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以石墨烯为载体的直接硼氢化钠燃料电池阳极催化剂研究

作　者: 刘学
导　师: 王先友
学　校: 湘潭大学
专　业: 物理化学
关键词: 硼氢化物燃料电池石墨烯阳极催化剂纳米粒子
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

硼氢化钠(NaBH4)燃料电池具有能量密度高，阳极反应动力学快，燃料易储存和运输，化学性质稳定，不易燃，且硼氢化钠的氧化产物无污染、可循环利用等特点而引起了研究者的广泛关注。增强燃料电池性能的关键是提高催化剂的活性。而催化剂的催化活性取决于催化剂的组成、粒径、形状以及其在载体表面的分布。显然，载体是影响催化剂活性的一个重要因素。石墨烯是由一个原子厚度的单层的碳原子，通过sp2杂化形成的二维苯环结构的新型碳材料。石墨烯巨大的比表面积，良好的导电性，廉价的成本等优良的性能，使其成为一种有广阔前景的燃料电池载体。因此，我们制备了以石墨烯为载体的硼氢化钠燃料电池阳极催化剂，主要的研究内容如下：以氧化石墨和氯金酸为前驱体，硼氢化钠为还原剂，在水相体系中，采用一步化学还原法制备了石墨烯载金(Au/G)纳米复合物。通过XPS等物理测试对Au/G纳米复合物进行表征。另外，研究了不同浓度NaBH4的电解液对Au/G电极电化学行为的影响。结果表明，随着NaBH4浓度的增加，峰电流密度和材料的稳定性都有所增加。尽管增加NaBH4浓度加速其水解，但传质和NaBH4氧化的动力学也会加快，这表明在此过程中后者起主要作用。以氧化石墨和氯铂酸为前驱体，在乙二醇体系中，制备了粒径为3nm的面心立方石墨烯载铂(Pt/G)纳米复合物。电化学测试表明，Pt/G催化剂的电化学活性面积优于碳载铂(Pt/C)催化剂，且在100次循环后电化学活性面积衰减更小。此外，两种电极对NaBH4的水解并无差别，但Pt/G电极上NaBH4氧化的峰电位更负，峰电流密度更大，是Pt/C上电流密度的1.35倍，表明Pt/G对NaBH4的氧化作用加强了。以制备的催化剂为阳极组装成直接硼氢化钠-过氧化氢(NaBH4-H2O2)燃料电池，Pt/G催化剂的极限电流密度和最大功率密度分别为112mA cm-2和42mW cm-2，而Pt/C催化剂其相应的值为75mAcm-2和34mW cm-2。通过改变氯铂酸和氯金酸的摩尔比，在乙二醇体系中制备了Pt50Au50/G、Pt67Au33/G、Pt75Au25/G和Pt/G纳米复合物。TEM结果表明，Au粒子的加入有助于形成更细小粒径尺寸的纳米粒子。电化学测试表明，Pt75Au25/G催化剂有最大的电化学活性面积，最高的电流密度和最优的循环稳定性。此外，只有少量的Au掺杂才能提高Pt-Au/G电极的电化学活性。以制备的催化剂为阳极组装成的直接NaBH4-H2O2燃料电池中，Pt75Au25/G的开路电压和最大功率密度分别为1.7789V和48mW cm-2，而Pt/G催化剂相应的值为只有1.757V和42mW cm-2。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
第1章绪论  10-25
  1.1 引言  10
  1.2 燃料电池概述  10-13
    1.2.1 燃料电池发展历史  10-11
    1.2.2 燃料电池的原理  11-12
    1.2.3 燃料电池的分类  12-13
  1.3 直接硼氢化钠燃料电池(DBFC)  13-23
    1.3.1 直接硼氢化钠燃料电池的研究背景  13-14
    1.3.2 直接硼氢化钠燃料电池的工作原理  14-16
    1.3.3 催化剂研究进展  16-18
    1.3.4 膜材料  18-19
    1.3.5 催化剂载体  19-23
  1.4 本论文的研究意义以及主要研究内容  23-25
    1.4.1 研究意义  23-24
    1.4.2 主要研究内容  24-25
第2章实验设备和测试原理  25-33
  2.1 实验试剂和实验仪器  25-26
    2.1.1 实验试剂  25
    2.1.2 实验仪器  25-26
  2.2 材料物理表征的测试条件和原理  26-28
    2.2.1 扫描电镜分析  26
    2.2.2 透射电镜分析  26-27
    2.2.3 X-射线衍射分析  27
    2.2.4 红外光谱分析  27
    2.2.5 热重分析  27-28
    2.2.6 拉曼光谱分析  28
    2.2.7 X-射线光电子能谱分析  28
  2.3 材料的电化学测试及原理  28-31
    2.3.1 循环伏安法  28-30
    2.3.2 计时电流法  30
    2.3.3 计时电位法  30-31
  2.4 电极的制备及电池的组装  31-33
    2.4.1 电极的制备  31
    2.4.2 电池的组装及测试  31-33
第3章 Au/G 的制备及 NaBH4浓度对其电化学性能的影响  33-44
  3.1 引言  33
  3.2 实验过程  33-35
    3.2.1 氧化石墨的制备  33-34
    3.2.2 Au/G 纳米复合物的制备  34-35
  3.3 氧化石墨和 Au/G 纳米复合物的物理表征  35-40
    3.3.1 扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)分析  35-36
    3.3.2 X-射线衍射(XRD)分析  36-37
    3.3.3 红外光谱(FT-IR)分析  37
    3.3.4 热重(TG)分析  37-38
    3.3.5 拉曼光谱(Raman)分析  38-39
    3.3.6 X-射线光电子能谱(XPS)分析  39-40
  3.4 Au/G 纳米复合物的电化学性能分析  40-43
    3.4.1 循环伏安测试  40-41
    3.4.2 计时电流测试  41-42
    3.4.3 计时电位测试  42-43
  3.5 本章小结  43-44
第4章 Pt/G 纳米复合催化剂的制备及其在 DBFC 中的应用  44-53
  4.1 引言  44
  4.2 实验部分  44-45
    4.2.1 Pt/G 纳米复合物和 Pt/C 的制备  44-45
  4.3 材料的形貌和结构表征  45-47
    4.3.1 TEM 分析  45-46
    4.3.2 XRD 分析  46
    4.3.3 TG 分析  46-47
  4.4 电化学性能分析  47-52
    4.4.1 循环伏安测试  47-50
    4.4.2 计时电流测试  50
    4.4.3 电池测试  50-52
  4.5 本章小结  52-53
第5章 Pt-Au/G 纳米复合催化剂制备及其在 DBFC 中的应用  53-64
  5.1 引言  53
  5.2 实验部分  53-54
    5.2.1 Pt-Au/G 纳米复合物的制备  53-54
  5.3 材料的形貌和结构表征  54-57
    5.3.1 TEM 分析  54-56
    5.3.2 XRD 分析  56-57
  5.4 电化学性能分析  57-63
    5.4.1 循环伏安测试  57-60
    5.4.2 计时电流测试  60-61
    5.4.3 电池测试  61-63
  5.5 本章小结  63-64
第6章总结与展望  64-66
  6.1 总结  64-65
  6.2 展望  65-66
参考文献  66-73
致谢  73-74
攻读硕士期间公开发表的论文  74-75
个人简历  75

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