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中低温煤焦油加氢催化剂及工艺研究
作 者: 王红岩
导 师: 彭志坚;李春山
学 校: 中国地质大学(北京)
专 业: 化学
关键词: 煤焦油 加氢催化剂 加氢精制 加氢裂化
分类号: TQ522.6
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
煤焦油是煤热解过程不可避免的副产物。随着我国经济及煤化工产业的迅速发展,煤焦油的产量也快速增长,使煤焦油的深加工成为一个不容忽视的重要产业。由煤焦油催化加氢制成的清洁燃料油作为新的替补能源对缓解我国日趋紧张的石油供应更是具有战略意义。随热解工艺不同煤焦油组成、理化性质差异很大,利用途径也完全不同。中低温煤焦油,由于其成分集中度很低,主要研究方向是加氢制燃料油。故本论文选定中低温煤焦油作为研究对象,重点开发焦油加氢制清洁燃料油的专用催化剂、搭建煤焦油加氢反应装置及加氢工艺条件优化,以期在较缓和的条件下制备出可为汽柴油机提供动力的清洁燃料油。本论文用浸渍法合成了以改性高岭土和γ-A1203为载体,以Ni、Mo、Co、W等为活性金属的系列催化剂,并利用XRD、BET、SEM、TG-DTA和EDS等手段对催化剂进行了分析和表征。以甲苯、萘、正辛烷等为模型化合物考察催化剂的加氢饱和、开环和断链活性。搭建了一套煤焦油加氢小试实验装置并试车成功。该装置主体为两段固定床反应器,目标产品为汽油和柴油。首先筛选出对煤焦油加氢活性最佳的催化剂级配方案,在此基础上考察了压力和空速等工艺条件对加氢产品性质的影响,结合加氢反应动力学计算结果,确定煤焦油加氢制清洁燃料油实验的最佳工艺条件为反应压力6-8 MPa,一反温度360℃,二反温度380℃,空速0.4-0.8 h-1,氢油比1600。
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全文目录
摘要 5-6 Abstract 6-10 第1章 绪论 10-26 1.1 引言 10-11 1.2 煤焦油及其国内外利用概况 11-16 1.2.1 煤焦油的来源 11-12 1.2.2 煤焦油的组成和物理性质 12-13 1.2.3 煤焦油国内外利用概况 13-16 1.3 煤焦油加氢制燃料油技术简介 16-19 1.3.1 煤焦油加氢制燃料油技术现状 16-17 1.3.2 煤焦油加氢制燃料油技术路线 17-19 1.4 加氢催化剂概况及煤焦油加氢催化剂 19-20 1.4.1 加氢精制催化剂 19-20 1.4.2 加氢裂化催化剂 20 1.4.3 煤焦油加氢催化剂 20 1.5 加氢反应原理 20-25 1.5.1 煤焦油加氢反应原理 20-21 1.5.2 加氢精制技术原理 21-23 1.5.2.1 加氢饱和反应 21-22 1.5.2.2 加氢脱硫反应 22 1.5.2.3 加氢脱氮反应 22-23 1.5.2.4 加氢脱氧反应 23 1.5.3 加氢裂化技术原理 23-25 1.5.3.1 烷烃的加氢裂化反应 23-24 1.5.3.2 环烷烃的加氢裂化反应 24 1.5.3.3 芳烃的加氢裂化反应 24-25 1.6 研究目的、意义及主要内容 25-26 1.6.1 研究目的与意义 25 1.6.2 研究思路 25 1.6.3 研究的主要内容 25-26 第2章 原料选择及预处理 26-30 2.1 原料选择 26-27 2.2 原料的预处理 27-30 2.2.1 煤焦油的均合 27 2.2.2 煤焦油脱水 27-28 2.2.3 煤焦油脱盐 28-29 2.2.4 煤焦油脱沥青 29-30 第3章 催化剂制备及表征 30-47 3.1 化学试剂及仪器设备 31-34 3.1.1 原料及化学试剂 31-32 3.1.2 催化剂制备及还原装置所用仪器 32 3.1.3 催化剂表征手段 32-34 3.2 催化剂制备方案 34-35 3.3 改性高岭土载体的加氢催化剂的制备与表征 35-42 3.3.1 高岭土载体的改性处理 35-39 3.3.2 以改性高岭土为载体的催化剂制备 39-40 3.3.3 以改性高岭土为载体的催化剂表征 40-42 3.4 γ-A1_20_3 为载体的催化剂制备与表征 42-47 3.4.1 XRD 表征 43 3.4.2 ICP-AES 分析 43-44 3.4.3 XPS 测试 44-46 3.4.4 BET 测试 46-47 第4章 模型化合物加氢及催化剂筛选 47-56 4.1 实验所用试剂及仪器 47-48 4.2 以甲苯为模型化合物的加氢实验 48-54 4.2.1 以Ni/Kaolin(20wt%)的催化剂进行条件实验 49-50 4.2.2 以改性高岭土为载体的催化剂活性评价 50-51 4.2.3 以γ-A1_20_3 为载体的催化剂活性评价 51-54 4.3 以正辛烷为模型化合物的加氢实验 54-56 第5章 中低温煤焦油加氢工艺条件优化及产品性能测试 56-78 5.1 煤焦油加氢工艺流程及仪器设备 56-59 5.1.1 煤焦油加氢工艺流程 56-58 5.1.2 煤焦油加氢实验装置 58-59 5.2 煤焦油加氢制清洁燃料油工艺条件 59-63 5.2.1 催化剂装填方式 59-60 5.2.2 催化剂器内湿法硫化 60-61 5.2.3 煤焦油加氢制清洁燃料油工艺条件 61-63 5.2.4 停车方案 63 5.3 煤焦油加氢产品分析方法 63-66 5.3.1 馏分组成 65 5.3.2 辛烷值/十六烷值 65 5.3.3 密度/粘度 65-66 5.3.4 氧化安定性 66 5.3.5 腐蚀性 66 5.4 煤焦油加氢催化剂评价和工艺条件优化 66-77 5.4.1 商业催化剂和自制催化剂加氢效果对比 66-68 5.4.2 自制催化剂2 催化加氢效果考察 68-74 5.4.3 煤焦油加氢制清洁燃料油工艺条件优化 74-77 5.4.3.1 压力对煤焦油加氢产品性质的影响 74-75 5.4.3.2 空速对煤焦油加氢产品性质的影响 75-77 5.5 本章小结 77-78 第6章 煤焦油加氢制清洁燃料油物料衡算及动力学计算 78-84 6.1 物料衡算 78 6.2 动力学模型建立 78-80 6.3 加氢工艺条件优化 80-82 6.3.1 空速影响 80 6.3.2 氢油比的影响 80-81 6.3.3 氢分压的影响 81-82 6.4 经济效益分析 82-84 6.4.1 分析依据 82-83 6.4.2 经济效益分析 83-84 第7章 结论 84-86 7.1 结论 84 7.2 建议 84-86 致谢 86-87 参考文献 87-91 个人简历 91 在学期间的研究成果 91-92
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 炼焦化学工业 > 煤的高温干馏 > 化学产品加工
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