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燃煤飞灰光催化脱除烟气Hg和NO的机理研究

作　者: 方继辉
导　师: 吴江
学　校: 上海电力学院
专　业: 热能工程
关键词: 燃煤飞灰光催化汞脱除烟气脱硝机理研究
分类号: X773
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

光催化脱汞脱硝作为一种新型环保的大气污染物处理技术而被人们所重视。火电厂烟气光催化脱汞脱硝技术在我国处于刚刚起步阶段，而燃煤飞灰光催化联合脱汞脱硝技术的研究则更少。本文在基于燃煤电厂脱汞需求的实际应用背景下，对燃煤飞灰光催化脱汞的机理展开实验研究，在飞灰光催化脱汞研究的基础上，对其联合脱汞脱硝的特性进行了实验研究。结合本课题的研究需要，本文首先设计开发了一套飞灰光催化脱除烟气污染物的实验装置，该装置在满足本课题研究需要的同时，也为燃煤电厂实际光催化脱汞工业化应用提供了参考。本文选取了位于空气预热器末端和静电除尘器之间的灰样，并对该灰样进行了物理筛分及磁选操作，得到了飞灰的粒径分布、飞灰的磁性组成、飞灰样品未燃尽炭含量及分布、飞灰的微观结构、飞灰无机化学成分、飞灰样品的UV光谱吸收特性等一些物理化学特性信息。在掌握飞灰的一些基本信息后，在自行设计的多相流飞灰光催化实验台架上进行了燃煤飞灰光催化脱汞脱硝实验。然后本文还通过铁盐溶液浸渍飞灰、纳米二氧化钛（P25）负载飞灰等物理化学方法对飞灰进行改性，通过改性后飞灰的光催化脱汞脱硝的实验研究发现，不同的改性方法对飞灰的光催化活性存在着不同的影响。研究表明，在不同的温度下，飞灰的光催化脱汞活性表现的不同，随着温度的升高，飞灰光催化脱汞效率整体有下降的趋势；紫外光能够促进飞灰对烟气汞的物理/化学吸附能力，紫外光照的存在增加了飞灰脱汞率，氧化能力明显提高。实验研究中发现，飞灰在多相流飞行状态下对NO的光催化脱除率很低，NO的存在在一定程度上提高了飞灰的光催化脱汞率。飞灰中含铁氧化物的存在是影响飞灰光催化活性的重要因素，在飞行状态下，非磁性飞灰对烟气汞的吸附能力弱于磁性飞灰，但是在紫外光照下，其光催化活性高于磁性飞灰。氯化铁的存在能够促进飞灰光催化氧化汞的能力，随着氯化铁在飞灰中质量百分比的增加，其光催化脱汞率表现出先上升后下降的变化趋势，而硝酸铁改性后的飞灰几乎失去了对烟气汞的光催化脱除能力。负载了纳米二氧化钛的飞灰在UV光照下对NO的脱除效率较负载前的灰样的脱除率有了提高，在Hg蒸气存在和不存在的条件下，其光催化脱硝率分别为5.4%和9.2%，联合脱汞率达到86.7%。汞蒸气的存在降低了纳米二氧化钛负载后的飞灰的光催化脱硝活性。

全文目录

摘要  5-7
ABSTRACT  7-11
第一章绪论  11-19
  1.1 研究背景  11-14
    1.1.1 国内外污染物排放现状  11-12
    1.1.2 燃煤 NOx 的排放及危害  12-13
    1.1.3 燃煤烟气 Hg 的排放及危害  13
    1.1.4 燃煤电厂氮氧化物及汞的排放标准  13-14
  1.2 燃煤烟气 NOx的排放控制方法  14-15
  1.3 燃煤烟气 Hg 的排放控制方法  15-16
  1.4 光催化脱汞脱硝的研究进展  16-18
    1.4.1 基于二氧化钛催化剂体系的研究  16-17
    1.4.2 基于燃煤飞灰催化剂体系的研究  17-18
  1.5 本文研究内容  18-19
第二章实验系统简介  19-27
  2.1 飞灰光催化试验台架介绍  19-24
    2.1.1 实验装置组成及功能  21-24
  2.2 实验样品分析  24-25
    2.2.1 灰样消解方法  24-25
    2.2.2 KCl 吸收液消解方法  25
  2.3 飞灰光催化特性的实验研究方法  25-26
    2.3.1 实验系统  25-26
    2.3.2 飞灰光催化脱 Hg/NO 效率的评价方法  26
  2.4 本章小结  26-27
第三章飞灰光催化对烟气 Hg/NO 的作用实验研究  27-48
  3.1 飞灰样品的特征  27-35
    3.1.1 飞灰的粒径分布  27-28
    3.1.2 飞灰的微观结构  28-31
    3.1.3 飞灰的磁选  31
    3.1.4 飞灰样品未燃尽炭含量及分布  31-32
    3.1.5 飞灰无机化学成分  32-34
    3.1.6 飞灰样品的光谱吸收特性  34-35
  3.2 温度对飞灰光催化脱汞特性的研究  35-37
  3.3 不同粒径分布的飞灰光催化脱汞特性的研究  37-43
  3.4 飞灰光催化联合脱汞脱硝特性研究  43-45
  3.5 本章小结  45-48
第四章改性飞灰对烟气 Hg/NO 的作用实验研究  48-75
  4.1 改性飞灰样品的制备  48-50
  4.2 改性飞灰样品的形貌特征  50-52
  4.3 改性飞灰样品对烟气汞的光催化脱除特性  52-58
    4.3.1 HCl 改性飞灰对烟气汞的光催化脱除特性  52-53
    4.3.2 FeCl_3改性飞灰对烟气汞的光催化脱除特性  53-56
    4.3.3 Fe（NO_3）_3改性飞灰对烟气汞的光催化脱除特性  56-58
  4.4 飞灰中氧化铁光催化脱汞特性研究  58-64
    4.4.1 磁性/非磁性飞灰光催化脱汞特性  58-60
    4.4.2 飞灰掺混 Fe_2O_3后光催化脱汞特性  60-61
    4.4.3 飞灰掺混 Fe_3O_4后光催化脱汞特性  61-64
  4.5 纳米二氧化钛负载飞灰光催化脱汞特性  64-70
    4.5.1 样品的制备  65
    4.5.2 样品的形貌表征  65-67
    4.5.3 不同质量比纳米二氧化钛负载飞灰光催化脱汞特性  67-70
  4.6 纳米二氧化钛负载飞灰光催化联合脱 Hg/NO 的特性  70-72
  4.7 本章小结  72-75
第五章全文总结  75-78
  5.1 结论  75-76
  5.2 创新点  76
  5.3 展望  76-78
参考文献  78-82
致谢  82-83
攻读硕士学位期间取得的研究成果  83-85
攻读硕士学位期间参与的项目  85

燃煤飞灰光催化脱除烟气Hg和NO的机理研究

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