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铌酸盐纳米片与氧化物粒子组装及催化性能研究

作　者: 李清洁
导　师: 何杰
学　校: 安徽理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 聚合-络合法 甲苯硝化反应 高温固相法 层状铌酸盐 剥离-重组
分类号:
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


层状铌酸盐由于具有特殊的层板结构及层间离子的可交换性,使得其可以通过酸化、剥离、柱撑等改性方法来调节材料的物理化学性质。通过剥离获得二维铌基纳米片,将其与氧化物纳米粒子复合可以获得结构和性能可调的功能性复合材料。本文通过高温固相法分别合成了层状铌酸盐K4Nb6O17,并采用酸化、剥离制备相应的纳米片。采用水解方法制备了Ti02和Fe(OH)3纳米溶胶,然后与Nb60174-纳米片溶胶进行复合,成功制备了TiO2/Nb6O17和Fe2O3/Nb6O17样品。利用X-射线粉末衍射(XRD)、紫外可见光漫反射光谱(UV-vis DRS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、热分析(TG-DTA)等物理化学测试手段对催化剂的结构、形貌及稳定性进行了表征。采用聚合-络合法制备KNb3O8,并经酸化、剥离等制备相应的固体酸,采用甲苯硝化反应作为探针考察其催化活性。结果表明：采用聚合-络合法可以制备出层状铌酸盐KNb3O8,在本实验范围内的最佳制备条件为700℃焙烧4h,与高温固相法相比所得样品的粒径相对较小。热分析结果表明,KNb3O8样品具有较高的热稳定性,酸化后所得样品H30Nb308的失重率明显增加,这是由于层间质子水合造成的。样品的比表面积酸化前后变化不明显(酸化前为9.23m2·g-1,酸化后为12.78m2·g-1),但经剥离重组后样品的比表面积为167.13m2·g-1。XRD和HRTEM结果也表明剥离重组后样品的层间距明显增加。以甲苯硝化反应为探针评价样品KNb3O8酸化后的酸催化活性,通过设计正交实验得出催化剂H30Nb3O8用量对甲苯硝化反应的对邻比影响最小催化剂的预处理温度为影响对邻比的主要因素。这是因为随着催化剂H3ONb3O8预处理温度的升高,样品的酸强度不断增强。故固体酸的酸强度为影响甲苯硝化反应的主要因素。采用高温固相法制备的层状铌酸盐XRD和SEM结果表明K4Nb6O17样品的层板结构十分规整,但是酸化后的样品层板表面堆有碎屑,这是在酸化过程中持续剧烈搅拌造成的。H4Nb6O17样品经剥离可形成二维纳米片溶胶,通过调节溶胶的pH可以得到纳米管。HRTEM和SEM结果表明所得纳米管的管径均匀且管长较长。TiO2/Nb6O17和Fe2O3/Nb6O17复合样品同时具有纳米片和纳米微晶(Ti02或Fe203)的结构特性。采用紫外可见漫反射光谱表征了各催化剂样品的光谱响应特征,结果表明样品K4Nb6O17经酸化、剥离-重组后的光谱性能变化不明显,但是当纳米溶胶与氧化物Ti02或Fe203粒子复合后,吸收边迅速红移,且样品Fe2O3/Nb6O17的吸收边红移最明显。

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-9
目录  9-13
引言  13-14
1 文献综述  14-24
  1.1 铌酸盐概述  14-16
    1.1.1 KNb_3O_8的结构和性质  14-15
    1.1.2 K_4Nb_6O_(17)的结构和性质  15-16
  1.2 层状铌酸盐的制备方法  16-18
    1.2.1 高温固相法  16
    1.2.2 水热法  16-17
    1.3.3 聚合络合法  17
    1.2.4 溶胶—凝胶法  17
    1.2.5 熔融盐法  17-18
  1.3 层状铌酸盐的改性方法  18-21
    1.3.1 离子交换改性  18-19
    1.3.2 铌酸盐的剥离改性  19
    1.3.3 铌酸盐的负载改性  19-20
    1.3.4 铌酸盐的柱撑改性  20-21
  1.4 维纳米片的性质与应用  21-22
  1.5 本课题的研究内容  22-24
    1.5.1 KNb_3O_8的制备、改性与表征  23
    1.5.2 K_4Nb_6O_(17)的制备、改性与表征  23-24
2 H_3ONb_3O_8纳米片的制备及催化性能表征  24-44
  2.1 实验部分  24-29
    2.1.1 实验仪器及其设备  24-25
    2.1.2 样品制备  25-26
    2.1.3 样品表征  26-27
    2.1.4 样品的催化性能表征  27-29
  2.2 结果与讨论  29-42
    2.2.1 KNb_3O_8样品焙烧温度的确定  29-31
    2.2.2 焙烧时间及老化时间对样品结构的影响  31-32
    2.2.3 酸化及剥离后样品的XRD分析  32-33
    2.2.4 样品的形貌分析  33-35
    2.2.5 样品的Raman图谱分析  35-36
    2.2.6 样品的比表面分析  36-38
    2.2.7 样品的热分析  38-40
    2.2.8 样品的酸性质分析  40-41
    2.2.9 样品的催化性能  41-42
  2.3 本章小结  42-44
3 H_4Nb_6O_(17)纳米片及其与氧化物Fe_2O_3和TiO_2的复合光催化材料的结构特征  44-63
  3.1 实验部分  44-47
    3.1.1 实验试剂及其设备  44-45
    3.1.2 样品制备  45-46
    3.1.3 样品表征  46-47
  3.2 结果与讨论  47-62
    3.2.1 K_4Nb_6O_(17)的物相结构  47-48
    3.2.2 K_4Nb_6O_(17)的形貌特征  48
    3.2.3 酸化及剥离后样品的结构特征  48-49
    3.2.4 酸化及剥离后样品的形貌特征  49-51
    3.2.5 剥离后样品的热力学性质  51-52
    3.2.6 Fe_2O_3/Nb_6O_(17)的热力学性质  52
    3.2.7 TiO_2/Nb_6O_(17)的热力学性质  52-53
    3.2.8 Fe_2O_3/Nb_6O_(17)的XRD分析  53-54
    3.2.9 TiO_2/Nb_6O_(17)的XRD分析  54-55
    3.2.10 剥离后样品的Raman分析  55-57
    3.2.11 Fe_2O_3/Nb_6O_(17)的Raman分析  57
    3.2.12 TiO_2/Nb_6O_(17)的Raman分析  57-58
    3.2.13 Fe_2O_3/Nb_6O_(17)样品的形貌分析  58-59
    3.2.14 TiO_2/Nb_6O_(17)样品的形貌分析  59-60
    3.2.15 催化剂样品的光谱性能分析  60-62
  3.3 本章小结  62-63
4 结论  63-64
参考文献  64-70
致谢  70-71
作者简介及读研期间主要科研成果  71

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