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SBA-15分子筛负载纳米银催化剂的制备及其对CO选择性氧化催化性能的研究

作　者: 黄优优
导　师: 王树国
学　校: 中南民族大学
专　业: 物理化学
关键词: CO选择性氧化 银催化剂 硅烷化 氨基化修饰 SBA-15
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高的功率密度、启动迅速和高效率等优点使得它在便携式电源或是家用电源等应用上引起了人们广泛的关注。由于PEMFC的操作温度较低,大约是80℃左右,在此温度范围内CO会使Pt电极中毒,消除氢源中CO的方法很多,但CO的选择性催化氧化被认为是最简单、最有效、最廉价的方法。近几年,人们研究比较多的是关于Pt、Rh、Au等贵金属催化剂对CO的选择性催化氧化。然而关于银催化剂应用于CO的催化氧化研究得相对较少,与上述贵金属相比,Ag价格相对低廉,因此更具应用前景。在本文中,初步考察了影响分子筛SBA-15孔径大小的因素。分别制备了不同孔径的分子筛SBA-15,采用外表面硅烷化和内表面氨基化修饰的方法改性SBA-15表面的性质,通过两种不同方法引入金属银前驱体而制备得到的负载型银催化剂。采用电感耦合等离子体原子发射光谱仪ICP-AES、X-射线衍射、透射电子显微镜、N2吸附-脱附等手段表征催化剂。CO选择性催化氧化性能是在固定床反应器上进行的。系统考察银的负载量、载体孔径大小和负载金属银的方法等因素对CO选择性催化氧化性能的影响。主要研究结果如下:1.无机盐硝酸铵辅助合成出大孔径介孔分子筛SBA-15,具有高度有序的介孔结构,在合成过程中未加入无机盐不能得到结构规整的介孔分子筛;本实验条件下初始反应温度为15℃所得分子筛有序性最好;正己烷作为扩孔剂对SBA-15的扩孔效果是最好的,并且随着正己烷加入量的增加,对SBA-15的扩孔越显著。2. SBA-15经外表面硅烷化和内表面氨基化修饰后,其二维六方有序结构仍然保持;金属银纳米粒子均匀地分散于SBA-15的孔道内,粒子大小均一;随着银负载量的增加,银的晶粒直径是不断增加的;L-Ag/SBA-15-Cal催化剂的制备方法克服高温处理过程中银离子的迁移问题。3. Ag/SBA-15催化剂对CO选择性催化氧化有较好的低温反应活性和稳定性,低温更有利于CO的氧化,高温有利于氢气与氧气反应;随着银负载量的增加提高了一氧化碳氧化活性,降低了CO与氧气的反应温度;CO选择性催化氧化的活性与催化剂载体的孔径大小有关,孔径越大越有利于反应气体与催化剂更多的活性位接触;与L-Ag/SBA-15-Red催化剂相比,L-Ag/SBA-15-Cal催化剂更有利于获得高的CO选择性氧化活性。

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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