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石油中烃类化合物的粗粒化分子力学/分子动力学力场的建立

作　者: 桂彬
导　师: 张宏玉
学　校: 中国石油大学(华东)
专　业: 化学工程
关键词: 粗粒化分子力学分子动力学
分类号: TE621
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

随着计算机科学的发展，应用量子力学进行模拟计算广泛应用于科学研究的方方面面。随着研究的不断深入，人们对于计算机的硬件要求越来越高。为了提高计算效率，发展了以经典力学为基础的非量子法模拟方案，这主要包括分子力学方法，分子动力学方法，蒙特卡洛方法，布朗动力学方法和耗散粒子动力学方法等。近几年来，粗粒化计算机模拟得到了很大发展，粗粒化模型简化了分子结构，使得模拟计算的自由度数目减少，进而提高了计算效率。但是，进行粗粒化分子力学/分子动力学模拟需要特定的力场，目前还没有一个通用的粗粒化力场可供使用。本论文依据石油组分中烃类化合物的结构定义粗粒化结构单元，构建石油中烃类组分的粗粒化分子力学/分子动力学力场。分子力学，在各项势能函数的约束下，调整体系内分子的结构形态和位移，得到体系能量最低构象，即为体系的最稳定状态。势能函数主要包括非键势能、键伸缩势能、键角弯曲势能、二面角扭曲势能、偏离平面振动势能、库伦静电势能等。本论文通过进行相应体系的全原子模拟数据拟合上述势能函数的表达式，得到相应的粗粒化力场参数，这是建立粗粒化力场的关键之一。分子动力学，主要应用牛顿运动方程，计算得到每个粒子的位置坐标和动量，再通过统计计算的方法得到整个体系的动态特征，进而得到整个体系的宏观性质。本论文依据Verlet算法对牛顿运动方程进行积分的原理，应用Materials Studio软件中Forcite模块进行分子动力学模拟计算。构建粗粒化力场，本论文将石油中烃类组分划分为烷烃、烯烃、芳香烃和环烷烃四类，统计石油组分中常见的烃类分子结构，以最少的个数构建可以覆盖全部烃类组分的粗粒化结构单元。针对不同的粗粒化模型，寻找与该粗粒化模型结构相似的模型化合物进行全原子分子力学/分子动力学模拟，得到相应的径向分布函数后，应用波尔兹曼反转的方案得到相应的力场参数。应用构建的粗粒化力场进行粗粒化分子力学/分子动力学模拟，分析计算粗粒化体系的密度、混合自由能等相关热力学参数，粗粒化模拟值与实验值、全原子模拟值相近，进而验证了本论文所构建的烃类化合物粗粒化力场的准确性。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
第一章前言  10-25
  1.1 引言  10
  1.2 分子模拟的发展  10-11
  1.3 分子模拟方法  11-14
    1.3.1 经典方法  11-13
    1.3.2 粗粒化模拟方法  13-14
  1.4 粗粒化分子模拟的研究现状  14-24
    1.4.1 非结构性质的粗粒化模拟的应用  14-16
    1.4.2 结构粗粒化模拟方法的应用  16-24
  1.5 选题依据  24-25
第二章分子力学/动力学模拟  25-30
  2.1 引言  25
  2.2 分子力学  25-27
    2.2.1 非键势能（Unb）  25-26
    2.2.2 键伸缩势能（Ub）  26
    2.2.3 键角弯曲势能（Uθ）  26
    2.2.4 二面角扭曲势能（UФ）  26
    2.2.5 偏离平面振动势能（Uχ）  26
    2.2.6 库伦静电势能（Uel）  26-27
  2.3 分子动力学模拟  27-28
  2.4 边界条件与时间步长  28-30
    2.4.1 边界条件  28
    2.4.2 时间步长  28-30
第三章粗粒化分子力学/分子动力学力场的参数化  30-34
  3.1 引言  30
  3.2 径向分布函数  30-31
    3.2.1 波函数的径向分布函数  30-31
    3.2.2 几率的径向分布函数  31
  3.3 实验值拟合  31-32
  3.4 全原子模拟计算拟合  32-34
    3.4.1 玻尔兹曼反转  32
    3.4.2 迭代玻尔兹曼反转  32-33
    3.4.3 力匹配  33-34
第四章粗粒化分子力学/分子动力学力场的建立  34-54
  4.1 引言  34
  4.2 力场建立方案  34-36
  4.3 烷烃粗粒化力场参数  36-38
    4.3.1 烷烃粗粒化模型划分  36-37
    4.3.2 非键参数的确定  37-38
    4.3.3 成键参数的确定  38
  4.4 烯烃、环烷烃粗粒化力场参数  38-45
    4.4.1 烯烃、环烷烃粗粒化模型划分  38-40
    4.4.2 烯烃、环烷烃的非键势函数  40-44
    4.4.3 烯烃、环烷烃成键势函数  44-45
  4.5 芳烃粗粒化力场参数  45-54
    4.5.1 芳烃粗粒化模型划分  45-46
    4.5.2 多环芳烃模型  46-48
    4.5.3 芳烃非键参数确定  48-50
    4.5.4 芳烃角度参数的确定  50
    4.5.5 芳烃粗粒化力场角度、能量参数  50-52
    4.5.6 芳烃角度径向分布函数  52-54
第五章粗粒化力场参数准确性验证  54-67
  5.1 引言  54
  5.2 密度  54-60
    5.2.1 烷烃、芳烃粗粒化分子动力学模拟  54-57
    5.2.2 烯烃、环烷烃粗粒化分子动力学模拟  57-60
  5.3 自由能  60-65
    5.3.1 第一类方法  61-63
    5.3.2 基于经验方程的计算方法  63
    5.3.3 基于分子动力学采样的自由能预测方法  63-65
  5.4 溶解性模拟  65-67
结论  67-68
参考文献  68-73
硕士期间的学术成果  73-74
致谢  74

石油中烃类化合物的粗粒化分子力学/分子动力学力场的建立

内容摘要

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