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Nafion/沸石复合质子交换膜的制备与表征
作 者: 古蕊
导 师: A.P.Baker
学 校: 哈尔滨工业大学
专 业: 材料学
关键词: Nafion NaX 水热法 复合膜 质子传导率
分类号: TM911.4
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
现今,为了提高质子交换膜在较高温度和低湿度条件下的质子传导能力,Nafion-无机物复合质子交换膜成了研究的热点。大多数沸石具有很强的吸水性和离子交换能力,这使得沸石成为一类很有潜力的无机添加剂来提高Nafion膜在高温下水合及质子传导率。在大多数情况下沸石是被用在直接甲醇燃料电池中,来有效地降低甲醇在质子交换膜的渗透。在本文中,我们使用具有高吸水性和离子交换能力的NaX型沸石和磷酸铝分子筛SAPO-5作为掺杂剂制备出了具有高质子传导性的Nafion复合质子交换膜。本文采用不同的水热法合出了SAPO-5和具有不同晶粒尺寸的NaX沸石,并通过一种溶液重铸的方法制备出相应的Nafion复合膜。XRD、SEM、FT-IR、TGA-DSC等分析方法被用来对合成的沸石和复合膜进行表征和分析,并对制备的复合质子交换膜进行离子交换能力和质子传导性能的测试。实验结果表明,通过控制合成NaX前驱体溶液的老化时间和结晶温度及Si/Al比可以合成出尺寸为0.8~1.5μm (微米级NaX), 200~300nm(中间级NaX) and 30nm×100nm(纳米级NaX)的NaX型沸石。并且这些沸石与Nafion基体有很好的兼容性。热重分析表明,与未掺杂的Nafion膜相比,掺杂量为10%的三种晶粒尺寸NaX的复合膜对的水分含量和离子交换能力都有一定的提高。其中,离子交换能力提高约为9%。在对10%掺杂量的微米级NaX和SAPO-5复合膜进行质子传导能力测试中发现,在水活度小于0.5时,两种复合膜的质子传导率都高于未掺杂Nafion膜一倍以上,而这种差别随着水活度的增加而减小,在水活度增加到0.8时,NaX复合膜的质子传导能力比未掺杂的Nafion膜提高了18%,SAPO-5提高了28%。这种改进正是基于所加入沸石的高亲水性和额外的质子交换能力。但是,由于SAPO-5的颗粒过大,很难达到其在得合膜的均匀分散这会对复合膜的强度有不利影响。综上结果可以推断,中间级NaX和纳米级NaX的Nafion复合膜会具有较好的综合性能。
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全文目录
摘要 4-5 ABSTRACT 5-7 ACKNOWLEDGEMENTS 7-11 LIST OF FIGURES 11-14 LIST OF TABLES 14-15 CHAPTER 1 INTRODUCTION 15-34 1.1 Background 15-16 1.2 Introduction of PEM fuel cells 16-17 1.3 Introduction of Nafion 17-20 1.4 Degradation of Nafion membrane 20-22 1.5 Literature review of Nafion/inorganic composite membranes 22-26 1.6 Zeolites: promising candidate for composite Nafionmembrane filler 26-32 1.6.1 Introduction of zeolites 26-27 1.6.2 Water sorption property of zeolites 27-29 1.6.3 Ionicconductivity of zeolites 29-30 1.6.4 Zeolite synthesis 30-31 1.6.5 The specific zeolite selected 31-32 1.7 Dissertation overview 32-34 CHAPTER 2 EXPERIMENTAL METHODS 34-43 2.1 Raw materials 34-35 2.2 Synthesis 35-40 2.2.1 Zeolite NaX synthesis 35-37 2.2.2 SAPO-5 synthesis 37-39 2.2.3 Membrane preparation 39-40 2.3 Characterization and measurement 40-43 2.3.1 Physical and chemical characterization 40-41 2.3.2 Ionic exchange capacity 41-42 2.3.3 Proton conductivity 42-43 CHAPTER 3 RESULTS AND DISCUSSION ON ZEOLITIC TYPE 43-64 3.1 Characterization of NaX and Nafion/NaX membrane 43-50 3.1.1 XRD analysis of NaX and Nafion/NaX membrane 43-45 3.1.2 IR and ATR-IR results 45-46 3.1.3 Morphology of zeolite NaX and Nafion/NaX membrane 46-48 3.1.4 Thermogravimetric investigation of NaX 48-50 3.2 Characterization of SAPO-5 and Nafion/SAPO-5 membrane 50-56 3.2.1 XRD results 50-52 3.2.2 IR and ATR-IR analysis 52-53 3.2.3 Morphology of SAPO-5 and Nafion/SAPO-5 composite membrane 53-56 3.3 Proton conductivity study of the membranes 56-62 3.3.1 Membrane-zeolites interaction 57-58 3.3.2 Proton conductivity at different water activity and temperature 58-60 3.3.3 Proton conductivity of the membranes equilibrated in liquid water 60-62 3.4 Conclusion 62-64 CHAPTER 4 RESULTS AND DISSCUSSION ON CRYSTAL SIZE 64-77 4.1 Introduction 64 4.2 XRD analysis 64-67 4.3 Morphology investigation 67-70 4.4 Thermal analysis 70-73 4.5 Ionic exchange capacity 73-75 4.6 Conclusion 75-77 CHAPTER 5 CONCLUSION AND FUTURE WORK 77-79 5.1 Conclusion 77-78 5.2 Future work 78-79 References 79-84
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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术(直接发电) > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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