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MAun(n=2-8,M=Al,Si,P,S,Cl,Ar)团簇结构演变和电子特性理论研究

作　者: 杨肃斌
导　师: 罗有华；张孟
学　校: 华东理工大学
专　业: 物理学
关键词: 金团簇密度泛函理论掺杂稳定结构电子性质
分类号: O561
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 26次
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内容摘要

金元素(Au)具有很强的相对论效应,由Au元素构成的金团簇具有独特的物理和化学性质,并在催化方面具有广泛的应用,这使得Au团簇成为人们研究的热点。本文采用基于第一性原理的密度泛函理论对3p电子原子掺杂小金团簇MAun (M=Al, Si, P, S, Cl, Ar;n=2-8)进行了系统的理论研究。主要内容如下：采用GGA的PBE泛函以及LANL2DZ基组,对MAun团簇进行了全局优化,得到了3p原子掺杂Aun团簇的最低能量结构以及同分异构体。结果表明：最低能量结构中,Al和Si喜欢占据金团簇的中心位置,而P和S倾向于处在金团簇的边缘位置,ClAUn团簇可以看成由Cl原子替代Aun+1团簇中顶角的一个Au原子,Ar原子因为其具有满壳电子特性,因此和金团簇相互作用比较弱,几乎不改变金团簇的构型。在得到MAun团簇最低能量构型的基础上,我们还研究了MAun团簇的相对稳定性。通过平均结合能,解离能和二阶能量差分的计算,我们发现除了满壳层的Ar原子外,Al, Si, P, S, Cl原子掺杂金团簇后可以明显提高金团簇的结构稳定性,尤其发现SiAu4团簇的平均结合能最大,达到了2.42eV,表明SiAu4具有很高的稳定性。同时我们发现这些团簇能量具有明显的奇偶特性。通过对HOMO-LUMO能隙Egap,垂直电离能VIP和电子亲和势EA的计算,研究了MAun团簇的电子特性,从而表征MAun团簇的化学稳定性。研究发现AlAu3团簇基态的能隙最大,达到了2.52eV,表明激发AlAu3基态团簇中的电子需要很高的能量。SiAu4团簇不但具有较高的结合能而且具有较大的Egap,达到2.17eV,表明SiAu4团簇不但具有高的结构稳定性,同时具有高的化学稳定性。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-8
第1章绪论  8-16
  1.1 团簇研究的历史  8
  1.2 研究团簇的意义  8-9
  1.3 团簇的制备方法  9-10
  1.4 金团簇的研究现状  10-12
  1.5 本文的计算方法  12-15
    1.5.1 遗传算法  12
    1.5.2 密度泛函理论  12-15
  1.6 本论文的研究内容和创新点  15-16
第2章 MAu_n团簇的稳定结构和电子特性  16-38
  2.1 引言  16-17
  2.2 计算方法  17-20
  2.3 MAu_n团簇的几何构型和电子性质  20-37
    2.3.1 几何构型  20-30
    2.3.2 相对稳定性  30-34
    2.3.3 电子性质  34-37
  2.4 本章小结  37-38
第3章主要结论和展望  38-39
参考文献  39-45
致谢  45-46
攻读硕士学位期间已发表和待发表的论文目录  46

MAun(n=2-8,M=Al,Si,P,S,Cl,Ar)团簇结构演变和电子特性理论研究

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