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微芯片层流萃取铀的实验和计算研究

作　者: 张靖
导　师: 廖俊生
学　校: 中国工程物理研究院
专　业: 辐射防护及环境保护
关键词: 微流控层流萃取铀杂质分析
分类号: TQ028.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

硝酸铀酰和磷酸三丁酯(TBP)煤油萃取体系,在铀矿冶、铀材料和乏燃料后处理工作中有广泛应用。然而常规液-液萃取法在振荡过程中容易出现乳化,使后期相分离困难,并且该方法消耗大量有机试剂,产生较多放射性废液。微流控层流液-液萃取技术是在通道截面尺寸为微米级的微通道中进行液-液萃取操作的一门新技术。微通道内液体具有较大的比表面积,待测粒子具有较小的扩散距离,因此微控流层流萃取具有高效、快速的优点。同时将其应用于放射性领域能显著减少试样和试剂的消耗以及放射性废液的产生,对于保护环境和减少操作人员放射性伤害都有重要的意义。本文基于微尺度空间中液体层流原理,开展了微芯片层流萃取铀的实验和计算研究。搭建了一套开展层流流动规律研究和萃取实验研究的微流控芯片系统。创新设计了一种芯片接口装置,该装置采用弹性O型垫圈压紧翻边毛细管方式连接玻璃芯片和毛细管,抗压和抗有机溶剂性能良好,而且对芯片上微孔定位精度要求不高。开展了水和20%TBP-氢化煤油流动实验,研究了微芯片体系下水相和有机相的流动规律,通过控制两相进样条件,获得了稳定的两相并行层流,获取了体系中两相宽度比与两相流量比的关系。根据流体力学基本方程和水平集方法模拟了两相界面的形成和发展,模拟结果与实验趋势一致。利用十八烷基三氯硅烷(OTS)/二甲苯对微通道进行了选择性修饰,通道一侧修饰为疏水性,通道另一侧仍保持亲水性。通过修饰,水相和有机相在微通道Y型出口实现了自动、完全、稳定的分离。在玻璃片表面模拟了通道内壁OTS修饰,对修饰表面的稳定性进行了评估。实验结果表明：修饰表面在硝酸溶液(3mol/L)、TBP-氢化煤油(20%)、硝酸铀酰溶液(硝酸浓度为3mol/L,铀浓度分别为1、5、10mg/m1)中稳定性良好,在氢氧化钠溶液(1mol/L)和杂质溶液(A1、Cu、Fe、Mn、Ni、Si,10μg/m1)中稳定性较差。开展了微通道层流萃取铀的实验和计算研究,将硝酸铀酰水相和20%TBP-氢化煤油有机相连续泵入微通道内,水相和有机相形成并行层流,铀酰离子通过自由扩散在相界面处与TBP发生络合反应而进入有机相。调节进样流速,控制两相接触时间,收集萃余水相溶液,采用电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)对萃余水相中铀的浓度进行了检测,评估了萃取效率。随两相接触时间的增加,铀的萃取效率不断提高。当铀浓度介于lmg/ml到10mg/ml时,萃取效率与铀初始浓度无关。根据萃取过程建立了铀一维扩散模型,模拟结果与实验结果吻合。计算过程中考察了不同因素对萃取效率的影响,结果显示较高的分配系数,较大的水相扩散系数,以及较小的水相宽度有利于萃取效率的提高。在宽度250μm、深度100μm、长度99.1mm的微通道内,试样流速为5μl/min时萃取效率达到90%。在该条件下开展了铀中杂质元素含量的分析实验,采用t检验法比较了常规液-液萃取和微芯片层流液-液萃取的差异,在置信度为95%时,实验所得Cu、Fe、Mn、Ni、Si检测结果的t值均小于允许值,认为微芯片层流萃取法可以用于铀中杂质元素含量ICP-AES检测前期的试样预处理。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-9
第一章绪论  9-23
  1.1 微芯片离子分离  9-12
    1.1.1 微芯片上的毛细管电泳(Microchip Electrophoresis,MCE)  10
    1.1.2 微芯片上的固相萃取(Soilid Phase Extraction,SPE)  10-11
    1.1.3 微芯片上的液-液萃取(Liquid-Liquid Extraction,LLE)  11-12
  1.2 微芯片离子检测  12-14
  1.3 多相层流萃取原理  14-18
    1.3.1 层流  14
    1.3.2 多相并行层流  14-16
    1.3.3 层流萃取  16-18
  1.4 芯片设计  18-19
    1.4.1 芯片材料  18
    1.4.2 通道尺寸  18-19
  1.5 微芯片计算仿真  19-21
  1.6 本文研究的主要内容  21-23
第二章两相流动的实验和理论研究  23-38
  2.1 实验部分  23-31
    2.1.1 实验仪器与试剂  23-24
    2.1.2 实验装置  24-25
    2.1.3 实验步骤  25-26
    2.1.4 结果与讨论  26-31
  2.2 理论计算部分  31-37
    2.2.1 基本物理模型  31-32
    2.2.2 基本方程组和定解条件  32-34
    2.2.3 计算结果  34-37
  2.3 小结  37-38
第三章微通道修饰及其稳定性探讨  38-45
  3.1 OTS修饰原理  38-39
  3.2 实验方法  39-40
    3.2.1 芯片通道修饰  39
    3.2.2 修饰表面化学稳定性考察  39-40
    3.2.3 修饰表面物理表征  40
  3.3 结果与讨论  40-44
    3.3.1 通道修饰结果  40
    3.3.2 修饰化学稳定性  40-43
    3.3.3 修饰表面物理表征  43-44
  3.4 小结  44-45
第四章层流萃取铀的实验和理论研究  45-57
  4.1 研究方法  47-49
    4.1.1 实验仪器与试剂  47
    4.1.2 微芯片分离装置  47
    4.1.3 铀萃取实验  47
    4.1.4 杂质分析实验  47-48
    4.1.5 理论模型  48-49
  4.2 结果与讨论  49-56
    4.2.1 萃取实验结果  49-51
    4.2.2 杂质分析结果  51-53
    4.2.3 理论计算结果  53-56
  4.3 小结  56-57
第五章结论与展望  57-59
  5.1 结论  57-58
  5.2 展望  58-59
致谢  59-60
参考文献  60-65
附录  65

微芯片层流萃取铀的实验和计算研究

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