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不同形貌CeO2及Au/CeO2纳米催化材料的制备和性能研究

作　者: 王晓楠
导　师: 单文娟
学　校: 辽宁师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 氧化铈 纳米结构 金催化剂 CO催化氧化
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
下　载: 21次
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内容摘要


本文以水热法为主,成功制备了具有不同形貌特征的一维、二维、三维CeO2纳米材料：包括短棒、长棒、四角片、立方体、八面体、多面体、球状等多种形貌。采用透射电子显微镜(TEM)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)对材料的形貌、粒径大小及择优晶面进行了分析；X射线衍射仪(XRD)进行纳米材料物相分析；固体UV-Vis研究纳米材料的紫外吸收性能；紫外拉曼光谱和程序升温还原等技术考察了催化剂表面氧物种及氧缺陷的性能；以CO催化氧化为模型反应研究催化剂的性能。主要结果如下：采用水热法实现了一、二、三维CeO2纳米材料的可控制备,发现结晶度、分散性和形貌是影响Ce02催化性能的重要因素。以CO催化氧化为模型反应,考察了性能较优的短棒、四角片和球状三种不同形貌CeO2纳米材料的催化剂,发现粒径均一的球状Ce02在CO催化氧化反应中表现了最高的催化活性,365℃转化率达到90%。从一、二、三维CeO2纳米材料中优选出三个样品,高分辨电镜研究发现它们具有不同的择优晶面,其中一维短棒的暴露晶面是{110}和{100},二维四角片暴露的晶面是{110},球暴露{100}晶面。球状CeO2在紫外可见漫反射中展现了较好的吸收性能且在CO催化氧化中催化活性最好；棒状CeO2在H2-TPR中表面氧的还原峰强度最大,表明晶体表面存在大量氧空位；四角片状CeO2平均粒径最大,晶格缺陷较少,催化活性较低。以四角片、短棒和球状CeO2为载体,制备了Au/CeO2催化剂,在CO催化氧化反应中,棒状结构具有更优异的催化活性。这是因为{110}晶面是活性晶面,能够稳定Au+,吸附大量的CO分子,而{100}晶面上具有大量的氧空位,能够源源不断的提供氧,所以{110}和{100}的协同作用更利于CO催化反应的进行。另外,较小的纳米金粒也是具有高催化活性的关键。对于四角片和球状担金催化剂,{110}或{100}单独存在都不能获得更优的催化活性。CO催化氧化测试表明不同晶面对金的稳定性及活性有不同的影响。载体掺杂Zr之后形貌基本保持不变,但是担载Au之后,尽管锆取代铈增加了大量氧空位,增强了氧的迁移能力,但是弱化了{110}晶面对金的稳定性,Au-O-Ce活性位数目减少,吸附的CO浓度减小,所以掺锆后活性降低。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-9
引言  9-10
1. 文献综述  10-21
  1.1 纳米结构氧化铈的研究进展  10-13
    1.1.1 尺寸效应  10-11
    1.1.2 不同形貌晶面影响  11-13
  1.2 Au/CeO_2催化剂的研究进展  13-19
    1.2.1 金粒大小的影响  14-15
    1.2.2 CeO_2载体的影响  15-19
  1.3 本论文的研究意义及内容  19-21
    1.3.1 本论文的研究意义  19-20
    1.3.2 本论文的研究内容  20-21
2 实验部分  21-25
  2.1 化学试剂  21
  2.2 实验主要仪器  21-22
  2.3 表征方法  22-23
    2.3.1 透射电镜(TEM)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)  22
    2.3.2 X-射线粉末衍射测试(XRD)  22
    2.3.3 紫外可见漫反射(UV-Vis)  22
    2.3.4 H_(2-)程序升温还原(H_(2-)TPR)  22
    2.3.5 拉曼分析仪(Raman)  22-23
  2.4 催化剂反应性能评价及分析方法  23-25
    2.4.1 催化剂反应性能评价  23
    2.4.2 催化剂反应分析方法  23-25
3 多维CeO_2的制备、结构及性能研究  25-57
  3.1 引言  25
  3.2 一维CeO_2制备、结构及性能研究  25-35
    3.2.1 催化剂的制备  25-27
    3.2.2 催化剂的结构表征  27-33
    3.2.3 CO催化氧化活性测试  33-34
    3.2.4 小结  34-35
  3.3 二维CeO_2制备、结构及性能研究  35-40
    3.3.1 催化剂的制备  35
    3.3.2 催化剂的结构表征  35-38
    3.3.3 CO催化氧化活性测试  38-39
    3.3.4 小结  39-40
  3.4 三维CeO_2制备、结构及性能研究  40-46
    3.4.1 催化剂的制备  40
    3.4.2 催化剂的结构表征  40-44
    3.4.3 CO催化氧化活性测试  44-45
    3.4.4 小结  45-46
  3.5 一、二、三维CeO_2结构和性能比较  46-51
    3.5.1 催化剂的制备  46
    3.5.2 催化剂的结构表征  46-49
    3.5.3 CO催化氧化活性测试  49-50
    3.5.4 小结  50-51
  3.6 CeO_2纳米球及其负载金催化剂的结构及性能研究  51-57
    3.6.1 催化剂的制备  51
    3.6.2 催化剂的结构表征  51-55
    3.6.3 CO催化氧化活性测试  55-56
    3.6.4 小结  56-57
4 同一体系中不同形貌CeO_2的可控制备  57-72
  4.1 引言  57
  4.2 可控制备CeO_2纳米棒、立方体和多面体  57-63
    4.2.1 催化剂的制备  57-58
    4.2.2 催化剂的结构表征  58-61
    4.2.3 CO催化氧化活性测试  61-62
    4.2.4 小结  62-63
  4.3 可控制备CeO_2短棒、长棒、线和立方体  63-67
    4.3.1 催化剂的制备  63
    4.3.2 催化剂的结构表征  63-66
    4.3.3 CO催化氧化活性测试  66
    4.3.4 小结  66-67
  4.4 可控制备CeO_2四角片和六角片  67-72
    4.4.1 催化剂的制备  67
    4.4.2 催化剂结构的研究  67-70
    4.4.3 CO催化氧化活性测试  70-71
    4.4.4 小结  71-72
5. 不同择优晶面CeO_2负载金催化剂  72-88
  5.1 引言  72
  5.2 不同择优晶面CeO_2负载金催化剂催化性能  72-88
    5.2.1 催化剂的制备  72-73
    5.2.2 催化剂的结构表征  73-80
    5.2.3 催化剂催化性能的研究  80-87
    5.2.4 小结  87-88
结论  88-89
参考文献  89-92
攻读硕士学位期间发表的文章目录  92-93
致谢  93

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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