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双床催化剂催化甲烷自热部分氧化制合成气的研究

作　者: 陈广垠
导　师: 王亚权
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: Ni金属整体型 Ni/MgAl2O4负载颗粒催化剂 NiMg/α-Al2O3整体型催化剂双床甲烷自热部分氧化合成气
分类号: TE665.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

甲烷部分氧化反应制合成气作为甲烷利用的有效途径之一,与传统的水蒸汽重整法制合成气相比,具有投资小、能耗低、反应速率快等优点,而且生成的H2/CO比约为2.0,可直接应用于下游的甲醇生产或费托合成,具有广泛的应用前景。本论文基于甲烷部分氧化反应制合成气的氧化-重整机理,采用通过酸处理泡沫镍制得的Ni金属整体型催化剂作为氧化反应催化剂,以Ni/MgAl2O4颗粒或NiMg/α-Al2O3整体型催化剂作为重整反应催化剂,设计了用于甲烷部分氧化反应的Ni-Ni/MgAl2O4和Ni-NiMg/α-Al2O3两种双床催化体系,考察了它们在自热条件下的催化性能,研究了床层形式,床层长度、进料流速、预热进料温度等工艺条件对Ni-Ni/MgAl2O4和Ni-NiMg/α-Al2O3两种双床催化体系反应性能的影响,并与单床上的结果进行了比较,利用BET、TGA和XRD等技术对反应前后的重整催化剂进行了一系列表征。Ni-Ni/MgAl2O4双床催化体系在重整催化剂的镍负载量为10wt. %时,催化活性和选择性最高。对Ni-Ni/MgAl2O4双床催化体系,在进料比CH4/O2=2.0,进料流率为1676ml/min(S.T.P),氧化段床层和重整段床层长度均为5mm时,甲烷转化率、氢气和一氧化碳的选择性分别达到85.3%、91.5%和93.0%;预热进料可进一步提高反应性能。对Ni-NiMg/α-Al2O3双床催化体系,在进料比CH4/O2=2.0,进料流率为1676ml/min(S.T.P),氧化段床层长度为5mm,重整段床层长度为9mm时,甲烷转化率、氢气和一氧化碳的选择性分别达到84.5%、95.3%和91.9%。研究结果表明,双床催化体系能够促进下游的重整反应,有效改善单床催化剂的反应性能,进一步提高甲烷转化率和合成气选择性。对重整催化剂的表征及双床的稳定性测试结果表明,将高温下稳定的Ni金属整体型催化剂置于床层上游可以避免重整催化剂暴露在高温、高分压的甲烷气氛和氧化条件下,有效地抑制了负载型Ni基重整催化剂的晶粒烧结、积碳或活性组分流失,使得双床催化剂具有良好的稳定性。

双床催化剂催化甲烷自热部分氧化制合成气的研究

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