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CdS/TiO_2纳米管的制备及其光解水制氢研究

作　者: 沈菊
导　师: 辛钢
学　校: 大连理工大学
专　业: 无机化学
关键词: 光催化 制氢 硫化镉 二氧化钛纳米管 助催化剂(铂)
分类号: O613.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 249次
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内容摘要


本文制备了不同晶型的CdS粉体、TiO2纳米管和Pt-CdS-TiO2NTs光催化剂,通过XRD,TEM和UV-vis漫反射吸收光谱对不同样品进行了表征,并评价了其光解水制氢性能。主要分为以下三个部分：(1)采用沉淀法制备了CdS,分别在400℃,500℃,600℃下煅烧得到不同晶型的CdS粉体,在可见光(λ>400nm)照射下评价其光解水制氢活性。研究了CdS的晶体结构,牺牲剂种类和助催化剂Pt的担载量对其光催化分解水制氢活性的影响。实验结果表明,400℃下煅烧得到的立方相与六方相混合晶型的CdS-400具有最好的光催化活性：以乳酸作为牺牲剂比硫化物更有利于CdS光解水制氢；担载0.1wt%Pt的CdS具有最高的光催化活性,光照反应5h后的总产氢量为5.7mL。(2)用水热法制备了TiO2纳米管,以甲醇为牺牲剂进行光催化实验,考察了不同载铂量的TiO2纳米管在紫外光照射下的光解水制氢活性。结果表明,当TiO2纳米管的载铂量为0.1wt%时,光催化剂的产氢活性最高,反应5h产氢总量为3.6mL；但当载铂量增加,Pt粒子在TiO2纳米管表面团聚,导致TiO2纳米管光催化活性降低。(3)用离子交换,光沉积和研磨法制备了Pt-CdS-TiO2NTs复合物,在可见光(λ>400nm)照射下,以Na2S/Na2SO3作为牺牲剂进行光催化实验,考察了Pt的担载量和担载位置对催化剂光催化活性的影响,研究其反应机理。实验结果表明,当载铂量为0.1wt%时,Pt-TiO2NTs/CdS的光催化活性优于Pt-(TiO2NTs/CdS)和Pt-CdS/TiO2NTs。对于Pt-TiO2NTs/CdS,我们推断电子传递的顺序为CdS→TiO2→Pt,这种电子的快速传递提高了催化剂的光解水制氢活性。当载铂量为0.4wt%时,Pt-(TiO2NTs/CdS)的光催化活性最高。TiO2NTs与CdS的复合物具有可见光吸收能力,且有利于电子与空穴分离,从而加速了电子转移的速率。而载铂量增加为0.4wt%时,三者中反应5h产氢量最少的是Pt-CdS/TiO2NTs。担载在CdS表面上的Pt粒子限制了光生电子的移动,从而成为了电子-空穴的复合中心,导致催化剂的活性大大降低。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-10
1 文献综述  10-19
  1.1 半导体光催化分解水制氢  10-14
    1.1.1 半导体光催化分解水制氢的机理  10-11
    1.1.2 影响光解水反应效率的因素  11-12
    1.1.3 提高光解水反应效率的途径  12-14
  1.2 可见光催化制氢研究现状  14-17
    1.2.1 硫化物光催化剂  15
    1.2.2 氧化物光催化剂  15
    1.2.3 氮化物及氮氧化物光催化剂  15-16
    1.2.4 新型可见光催化剂  16-17
  1.3 选题意义及研究内容  17-19
    1.3.1 选题意义  17-18
    1.3.2 研究内容  18-19
2 实验部分  19-25
  2.1 实验试剂及仪器  19-20
    2.1.1 实验试剂  19
    2.1.2 实验仪器  19-20
  2.2 光催化剂的制备  20-22
    2.2.1 CdS粉末的制备  20-21
    2.2.2 TiO_2纳米管的制备  21
    2.2.3 Pt-CdS-TiO_2NTs复合物的制备  21-22
  2.3 光催化分解水制氢反应  22-23
    2.3.1 光解水制氢实验装置  22-23
    2.3.2 光解水制氢实验方法  23
  2.4 光催化剂的表征方法  23-25
    2.4.1 X射线衍射(XRD)表征  23-24
    2.4.2 透射电镜(TEM)表征  24
    2.4.3 紫外-可见(UV-vis)漫反射吸收光谱表征  24-25
3 CdS光解水制氢的研究  25-33
  3.1 CdS催化剂的表征  25-26
    3.1.1 XRD分析  25-26
    3.1.2 UV-vis分析  26
  3.2 光解水制氢实验  26-27
    3.2.1 乳酸作为牺牲剂的光催化反应  27
    3.2.2 Na_2S/Na_2SO_3溶液作为牺牲剂的光催化反应  27
  3.3 CdS光催化活性的影响因素  27-32
    3.3.1 CdS的晶型对光催化活性的影响  27-29
    3.3.2 牺牲剂对光催化活性的影响  29-30
    3.3.3 助催化剂Pt对光催化活性的影响  30-32
  3.4 本章小结  32-33
4 TiO_2纳米管及CdS-TiO_2NTs复合物光解水制氢的研究  33-49
  4.1 TiO_2纳米管光解水制氢的研究  33-38
    4.1.1 TiO_2NTs催化剂的表征  33-36
    4.1.2 TiO_2纳米管与商品TiO_2粉体的光催化活性比较  36-37
    4.1.3 助催化剂Pt对光催化活性的影响  37-38
  4.2 CdS-TiO_2NTs复合物光解水制氢的研究  38-47
    4.2.1 CdS-TiO_2NTs复合物光催化剂的表征  38-41
    4.2.2 载铂量对光催化活性的影响  41-45
    4.2.3 载铂位置对光催化活性的影响  45-47
  4.3 本章小结  47-49
5 结论与展望  49-51
  5.1 结论  49-50
  5.2 展望  50-51
参考文献  51-57
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  57-58
致谢  58-59

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 非金属元素及其化合物 > 氢H
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