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EDDS改性Zn-Al水滑石对Cu~（2+）的吸附特性研究

作　者: 马晓莹
导　师: 曾光明
学　校: 湖南大学
专　业: 环境工程
关键词: 双金属氢氧化物 EDDS 吸附 动力学 热力学 重金属污染修复
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 108次
引　用: 2次
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内容摘要


目前废水中的重金属污染是一个亟待解决的环境,尤其铜浓度过高时对人体有着极大的危害。本实验主要研究了EDDS改性的Zn-Al水滑石对[Cu(H2O)6]2+的吸附特性及机理。Zn-Al水滑石采用非稳态液相共沉淀法制备,再通过离子交换的方式,使EDDS形成多配位基插入Zn-Al水滑石层间。由于[Zn(EDDS)]2-螯合物取代了原有基团,故Zn-Al水滑石的层空间有部分侵蚀。对Zn-Al水滑石,EDDS-LDH和Cu-LDH进行化学元素分析,可计算出Zn-Al水滑石的化学式为[Zn0.65Al0.35(OH)2](NO3)0.35·0.4H20]。由X-射线衍射图得出,LDH为基本的六边形蜂状单元,合成的前体LDH的基本空间为0.88 nm,EDDS-LDH为1.45nm,Cu-LDH为1.42 nm,吸附剂LDH和Cu-LDH的层间空间的厚度大约为0.95 nm。由FT-IR谱图可推断出EDDS-LDH的分子式组成为[Zn0.50Al0.50(OH)2][Zn(EDDS)]0.17(A-)x·0.79H2O,并计算可得EDDS-LDH负载铜配合物的最大容量为1.06mmol/g。随后进行的吸附实验选定[Cu(H2O)6]2+作为重金属代表,研究EDDS-LDH对[Cu(H2O)6]2+的吸附特性和机理。实验研究了EDDS-LDH对[Cu(H2O)6]2+的吸附动力学,吸附热力学,不同pH值条件下的吸附机理以及吸附剂的稳定性。(1).pH值在6-10区间段中,电泳淌度为正值,pH值大于11时,整体呈现负价。(2).吸附动力学曲线采用Lagergren方程拟合,反应过程符合一级动力学。(3).吸附热力学与Langmuir模型有较好的相关性,拟合曲线吻合度高,相关系数R2>0.98,吸附是一个自发的、吸热、熵增的过程。(4).不同[Cu(H2O)6]2+初始浓度下,[Cu(H2O)6]2+的吸附包括两种途径：吸附剂EDDS-LDH中的[Zn(EDDS)]2-和[Cu(H2O)6]2+通过离子交换形成螯合物得以去除；吸附剂EDDS-LDH释放出[Zn(EDDS)]2-,在溶液中呈游离态,进而与[Cu(H2O)6]2+通过离子交换形成螯合物。当[Cu(H2O)6]2+初始浓度较高时,由于LDH具有较强的pH缓冲能力,部分[Cu(H2O)6]2+形成Cu(OH)2沉淀。相比较树脂或黏土吸附剂,EDDS-LDH在较广的浓度范围内均可有效去除[Cu(H2O)6]2+。吸附反应30min达到平衡,溶液中残留的[Cu(H2O)6]2+浓度已低于0.05ppm。(5).当pH值大于5.0时,[Zn(EDDS)]2-的释放量趋于稳定,为大约20%。[Cu(EDDS)]2-的最大解吸率为66%,显示出了LDH对[Cu(EDDS)]2-和的强吸附性。总之,EDDS改性Zn-Al水滑石是一种具有广阔发展前景的新型吸附剂,但是主要缺点为[Zn(EDDS)]2-离子会部分释放到溶液中。但是如果用KNO3溶液清洗吸附剂,或者采取增加洗液的方法,可以改善吸附剂的性能。

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-9
目录  9-12
插图索引  12-13
附表索引  13-14
第1章 绪论  14-29
  1.1 重金属废水的来源及其危害  14-17
    1.1.1 重金属废水的来源  14-15
      1.1.1.1 电镀废水  15
      1.1.1.2 机械加工重金属废水  15
      1.1.1.3 矿山冶炼重金属废水  15
    1.1.2 重金属废水污染的特点  15-16
    1.1.3 重金属废水的危害性  16-17
  1.2 铜污染简介  17-18
    1.2.1 概述  17
    1.2.2 对大气的污染  17
    1.2.3 对水体的污染  17-18
    1.2.4 对土壤的污染  18
    1.2.5 环境标准  18
  1.3 水环境中重金属的处理方法  18-21
    1.3.1 化学沉淀法  19-20
    1.3.2 离子交换法  20
    1.3.3 电解法  20
    1.3.4 膜分离技术  20
    1.3.5 蒸发浓缩法  20
    1.3.6 吸附法  20-21
    1.3.7 氧化还原法  21
    1.3.8 生物法  21
  1.4 吸附理论概述  21-25
    1.4.1 吸附作用  21-22
    1.4.2 影响吸附的因素  22-23
    1.4.3 常见的吸附现象及吸附理论  23-25
  1.5 吸附法在废水处理中的应用  25
  1.6 吸附剂分类  25-27
  1.7 EDDS的性质  27-29
第2章 LDHs(Layered double hydroxides)在水处理中的应用  29-36
  2.1 LDHs材料的结构和性能  29-31
  2.2 水滑石的制备方法  31-33
  2.3 以水滑石为前体衍生的复合氧化物及其性质  33-34
  2.4 LDHs的表征方法  34-36
第3章 EDDS改性Zn-Al-LDH的制备及表征  36-42
  3.1 实验试剂与装置  36-37
    3.1.1 实验试剂  36
    3.1.2 实验仪器  36-37
  3.2 实验内容  37-38
    3.2.1 EDDS改性LDHs的制备  37
    3.2.2 样品的表征  37-38
    3.2.3 XRD分析反映晶体结构的规整性、结晶度及晶胞参数等  38
    3.2.4 FT-IR分析确定外来阴离子键类型及取向  38
  3.3 结果与讨论  38-41
    3.3.1 样品的表征  38-41
      3.3.1.1 样品的化学元素分析  38-39
      3.3.1.2 X-射线衍射仪和傅里叶红外变换光谱对EDDS改性LDHs的检测  39-41
  3.4 小结  41-42
第4章 EDDS改性Zn-Al-LDH对Cu~(2+)的吸附特性研究  42-54
  4.1 实验试剂与装置  42-43
    4.1.1 实验试剂  42
    4.1.2 溶液配制  42
    4.1.3 实验仪器  42-43
  4.2 吸附实验过程  43-44
    4.2.1 吸附热力学实验  43
    4.2.2 pH值对吸附过程的影响  43-44
    4.2.3 吸附动力学实验  44
    4.2.4 解吸实验  44
  4.3 结果与讨论  44-54
    4.3.1 不同pH值条件下吸附实验的机理研究  44-45
    4.3.2 吸附动力学研究  45-50
    4.3.3 吸附热力学研究  50-51
    4.3.4 铜离子初始浓度对吸附的影响  51-52
    4.3.5 解吸实验  52-53
    4.3.6 小结  53-54
结论  54-56
参考文献  56-61
致谢  61-62
附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录  62

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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