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镧离子自组装入Y型分子筛体相方法及催化性能研究

作　者: 黄静
导　师: 范闽光
学　校: 广西大学
专　业: 物理化学
关键词: Y型分子筛稀土镧改性物化性质催化裂解
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

催化裂解是在催化裂化基础上发展起来的一种新工艺技术,这两种的技术的核心是催化剂的开发,催化剂主要由活性金属和载体组成。目前催化裂解反应主要采用改性分子筛作为催化剂。本实验以NaY分子筛为基质,通过两步改性过程,制备出低钠含量的LaHY分子筛,并通过其物化性质的表征和催化性能的评价,考察HY分子筛的制备条件和改性方法对LaHY分子筛的影响。以铵交换制备出一系列不同的HY分子筛为基质,采用等体积浸渍法将镧离子引入HY分子筛中,得到低钠含量LaHY分子筛,并采用X射线荧光(XRF),X射线衍射(XRD),比表面积(BET),氨程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对催化剂进行表征,并考察了催化剂对正己烷的催化裂解性能。结果表明,LaHY分子筛中钠含量越低,其相对结晶度和晶胞参数越小,而总酸量和比表面积越大,催化活性及烯烃选择性也越高。当HY焙烧温度为550℃时,经La改性后得到的LaHY分子筛,其相对结晶度、总酸量和比表面积最大,催化活性最高,但温度过高时,LaHY分子筛的物化性质和催化性能都降低。采用等体积浸渍法、改进等体积浸渍法以及机械混合法对上述最佳制备条件制备的HY分子筛进行改性,运用XRD、NH3-TPD、BET以及Py-IR对LaHY分子筛进行表征,考察不同改性方法对Y型分子筛物化性质的影响,并通过正己烷的催化裂解反应对催化剂进行性能评价。研究得出,随晶体中引入镧离子的数量不断增多,改性Y分子筛的晶胞参数逐渐变大,相对结晶度、总酸量和比表面积均相应降低。其中,机械混合法引入镧离子的数量较少,大量镧离子以氧化物的形态沉积在分子筛表面,较大程度地降低分子筛的表面性质和催化性能。另外,改进等体积浸渍法有利于更多镧离子从超笼向方钠笼里迁移,从而提高分子筛的结构稳定性和催化活性,并可以调变分子筛的酸量分布,改善产物分布。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章绪论  11-28
  1.1 引言  11-12
  1.2 催化裂解制低碳烯烃的研究进展  12-15
    1.2.1 反应机理  12-13
    1.2.2 反应的影响因素  13-14
    1.2.3 生产技术进展  14-15
  1.3 催化裂解催化剂  15-19
    1.3.1 金属氧化物催化剂  16-17
    1.3.2 沸石分子筛催化剂  17-18
    1.3.3 杂合/复合体催化剂  18-19
  1.4 Y型分子筛改性研究  19-26
    1.4.1 Y型分子筛  20-23
    1.4.2 Y型分子筛改性  23-26
  1.5 本文研究思路  26-28
    1.5.1 研究目的及意义  26
    1.5.2 研究内容及方法  26-27
    1.5.3 研究的创新点  27-28
第二章实验部分  28-33
  2.1 化学试剂及设备  28-29
  2.2 Y型分子筛的改性  29
    2.2.1 不同交换次数HY分子筛及其稀土改性分子筛制备  29
    2.2.2 不同焙烧温度HY分子筛及其稀土改性分子筛制备  29
    2.2.3 不同方法改性HY分子筛制备  29
  2.3 催化剂表征  29-32
    2.3.1 XRF  29-30
    2.3.2 XRD  30-31
    2.3.3 NH_3-TPD  31
    2.3.4 BET比表面积  31-32
    2.3.5 Py-IR  32
  2.4 催化剂性能  32-33
第三章低钠含量LaHY分子筛的制备及其催化性能研究  33-45
  3.1 不同HY分子筛的表征结果  33-36
    3.1.1 XRD结果  33-35
    3.1.2 NH_3-TPD结果  35-36
  3.2 La改性不同钠含量HY分子筛的表征结果  36-39
    3.2.1 XRD分析  36-37
    3.2.2 NH_3-TPD和BET比表面积  37-38
    3.2.3 催化性能评价  38-39
  3.3 La改性不同焙烧温度HY分子筛的表征结果  39-42
    3.3.1 HY焙烧温度对LaHY分子筛物化性质结果分析  39-41
    3.3.2 HY焙烧温度对LaHY分子筛催化性能影响的结果分析  41-42
  3.4 反应温度对催化剂活性的影响  42-43
  3.5 催化剂剂量对其催化剂活性的影响  43-44
  3.6 小结  44-45
第四章等体积浸渍法改性HY分子筛及其催化性能研究  45-50
  4.1 XRD结果  45-47
  4.2 NH_3-TPD和BET结果  47-48
  4.3 催化剂活性测试  48-49
  4.4 小结  49-50
第五章改进等体积浸渍法制备LaHY分子筛及其催化性能研究  50-55
  5.1 D2-XLaHY分子筛样品的物化性质  50-52
  5.2 D1-11%LaHY和D2-11%LaHY分子筛样品的酸量分布  52-53
  5.3 催化活性评价  53-54
  5.4 小结  54-55
第六章机械混合法改性HY分子筛及其催化性能研究  55-60
  6.1 XRD结果  55-56
  6.2 NH_3-TPD和BET结果  56-58
  6.3 催化剂活性测试  58-59
  6.4 小结  59-60
第七章结论  60-62
参考文献  62-69
致谢  69-70
攻读硕士学位期间发表的学术论文目录  70

镧离子自组装入Y型分子筛体相方法及催化性能研究

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