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掺杂锰的铜基催化剂的制备与三效催化性能研究

作　者: 李灵霞
导　师: 郭锡坤
学　校: 汕头大学
专　业: 工业催化
关键词: Cu Ce-Zr-Mn γ-Al2O3 共沉淀法 浸渍法 三效催化剂
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


随着全球国家对环境保护的日益重视,汽车尾气排放标准也更加苛刻。因此,开发高性能的三效催化剂具有重要意义。以贵金属Pt、Pd和Rh为活性组分,以γ-Al2O3为载体的三效催化转化装置,能同时净化尾气中的CO、碳氢化合物（HC）和氮氧化合物（NO占90%以上）等有害气体,在汽车尾气净化中得到广泛的应用。这种催化剂使用的大量贵金属Pt、Pd和Rh等,价格昂贵,限制了其使用范围,同时,负载活性成分的γ-Al2O3热稳定性也受到影响。因此,寻找既能替代贵金属,又能提高γ- Al2O3热稳定性,同时能净化尾气中的CO、HC和NOx的新型催化体系成为研究的热点。稀土催化材料在汽车尾气净化中表现出优良的性能。这些催化剂中研究最广泛的是CeO2 - ZrO2固溶体催化剂。本论文研究并制备了具有良好三效催化性能的新型非贵金属催化剂。（1）将Ce,Zr,Mn的硝酸盐溶液与双沉淀剂（NH4HCO3和NH3·H2O）并流共沉淀,制得Ce-Zr-Mn-O载体。然后用等体积浸渍法负载上活性组分Cu,制得CuO/Ce-Zr-Mn-O催化剂。考察了该催化剂对CO、C3H6和NO的催化转化性能,并借助扫描电子显微镜（SEM）、X-射线衍射（XRD）等方法研究了催化剂活性与结构的关系。实验结果表明: CuO0.07/Ce0.2Zr0.8Mn0.05O2具有良好的催化性能,CO、C3H6和NO的起燃温度T50（转化率达到50%时的温度）都较低,分别为88℃、170℃和223℃。并且当温度达到350℃时,CO和NO均能完全转化。（2）采用灼烧法制备γ-Al2O3载体,用共沉淀法制备Ce-Zr-Mn-O,等体积浸渍法浸渍活性组分CuO,制备出了催化剂CuO/Ce-Zr-Mn/γ-Al2O3;通过活性测试分析催化剂的催化性能,并采用扫描电子显微镜（SEM）、X-射线衍射（XRD）等方法研究了催化剂活性与结构的关系。对CuO/Ce-Zr-Mn/γ-Al2O3的研究结果表明,CuO/Ce-Zr-Mn/γ-Al2O3具有良好的三效催化性能。CeO2-ZrO2对载体γ–Al2O3和活性组分CuO具有稳定作用,CeO2-ZrO2与γ-Al2O3的比例对催化剂的结构有较明显的影响。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-10
第一章 绪论  10-26
  1.1 引言  10-11
  1.2 汽车尾气排放标准  11-12
  1.3 汽车尾气的组成与危害  12-13
  1.4 汽车尾气的治理  13-14
  1.5 汽车尾气催化剂的分类  14-15
  1.6 三效催化剂的组成与研究进展  15-17
    1.6.1 载体  15
    1.6.2 活性组分  15-16
    1.6.3 助剂  16-17
  1.7 三效催化剂的作用机理  17-19
    1.7.1 三效催化剂的工作原理  17-18
    1.7.2 催化过程中的化学反应  18-19
  1.8 汽车尾气净化催化剂的发展方向  19-20
  1.9 本文研究的主要依据与内容  20-22
  参考文献  22-26
第二章 实验部分  26-32
  2.1 化学试剂  26-27
  2.2 实验仪器  27
  2.3 催化剂的活性评价  27-28
    2.3.1 催化剂的活性测定方法  27
    2.3.2 实验装置图  27-28
  2.4 催化剂的制备方法  28-30
    2.4.1 CuO/Ce-Zr-Mn-O 催化剂的制备方法  28-29
    2.4.2 CuO/ Ce-Zr-Mn-O/γ-Al_2O_3催化剂的制备方法  29-30
  2.5 数据处理方法  30
  2.6 催化剂的表征  30-32
    2.6.1 XRD 的表征  30-31
    2.6.2 SEM 的表征  31-32
第三章 CuO/Ce-Zr-Mn-O 催化剂的制备与催化性能研究  32-46
  3.1 CuO/Ce-Zr-Mn-O 催化剂的制备  32-33
    3.1.1 Ce_(0.2) Zr_(0.8)O_2载体的制备  32-33
    3.1.2 CuO_y/Ce_(0.2) Zr_(0.8)O_2的制备  33
    3.1.3 Ce_(0.2)Zr_(0.8)Mn_xO_2的制备  33
    3.1.4 CuO_(0.07)/Ce_(0.2)Zr_(0.8)Mn_xO_2的制备  33
  3.2 CuO/Ce-Zr-Mn-O 催化剂的催化性能研究  33-39
    3.2.1 CuO 含量对CuO /Ce_(0.2) Zr_(0.8)O_2催化剂性能的影响  33-35
    3.2.2 Mn 的含量对CuO_(0.07)/Ce_(0.2)Zr_(0.8)Mn_xO_2催化剂活性的影响  35-38
    3.2.3 载体的制备方法对CuO_(0.07)/Ce_(0.2)Zr_(0.8)Mn_(0.05)O_2催化剂活性的影响  38-39
  3.3 催化剂的表征  39-44
    3.3.1 不同含量CuO 对催化剂结构的影响  39-40
    3.3.2 不同含量的Mn 对催化剂结构的影响  40-41
    3.3.3 扫描电子显微镜(SEM)分析  41-44
  参考文献  44-46
第四章 CuO/Ce-Zr-Mn/γ-Al_2O_3的制备与性能研究  46-64
  4.1 催化剂的制备  47
    4.1.1 γ–Al_2O_3的制备  47
    4.1.2 Ce-Zr-Mn /γ-Al_2O_3的制备  47
    4.1.3 CuO/Ce-Zr-Mn/γ-Al_2O_3催化剂的制备  47
  4.2 催化剂的三效催化活性  47-56
    4.2.1 γ-Al_2O_3含量对CuO/Ce-Zr-Mn/γ-Al_2O_3(w%)催化活性的影响  47-50
    4.2.2 Mn 的含量对催化性能的影响  50-52
    4.2.3 催化剂的制备方法对其催化性能的影响  52-54
    4.2.4 CuO 的含量对催化剂三效催化活性的影响  54-56
  4.3 催化剂的表征  56-61
    4.3.1 不同含量的γ-Al_2O_3对催化剂结构的影响  56-57
    4.3.2 不同含量的Mn 对催化剂结构的影响  57-58
    4.3.3 CuO 的含量对催化剂结构的影响  58-59
    4.3.4 γ-Al_2O_3的含量对催化剂SEM 的影响  59-61
  4.4 本章小结  61-63
  参考文献  63-64
结论  64-66
攻读硕士期间发表的论文  66-67
致谢  67

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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