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钛基掺锡二氧化铅电极的制备及其催化活性研究
作 者: 张耀辉
导 师: 韩卫清
学 校: 南京理工大学
专 业: 环境工程
关键词: 电化学氧化 Ti/PbO2电极 苯酚模拟废水 Ti/PbO2-Sn电极
分类号: X703
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
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内容摘要
近30年来,电化学氧化技术发展迅猛,环境保护领域的专家、学者开始广泛关注这一新兴技术。电化学氧化的核心技术是开发高性能的阳极材料。理想的阳极材料必须满足电催化活性高,使用寿命长等条件。目前的阳极材料不能同时满足以上条件,从而限制了电化学技术在废水处理工程中的普及程度。本论文旨在制备一种电催化性能高、使用寿命长的阳极材料—Ti/PbO2电极。主要进行三方面的研究工作:Ti/PbO2电极制备新工艺的探索,并对制备得到的Ti/Pb0O2电极进行表征;利用Ti/PbO2电极处理苯酚模拟废水,寻找电化学氧化处理苯酚废水的最佳操作条件;掺杂Sn对Ti/PbO2电极的改性,Ti/PbO2-Sn电极的研制及表征。通过阴极沉积和阳极氧化工艺成功地将阳极氧化二氧化铅技术移植到钛基上。研究结果表明,制备得到的Ti/PbO2电极表面致密,表层氧化物涂层与中间层结合紧密,不易脱落。电极电催化活性高,在中性溶液中(0.1mol/L Na2SO4)析氧电位达到1.60V。电极的稳定性能好,通过快速寿命实验预测电极使用寿命,该电极在工业条件下(电流密度100mA·cm-2)使用寿命可达333天。电化学氧化技术运用于水处理工程中流密度通常控制在10~40mA·cm-2,电极使用寿命可达5.7年。用制备得到的Ti/PbO2作阳极对苯酚模拟废水进行了电催化氧化处理。考察不同电流密度、初始pH值、电解质浓度、初始苯酚浓度对苯酚电解去除效果的影响,在最佳条件下当通过电荷量6 Ah L-1后,苯酚浓度为200mg/L、1000 mg/L的废水苯酚去除率分别达到90.1%、71.0%,COD去除率分别达到34.2%、20.0%;苯酚的绝对去除量分别为181mg/L、710mg/L,COD的绝对去除量分别为164mg/L、480mg/L。通过将掺有不同Sn含量的铅锡合金阳极氧化实现了对二氧化铅电极的改性。通过XRD和SEM分析发现,Sn的加入可以改变α/β-PbO2的比例和PbO2层的表面形貌。铅锡合金中表面的金属Sn被氧化,Sn4+进入二氧化铅层,减小反应过程中的活化能和析氧电位。锡含量为3.5%的铅锡合金氧化制得的Ti/Pb0O2-Sn电极表面致密,具有较大的比表面积,电催化活性最强,析氧电位达到1.75V。
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全文目录
摘要 5-6 Abstract 6-8 目录 8-11 1 绪论 11-24 1.1 课题背景 11-12 1.2 电化学氧化理论基础 12-15 1.2.1 直接氧化法 12-14 1.2.2 间接氧化法 14-15 1.3 电化学氧化电极 15-18 1.3.1 金属电极 15 1.3.2 石墨电极 15-16 1.3.3 钛基涂层电极 16-18 1.4 电极制备方法 18-20 1.4.1 阳极氧化法 18-19 1.4.2 热解法 19 1.4.3 溶胶-凝胶法 19 1.4.4 沉积法 19-20 1.5 酚类物质的降解 20-22 1.5.1 酚类物质简介 20-21 1.5.2 含酚废水的处理技术 21-22 1.6 课题研究的意义及内容 22-24 1.6.1 课题的提出和研究意义 22 1.6.2 本文的构想 22-23 1.6.3 主要研究内容 23-24 2 电极的选择、制备及性能表征 24-38 2.1 电极的选择 24-26 2.1.1 阳极材料的选择 24-25 2.1.2 本章目的和研究内容 25-26 2.2 Ti/PbO_2电极的制备、优化和性能表征 26-30 2.2.1 实验仪器、设备 26-27 2.2.2 实验材料和试剂 27 2.2.3 实验、分析表征方法 27-30 2.3 结果与讨论 30-37 2.3.1 制备工艺参数考察 30-32 2.3.2 物理化学表征 32-35 2.3.3 电化学表征 35-37 2.4 本章小结 37-38 3 新型钛基PbO_2电极处理苯酚废水的研究 38-48 3.1 模拟废水 38 3.2 实验 38-40 3.2.1 实验装置 38-39 3.2.2 实验药品及材料 39 3.2.3 实验方法 39 3.2.4 分析方法 39-40 3.3 实验结果和讨论 40-46 3.3.1 不同电流密度对废水处理效果的影响 40-42 3.3.2 不同初始pH对废水处理效果的影响 42-43 3.3.3 不同电解质浓度对废水处理效果的影响 43-44 3.3.4 不同初始苯酚浓度对废水处理效果的影响 44-46 3.4 苯酚在阳极氧化过程的研究 46-47 3.5 本章小结 47-48 4 新型Ti/PbO_2-Sn电极的研制、性能表征及应用 48-57 4.1 Ti/PbO_2-Sn阳极的制备 48-49 4.1.1 Sn掺杂量优化实验 48-49 4.2 实验结果和讨论 49-53 4.2.1 表面成分分析 49-50 4.2.2 Sn掺杂量对电极表面形貌的影响 50-52 4.2.3 Sn掺杂量对电极表面形貌的影响 52-53 4.2.4 Sn掺杂量对电极电催化性能的影响 53 4.3 Ti/PbO_2-Sn电解及对比实验 53-55 4.4 本章小结 55-57 5 结论与建议 57-59 5.1 结论 57 5.2 建议 57-59 致谢 59-60 参考文献 60-66 附录 66
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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