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组合化学法制备组成梯度PZT铁电薄膜及性能研究

作　者: 彭超
导　师: 何岗
学　校: 中国地质大学
专　业: 化学
关键词: 组合化学化学溶液分解法组成梯度 PZT铁电簿膜
分类号:
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

锆钛酸铅(PZT,Pb(ZrxTi1-x)O3)薄膜材料是一种具备优异压电铁电性能的功能薄膜材料,众多研究者对PZT薄膜材料进行了长期的研究,至今仍受到国内外研究者的关注。PZT薄膜材料随着组成的改变,能够产生丰富的相结构和不同的性能,但是目前对PZT薄膜的研究主要集中在准同型相界(x=0.52)组成附近,较少有研究者对PZT薄膜进行系统地研究。组成梯度PZT薄膜因具有一些特异的物理性能被众多研究者所关注,但是对于梯度铁电薄膜特异物理性能产生的原因还不明确,甚至还存在着争议,有待对梯度薄膜的特性进行研究。组合化学实验方法不仅能大幅减少实验流程,提高实验效率,还能消除系统误差,在较为严格的同等条件做对比实验,可以用于PZT铁电薄膜的研究。本文采用化学溶液分解法,在室温、无气氛保护、无蒸馏回流的条件下,快速制备了用于组合合成PZT薄膜的PT与PZ前驱溶液。仅用这两种溶液进行不同的组合,采用旋转涂膜法在Pt/Ti/SiO2/Si基片上制备出不同组成的Pb(ZrxTi1-x)O3(x=0.1-0.9)薄膜。XRD分析显示,PZT薄膜具有钙钛矿结构,结晶程度较好,择优取向均为(111)面。晶格参数与样品的组成关系与传统方法制备的PZT材料的结果一致,与PZT相图吻合。XPS测试薄膜成分结果证实薄膜成分基本符合理论值,x=0.3的薄膜成分偏离理论值较大,可能与剧烈热分解有关。薄膜AFM表面形貌显示,Ti含量较高的薄膜结晶程度较好,晶粒较大,比较均匀致密。随着锆含量的增加,薄膜结晶性能变差,表面起伏不平,晶粒尺寸逐渐减小,而且出现了团聚现象。x=0.5、0.6的样品表面形貌较差。锆含量较高的薄膜结晶程度变好,但是致密性下降。薄膜SEM断面形貌显示,薄膜致密均匀,与基片接触紧密,界面清晰,厚度约为450nm。电滞回线测试结果表明,所有的薄膜都表现出较好的铁电特性,富钛区的样品有较大的剩余极化值Pr与矫顽场Ec,但是漏电流较大。随着锆含量的增大,Pr.与Ec逐渐减小,漏电流逐渐减小。组成靠近准同型相界的x=0.5,0.6样品具有良好的铁电性。x=0.7,0.8,0.9的样品Pr逐渐减小,Ec略有增大。x=0.9的样品在低电场下显示出双电滞回线现象,具有反铁电特征,这与PZT相图基本相符。介电测试结果表明,随着锆含量的增加,PZT薄膜样品的介电常数εr与介电损耗tanδδ先增大后减小,组成在准同型相界附近的薄膜样品介电常数与介电损耗出现最大值,εr约为590,tanδ在0.05左右。薄膜的结构、成分、形貌与电性能表明,组合法能够制备质量较好的PZT铁电薄膜,而且能提高实验的效率,可以用于组成梯度PZT铁电薄膜的研究。在研究单组分PZT薄膜性能变化规律的基础上,从梯度组成、梯度方向、梯度跨度、组分数目等方面对组成梯度PZT铁电薄膜进行系统的设计,利用组合化学的实验手段,采用旋转涂膜法制备出了一系列组成梯度PZT铁电薄膜。AES成分深度分析显示,薄膜沿着厚度的方向Zr/Ti组成呈连续缓慢变化,证实了组成梯度的存在。XRD分析显示,组成梯度PZT薄膜具有钙钛矿结构,跨度较小的薄膜结晶程度较好,择优取向为(111)面。随着跨度的增大,薄膜结晶程度变差,而且结晶取向呈现随机取向的趋势,薄膜出现了多相,没有形成组分均匀变化的梯度薄膜,还保留着各自的组成。薄膜SEM断面形貌显示,薄膜均匀致密,没有出现分层现象,厚度约为450nm,薄膜与基片接触良好,界面清晰。薄膜AFM表面形貌显示,上梯度薄膜PZT456与‘下梯度薄膜PZT654的表面形貌有很大的差别。电性能测试分析的结果表明,不同的梯度结构的薄膜的铁电与介电性能存在差异,梯度组成、梯度方向、梯度跨度等因素可以影响薄膜的铁电与介电性能。本实验制备的组成梯度薄膜的电滞同线没有明显的极化偏移,但是组成相同的上下梯度薄膜的性能存在差异。对于跨度较小的薄膜样品,富钛的梯度薄膜具有较大的P,与Ec,但是上下梯度薄膜的性能不同。富锆的梯度薄膜的Pr与Ec.都较大。在准同型相界附近的梯度薄膜具有较好的铁电性能,上梯度薄膜PZT456与下梯度薄膜PZT654都具有较好的铁电性,但是这两种薄膜的铁电性能有差别,两种薄膜的Pr相当,但PZT654的Ec只有PZT456的一半左右。梯度薄膜PZT654的铁电性能优于平均组成相同单组分薄膜PbZr0.5Ti0.5O3,两种薄膜的Ec.相当,但是梯度薄膜的Pr值明显高于单组分薄膜。随着梯度跨度的增加,薄膜的铁电性能变差。下梯度薄膜PZT654具有较好的介电性能，明显优于上梯度薄膜PZT654；对比单组分PZT薄膜,PZT654存在介电增强的效果。不是所有的梯度薄膜都能改善薄膜的介电性能,只有具有合理的梯度结构的梯度薄膜才能增强介电性能。实验结果表明可以通过调整梯度组成、跨度、方向等因素优化梯度结构,获得具有较好电性能的梯度薄膜,目前发现组成在准同型相界附近的小跨度下梯度薄膜PZT654表现出较好的铁电与介电性能。

全文目录

作者简介  7-8
摘要  8-10
ABSTRACT  10-14
第一章绪论  14-25
  §1.1 PZT铁电薄膜材料  14-18
    1.1.1 铁电材料及性能  14-15
    1.1.2 PZT的结构特征  15-16
    1.1.3 PZT铁电材料的发展与应用  16-17
    1.1.4 PZT铁电薄膜材料的制备方法  17-18
  §1.2 组成梯度PZT铁电薄膜  18-22
    1.2.1 梯度功能材料  18-19
    1.2.2 梯度铁电薄膜材料  19-20
    1.2.3 梯度铁电薄膜研究中存在的问题  20-22
  §1.3 “组合化学法”的应用  22-23
  §1.4 本文研究的目的及主要内容  23-24
  §1.5 本文的创新点  24-25
第二章单组分PZT薄膜的制备及性能研究  25-43
  §2.1 实验原理  25-26
  §2.2 实验原料及设备  26-27
  §2.3 PZT前驱溶液制备流程  27-29
    2.3.1 PT前驱溶液的制备(Pb过量10%)  27
    2.3.2 PZ前驱溶液的制备(Pb过量10%)  27-28
    2.3.3 PZT溶液的制备  28-29
  §2.4 单组分PZT薄膜的制备流程  29-30
    2.4.1 基片的选择及清洗  29
    2.4.2 单组分PZT薄膜的制备  29-30
  §2.5 单组分PZT薄膜的结构性能测试与分析  30-41
    2.5.1 X射线衍射结构分析  30-32
    2.5.2 X射线光电子能谱成分分析  32-33
    2.5.3 原子力显微镜表面形貌分析  33-35
    2.5.4 扫描电镜形貌分析  35-36
    2.5.5 电性能测试  36-41
  §2.6 本章小结  41-43
第三章组成梯度PZT铁电薄膜的制备及性能研究  43-59
  §3.1 组成梯度PZT铁电薄膜的设计  43
  §3.2 组成梯度PZT铁电薄膜的制备  43-44
  §3.3 组成梯度PZT铁电薄膜的结构性能测试与分析  44-57
    3.3.1 俄歇电子能谱组成梯度分析  44-45
    3.3.2 X射线衍射结构分析  45-47
    3.3.3 扫描电镜形貌分析  47
    3.3.4 原子力显微镜表面形貌分析  47-48
    3.3.5 电性能测试  48-57
  §3.4 本章小结  57-59
第四章结论及展望  59-61
  §4.1 实验结论  59-60
  §4.2 展望  60-61
致谢  61-62
参考文献  62-68

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