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O2/CO2气氛下改性方解石煅烧分解与固硫特性研究

作　者: 曹会龙
导　师: 徐明厚；姚洪
学　校: 华中科技大学
专　业: 热能工程
关键词: O2/CO2气氛 方解石改性 煅烧分解与烧结 模拟烟气 硫化特性
分类号: X701.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


本文借助固定床反应器和TGA实验,结合XRD、SEM、N2吸附仪等测试仪器对O2/CO2气氛下方解石、改性方解石（Na-Treated）和海贝壳（Scallop）的静态煅烧分解、烧结和固硫特性进行了研究;然后运用沉降炉系统进行了动态固硫特性实验研究,考察了气氛、温度和CO2分压等因素的影响。通过系统研究,阐述了O2/CO2气氛下方解石脱硫机理,并对碱金属Na在强化方解石脱硫效率方面进行了解释。首先对方解石、改性方解石与海贝壳的煅烧分解、烧结特性进行研究。实验和模拟研究结果表明:CO2分压是影响CaCO3分解的主要因素之一,低CO2浓度时,方解石煅烧起始分解温度更加依赖于CO2分压,而当CO2分压大于0.5时,CO2分压对煅烧反应的影响减弱。随着CO2分压的增高,脱硫剂起始分解温度升高,煅烧反应活化能E增大,加入Na2CO3改性可以明显降低方解石煅烧反应的活化能E。同时借助SEM、XRD测试分析后发现:方解石煅烧产物呈现出小孔孔径分布,晶粒较小,容易烧结粘连一起堵塞内孔;相对于O2/CO2气氛,O2/N2气氛下烧结更为严重,形成大片粘连的晶粒群, BET和PV降低明显,这也是导致O2/N2较O2/CO2气氛下脱硫效率低的主要原因。此外煅烧过程中碱金属Na的添加,因煅烧过程中晶格重组,使得改性方解石和海贝壳煅烧产物具有典型的大孔孔径分布,烧结明显减缓,经过1800s煅烧后,BET和PV是相同工况下方解石的4倍。其次运用模拟烟气方法对方解石等钙基脱硫剂在O2/CO2气氛下静态硫化特性进行了实验研究。结果表明:O2/CO2气氛下脱硫机理由传统的CaO-SO2机理转变成为CaCO3-SO2机理。在相同工况下,O2/CO2气氛比O2/N2气氛有高的脱硫效率;同时改性方解石与海贝壳均可以提高脱硫效率,加入Na2CO3改性可以显著提高方解石脱硫效率,且受硫化温度影响较小。O2/CO2气氛下喷钙脱硫实验结果表明:方解石、改性方解石以及海贝壳的钙转化率在850℃和1000℃分别为35.92%和30.07%、67.03%和72.65%和36.43%和54.7%。最后借助于沉降炉系统,考察了温度、气氛和Ca/S摩尔比等因素对方解石炉内喷钙脱硫效率的影响,同时对比研究了改性方解石、海贝壳与方解石之间脱硫效率的差异。实验结果表明:与传统O2/N2气氛相比,O2/CO2气氛具有较高的最佳脱硫温度更宽的最佳脱硫温度区间,最佳脱硫温度和脱硫区间为1000℃和1000-1100℃。碱金属Na盐的存在抑制硫酸盐的高温分解,显著提高了方解石最佳脱硫温度和脱硫效率。在本文研究中改性方解石和海贝壳最佳的脱硫温度在1050℃附近,且在一定温度范围内改性方解石（Na-Treated）的脱硫效率比海贝壳（Scallop）要高。在1100℃时,改性方解石、海贝壳与方解石的脱硫效率分别为71.45%、64.17%和58.93%。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-10
1 绪论  10-23
  1.1 能源与环境  10-11
  1.2 我国燃煤SO_2 排放现状与危害  11-16
  1.3 O_2/CO_2 气氛下SO_2 生成与喷钙脱硫技术研究进展  16-18
  1.4 钙基固硫剂改性研究综述  18-21
  1.5 本文主要研究内容  21-23
2 02/CO2气氛下改性方解石煅烧分解与烧结特性研究  23-52
  2.1 引言  23
  2.2 实验系统和实验原料的制备分析  23-26
  2.3 O_2/CO_2 气氛下改性方解石煅烧反应热力学分析  26-28
  2.4 O_2/CO_2 气氛改性方解石分解反应动力学分析  28-38
  2.5 改性方解石高温煅烧分解反应分析  38-42
  2.6 O_2/CO_2 气氛下脱硫剂煅烧产物可视化扫描电镜分析  42-47
  2.7 O_2/CO_2 气氛下脱硫剂煅烧产物晶体结构分析  47-50
  2.8 本章小结  50-52
3 02/CO2气氛下改性方解石固定床脱硫实验研究  52-64
  3.1 引言  52-53
  3.2 实验系统与实验条件介绍  53-54
  3.3 O_2/CO_2 气氛下改性方解石直接硫化特性  54-60
  3.4 O_2/CO_2 改性方解石硫化产物XRD 图谱分析  60-62
  3.5 本章小结  62-64
4 02/CO2气氛下沉降炉内喷钙脱硫实验研究  64-72
  4.1 引言  64
  4.2 实验系统与实验工况  64-66
  4.3 O_2/CO_2 气氛下温度对方解石脱硫效率的影响  66-68
  4.4 O_2/CO_2 气氛下沉降炉内燃煤SO_2 排放特性实验  68-70
  4.5 本章小结  70-72
5 全文总结与建议  72-75
  5.1 全文总结  72-73
  5.2 下一步工作建议  73-74
  5.3 本论文的创新点  74-75
致谢  75-78
参考文献  78-85

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用 > 脱硫与固硫
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