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蜂窝状Mn-Ce/TiO2/CC脱硝催化剂的涂覆技术及性能研究

作　者: 李凯
导　师: 李哲
学　校: 太原理工大学
专　业: 物理化学
关键词: 堇青石蜂窝 二氧化钛涂层 氮氧化物 SCR脱硝 整体化
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


脱除燃煤烟气中的NOx是目前国内外环保领域的热点问题,而以NH3为还原剂的选择性催化还原反应(SCR)法是烟气脱硝领域最有效、应用最广泛的脱除NOx的方法。蜂窝状V2O5/TiO2催化剂在工业烟气脱硝领域已有多年运行经验,但是此类催化剂的操作温度必须高于350℃,长时间暴露在高温环境中容易引起催化剂活性位置烧结,导致催化剂颗粒增大,表面积减小,因而使催化剂活性降低。颗粒状Mn-Ce催化剂在120～400℃温度窗口内具有较高的脱硝活性,但颗粒状催化剂的堆积会导致反应器压降增大,易被粉尘阻塞等问题,成为该催化剂应用的障碍。基于上述原因,研究和开发具有低温(<200℃)活性的整体式SCR催化剂具有重要的经济和实际意义。堇青石蜂窝陶瓷热膨胀系数低、抗热冲击性强,以其为载体制备蜂窝状催化剂用于催化N0x的研究己成为一大热点。本文以堇青石蜂窝陶瓷和Ti02为载体,通过溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Mn-Ce/TiO2/CC整体式催化剂,优化了TiO2涂层的制备方法,考察了制备参数对催化剂的影响,以期制备出性能优良的整体式蜂窝状低温脱硝催化剂。本文结论主要如下：(1)钛涂层在堇青石基体上的涂覆率与溶胶陈化时间、所采用的表面活性剂、浸渍时间、涂覆次数以及载体的预处理方式等因素密切相关。综合考虑,TiO2涂层的负载方式为：蜂窝陶瓷经25-28%的氨水预处理2h,钛溶胶胶凝时间为72小时,采用PVA为表面活性剂,并在常温下浸渍30min。制备的钛涂层和蜂窝陶瓷载体结合牢固度良好,脱落率低于1.5%。(2)干燥后的钛溶胶放在马弗炉中450℃焙烧4小时,升温速率为1℃/min,随炉冷却至室温,可制备出颗粒分布均匀,粒度较小,晶相结构单一的锐钛矿型TiO2,这些特性为其作为催化剂载体涂层奠定了基础。钛涂层放大5000倍时,可以看到TiO2薄膜表面平坦光滑。(3)不同活性组分浸渍顺序制备的Mn-Ce/TiO2CC样品,其低温SCR活性有很大差异,Mn和Ce同时浸渍制得的Mn-Ce/TiO2/CC催化剂在100℃时,NO转化率超过80%；当温度为1200C时,NO完全转化。(4)涂覆TiO2涂层的催化剂活性明显好于无涂层的催化剂,通过TiO2涂层负载量对催化剂脱硝活性的筛选,发现相同条件下涂覆率为12%的样品催化效果最佳,在空速为3000h-1,低温(80～180℃)条件下,NO转化率保持在90%以上,在反应温度为120℃时NO转化率近100%,表现出良好的脱硝活性且有较宽的催化NO温度窗口。(5) Mn-Ce/TiO2/CC催化剂表面有丰富的裂纹,表面的主要成分为TiO2,TiO2涂层晶型为锐钛矿型,活性组分Mn和Ce结晶度低,在催化剂表面高度分散。(6)相比单锰Mn/TiO2/CC催化剂,Ce掺杂后,催化剂的比表面积和孔容都有一定程度地提高,而孔径则相应地有所下降,说明Ce的加入可以减少催化剂在煅烧过程中的比表面积和孔容损失,减少催化剂孔道的坍塌,这将有利于反应气体和催化剂表面活性点位的充分接触,提高反应速率。

全文目录


摘要  3-5
ABSTRACT  5-12
第一章 绪论  12-30
  1.1 引言  12-13
  1.2 NO_x的危害及形成原因  13-14
    1.2.1 氮氧化物(NO_x)的危害  13
    1.2.2 氮氧化物(NO_x)的形成  13-14
  1.3 NO_x污染控制技术  14-22
    1.3.1 燃烧前NO_x控制  15-16
    1.3.2 燃烧中NO_x控制  16-17
    1.3.3 燃烧后NO_x控制-烟气NO_x脱除  17-22
  1.4 蜂窝状催化剂  22-25
    1.4.1 蜂窝状催化剂的简介  22
    1.4.2 蜂窝状催化剂的制备  22-25
  1.5 低温SCR催化剂的研究现状  25-27
  1.6 论文研究思路和内容  27-30
    1.6.1 论文研究思路  27
    1.6.2 主要内容  27-30
第二章 实验及主要测试手段  30-36
  2.1 实验仪器与化学试剂  30-31
    2.1.1 实验仪器  30
    2.1.2 化学试剂  30-31
  2.2 催化剂制备  31-33
    2.2.1 堇青石预处理  31-32
    2.2.2 钛溶胶制备  32
    2.2.3 涂覆TiO_2涂层  32
    2.2.4 负载活性组分  32-33
  2.3 脱硝活性评价及评价指标  33-34
  2.4 表征  34-36
    2.4.1 涂层的牢固度测定  34-35
    2.4.2 TG-DSC测试  35
    2.4.3 X-射线衍射分析(XRD)  35
    2.4.4 比表面和孔结构测试  35
    2.4.5 扫描电子显微镜(SEM)  35-36
第三章 TiO_2涂层的制备与性能研究  36-50
  3.1 引言  36-37
  3.2 水量对TiO_2溶胶制备的影响  37-39
  3.3 钛涂层负载条件筛选  39-44
    3.3.1 涂膜方式和浸渍时间的选取  39-40
    3.3.2 基体预处理对TiO_2负载量的影响  40-41
    3.3.3 基体预处理对TiO_2/CC脱落率的影响  41-42
    3.3.5 表面活性剂的和涂覆次数的选择  42-44
  3.4 TiO_2干凝胶的TG-DSC测试  44-45
  3.5 镀膜TiO_2溶胶XRD分析  45-47
  3.6 扫描电子显微镜(SEM)  47-48
  3.7 本章小结  48-50
第四章 整体式Mn-Ce/TiO_2/CC催化剂制备条件的筛选和优化  50-58
  4.1 引言  50
  4.2 不同锰盐前驱体对Mn/TiO_2/CC催化活性的影响  50-51
  4.3 TiO_2涂层负载量对催化剂脱硝活性的影响  51-52
  4.4 焙烧温度对Mn-Ce/TiO_2/CC催化剂催化活性的影响  52-53
  4.5 Mn含量对Mn/TiO_2/CC催化活性的影响  53-54
  4.6 Ce含量对Mn-Ce/TiO_2/CC催化性的影响  54
  4.7 活性组分担载顺序对Mn-Ce/TiO_2/CC催化剂活性的影响  54-55
  4.8 空速对NO转化率的影响  55-56
  4.9 本章小结  56-58
第五章 催化剂的表征  58-62
  5.1 XRD表征  58
  5.2 扫描电镜(SEM)和X射线能谱分析(EDS)  58-60
  5.3 催化剂的比表面和孔结构  60
  5.4 本章小结  60-62
第六章 全文总结与建议  62-64
  6.1 全文总结  62-63
  6.2 建议  63-64
参考文献  64-70
致谢  70-72
攻读学位期间发表的学术论文目录  72

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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