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Gd、Pt、ACF改性TiO_2的制备及性能研究

作　者: 罗沙
导　师: 刘守新
学　校: 东北林业大学
专　业: 林产化学加工工程
关键词: 二氧化钛 Gd掺杂 Pt掺杂 活性炭纤维 有机污染
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 63次
引　用: 1次
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内容摘要


随着全球经济发展,环境污染日益严重,由此引发的一系列问题已引起人们广泛关注。多孔炭吸附和TiO2光催化氧化是目前有机污染物深度净化所采用的两种主要手段。将TiO2与活性炭纤维(ACF)复合,ACF作为吸附中心可为TiO2光催化剂提供高浓度反应环境,加快催化剂传质速率,提高催化剂矿化效率,抑制催化剂失活,解决催化剂分离难题；TiO2作为降解中心可实现ACF的原位再生,增加其平衡吸附量。此外,将贵金属或稀土元素组装到TiO2表面,可消除中间产物污染,减缓催化剂失活。本文以TiCl4和Gd(NO3)3·6H2O为主要原料、聚乙二醇为模板剂,采用酸催化水解法制备Gd掺杂多孔TiO2光催化剂,并通过浸渍法将Gd掺杂TiO2光催化剂负载在ACF表面；以TiCl4和H2PtCl6·6H2O为主要原料,采用光还原法制备Pt掺杂TiO2光催化剂并将其均匀涂覆在玻璃片上。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)、傅立叶转换红外光谱(FTIR)、气相色谱-质谱联用(GC-MS)、能谱(EDS)及低温氮物理吸附对催化剂的晶相结构、表面形貌和光谱特征等进行了表征。Gd掺杂多孔TiO2光催化剂研究表明,Gd掺杂能显著提高TiO2的紫外光催化活性,其中Gd(NO3)3·6H2O加入量为0.10 g催化剂活性最高,100 min内对苯酚的去除率达79.8%。多孔TiO2的吸附性能和催化性能受煅烧温度影响,其中煅烧程序为350℃(2h)-500℃(2h)制得催化剂性能最好。Gd掺杂能显著改善催化剂的分散性能,抑制晶粒生长和团聚；多孔结构能显著提高催化剂的比表面积。Gd掺杂还能有效提高催化剂在可见光区的吸收。Gd掺杂TiO2/ACF复合材料研究表明,Gd掺杂能显著提高TiO2/ACF的紫外光催化活性,其中Gd(NO3)3·6H2O加入量为0.20 g复合材料活性最高,100 min内对苯的去除率达71.2%。同时,Gd掺杂TiO2/ACF复合材料的光催化活性还受浸涂次数的影响,其中浸涂2次的活性最高,且光催化反应100 min后仍能表现出较高活性。Gd掺杂能有效抑制催化剂的晶粒生长,使催化剂的平均晶粒尺寸减小。Gd掺杂TiO2/ACF红外吸收峰由500 cm-1移至540 cm-1,形成了Ti-O-Gd键；并在1060 cm-1附近出现Ti-O-C的吸收峰。随浸涂次数的增加,TiO2/ACF的比表面积下降。Gd的掺入能减缓催化剂失活,在Gd掺杂TiO2/ACF表面未发现醌类中间产物的存在。Pt掺杂TiO2薄膜研究表明,Pt掺杂能显著提高TiO2薄膜的紫外光催化活性,其中H2PtCl6溶液加入体积为0.78 mL催化剂活性最高,100 min内对苯的去除率达54.6%,且光催化反应100 min后仍能表现出较高活性。高温下Pt/TiO2薄膜催化活性的提高与Pt的热催化性质有关,催化剂对苯的去除性能是由光催化与热催化的协同作用完成的。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-10
1 绪论  10-22
  1.1 引言  10
  1.2 TiO_2/ACF的制备  10-14
    1.2.1 物理法  10-12
    1.2.2 化学法  12-14
  1.3 TiO_2/ACF去除VOCs的环境影响因素  14-18
    1.3.1 环境湿度  14-15
    1.3.2 环境温度  15-17
    1.3.3 气体流速(保留时间)  17
    1.3.4 光照强度  17
    1.3.5 初始浓度  17-18
  1.4 TiO_2/ACF去除VOCs的协同作用机制  18-20
  1.5 贵金属和稀土金属对TiO_2活性的影响  20-21
  1.6 本论文提出的目的和意义  21-22
2 研究内容、仪器及研究方法  22-28
  2.1 研究内容  22
  2.2 实验原料、仪器及催化剂制备  22-24
    2.2.1 实验原料、仪器  22-23
    2.2.2 催化剂制备  23-24
  2.3 催化剂活性测试  24-26
    2.3.1 液相活性测试  24-25
    2.3.2 气相活性测试  25-26
  2.4 催化剂表征  26-27
    2.4.1 X射线衍射(XRD)  26
    2.4.2 扫描电镜(SEM)-能量射散谱(EDS)  26
    2.4.3 紫外-可见漫反射光谱(DRS)  26
    2.4.4 傅立叶转换红外光谱(FTIR)  26
    2.4.5 比表面积测定  26-27
  2.5 中间产物分析  27-28
3 Gd掺杂多孔TiO_2光催化剂的制备及表征  28-34
  3.1 实验部分  28
    3.1.1 催化剂的制备  28
    3.1.2 活性测试  28
    3.1.3 催化剂的表征  28
  3.2 结果与讨论  28-33
    3.2.1 光催化活性  28-30
    3.2.2 XRD测试结果  30-31
    3.2.3 SEM测试结果  31-32
    3.2.4 DRS测试结果  32
    3.2.5 比表面积测试结果  32-33
  3.3 本章小结  33-34
4 Gd掺杂TiO_2/ACF复合材料的制备及表征  34-42
  4.1 实验部分  34-35
    4.1.1 催化剂的制备  34
    4.1.2 活性测试  34
    4.1.3 催化剂的表征  34-35
  4.2 结果与讨论  35-41
    4.2.1 光催化活性  35-37
    4.2.2 XRD测试结果  37-38
    4.2.3 FTIR测试结果  38
    4.2.4 比表面积测试结果  38-39
    4.2.5 GC-MS测试结果  39-41
  4.3 本章小结  41-42
5 Pt掺杂TiO_2薄膜的制备及其对苯的去除性能  42-47
  5.1 实验部分  42
    5.1.1 催化剂的制备  42
    5.1.2 活性测试  42
    5.1.3 催化剂的表征  42
  5.2 结果与讨论  42-46
    5.2.1 XRD测试结果  42-43
    5.2.2 Pt掺杂量对TiO_2薄膜活性的影响  43-44
    5.2.3 Pt/TiO_2薄膜的温度效应  44
    5.2.4 EDS测试结果  44-46
  5.3 本章小结  46-47
结论  47-48
参考文献  48-52
附录  52-53
攻读学位期间发表的学术论文  53-54
致谢  54-55

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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