技术  11-13
    1.4.1 选择性催化还原（SCR）  11-12
    1.4.2 选择性非催化还原（SNCR）  12
    1.4.3 吸附法  12-13
    1.4.4 相分离技术  13
  1.5 SCR 脱硝技术研究进展  13-15
    1.5.1 贵金属催化剂  14
    1.5.2 金属氧化物催化剂  14-15
    1.5.3 分子筛催化剂  15
  1.6 钒系催化剂研究进展  15-18
    1.6.1 载体的选择  16
    1.6.2 助催化剂选择  16-17
    1.6.3 催化剂制备工艺研究  17-18
    1.6.4 SCR 催化机理研究  18
  1.7 杂多化合物的性质及在催化中的应用  18-19
  1.8 课题立意与主要研究内容  19-20
2 实验内容与方法  20-25
  2.1 仪器与试剂  20-21
    2.1.1 仪器设备  20
    2.1.2 实验试剂  20-21
  2.2 实验装置与流程  21-23
  2.3 催化剂的表征  23-25
    2.3.1 BET 比表面积测定  23
    2.3.2 X 射线衍射（XRD）  23
    2.3.3 X 射线光电子能谱（XPS）  23
    2.3.4 傅里叶变换红外吸收光谱（FT-IR）  23-24
    2.3.5 X 射线荧光（XRF）分析  24
    2.3.6 抗压强度  24-25
3 V_20_5-WO_3/Ti0_2/Al_2O_3 催化剂的脱硝性能  25-36
  3.1 催化剂的制备  25
  3.2 V_20_5 的含量对催化活性的影响  25-27
  3.3 WO_3 含量对催化活性的影响  27-29
  3.4 助溶剂对催化剂性能的影响  29-30
  3.5 烟气的组成对催化剂活性的影响  30-33
    3.5.1 NH_3/NO 比值对催化剂脱硝活性的影响  30-31
    3.5.2 NO 初始浓度对催化剂脱硝活性的影响  31-32
    3.5.3 02 浓度对催化剂脱硝活性的影响  32-33
    3.5.4 空速对催化剂脱硝活性的影响  33
  3.6 催化剂组分含量分析  33-35
  3.7 本章小结  35-36
4 V_20_5-WO_3/Ti0_2/CC 催化剂的脱硝性能  36-46
  4.1 催化剂的制备  36-37
  4.2 复合载体的性能表征  37-38
  4.3 V_20_5 负载量对催化剂脱硝活性的影响  38
  4.4 WO_3 负载量对催化剂脱硝活性的影响  38-40
  4.5 助溶剂对催化剂脱硝活性的影响  40-41
  4.6 烟气的组成对催化剂脱硝活性的影响  41-45
    4.6.1 空速对催化剂脱硝活性的影响  41
    4.6.2 NO 初始浓度对催化剂脱硝活性的影响  41-42
    4.6.3 O_2 浓度对催化剂脱硝活性的影响  42-43
    4.6.4 NH_3/NO 比值对催化剂脱硝活性的影响  43
    4.6.5 S_O2 和CaO 对催化剂脱硝活性的影响  43-45
  4.7 本章小结  45-46
5 HPC/Ti0_2/CC 负载型催化剂的脱硝性能  46-53
  5.1 催化剂的制备  46
  5.2 杂多化合物的结构表征  46-48
  5.3 HPC 负载量对催化剂活性的影响  48-50
  5.4 HPC/T_I0_2/CC 催化剂的表征  50-51
  5.5 NH_3/NO 对催化剂活性的影响  51-52
  5.6 本章小结  52-53
6 结论与展望  53-55
  6.1 结论  53
  6.2 展望  53-55
致谢  55-56
参考文献  56-62
附录  62
  A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录  62
  B. 作者在攻读学位期间取得的科研成果目录  62

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 动力工业废物处理与综合利用 > 电力工业
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