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实现更大空间及时间尺度聚合物模拟的一些探索

作　者: 朱有亮
导　师: 吕中元
学　校: 吉林大学
专　业: 物理化学
关键词: 分子动力学模拟程序包粗粒化简谐势能
分类号: O631
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

在利用分子动力学模拟研究聚合物的相分离、多级自组装、以及其它一些性质的领域，一个最突出的问题是模拟的时间和空间尺度都很难达到一些现象发生的实际范围。例如具有缠结的高分子链的松弛和一些蛋白质的折叠等现象经常发生在微秒的时间尺度和微米的空间尺度下。由于全原子分子动力学模拟考虑了太多的分子细节，目前很难对一些发生在介观尺度的现象进行模拟。因此增大分子模拟的空间和时间尺度是很有必要的，对此我们从如下两方面做出了一些努力：一方面通过发展高效率的分子动力学程序包GALAMOST，充分利用GPU（图形处理器，Graphical Processing Unit）的高性能计算能力，来提高分子模拟的运算能力；另一方面同时发展粗粒化模拟方法，通过体现分子的主要特征来研究我们所关心的问题，以达到增大分子模拟的空间和时间尺度的目的。本文的主要内容包括：(1)首先介绍我们自主开发的高效率的程序包GALAMOST。它是一个充分利用GPU运算能力的分子动力学模拟程序包。除了一般的分子动力学模拟的功能外，它通过利用一些最新的模拟技术，可以用来研究发生在介观尺度的自组装、相转变、以及一些其它关于高分子体系的性质。为了加速模拟过程和程序运行速度，一种杂化的粒子密度场分子动力学方法包含在程序包内。这种方法结合了自洽场和分子动力学的思想，用粒子和密度场的相互作用取代了粒子和粒子之间的成对相互作用，而这种成对相互作用是分子动力学中计算最耗时的部分。因此这种方法可以大大加速体系的相形貌的演化过程。除了一些解析势能形式外，一种通过自下而上的粗粒化方法得到的数值势能也可以借助GALAMOST应用在模拟之中。数值势能可以通过迭代波尔兹曼或一些其它基于结构的粗粒化方法从全原子模拟或者实验数据中得到。利用得到的数值势能我们可以在同样的热力学条件下模拟更大尺度的体系。此外，GALAMOST还包含两种特定的模型，软的各向异性粒子模型和链增长聚合反应模型。应用这两种模型可以分别研究软的各向异性粒子的多级自组装和一些与聚合反应相关的问题。由于不断优化在GPU上执行的算法，GALAMOST包含的每种方法的运算效率都得到了很大的提升。(2)除了在程序方面的努力外，我们还发展了一种超高粗粒化模型来研究高分子熔体。在这个模型中一个粒子代表一条高分子链，缠结的产生和消失被看作是在单位时间间隔内的几率事件。我们建立了单位时间间隔内任意两条邻近分子链之间发生缠结的几率和缠结变化速率之间的联系。通过调节缠结消失的几率来保持总的缠结数量在目标数量附近。这个模型不仅可以用来反映缠结的一些基本特征以及高分子熔体的一些宏观动力学性质，还可以研究微观分子特征和宏观性质之间的关系。作为一个示例，我们应用这个模型模拟了聚乙烯C1000H2002在450K下的动力学性质，并且把模拟得到的结果和其它实验数据和模拟数据做了比较。(3)对于一些体积更大的胶束、树枝状分子以及胶体粒子，我们通过简谐势能来描述它们之间的相互作用。我们发现这种简单的势能形式可以用来描述球形可互相穿透的粒子的热力学性质和动力学行为。我们结合耗散粒子动力学和热力学积分方法，通过计算其液相的化学势以及固相的各种晶体结构的化学势，来绘制简谐势能粒子的相图。在相图中，我们除了发现了经常出现的面心立方和体心立方等晶格结构外，还发现了四方、六方、斜方和金刚石等稳定结构。在相图中我们也找出了多个凹形熔化区域和多形态的晶体相转变。

全文目录

中文摘要  5-7
Abstract  7-12
第一章前言  12-18
  §1.1 计算机模拟概述  12-13
  §1.2 高性能计算在分子模拟中的应用  13-15
  §1.3 粗粒化分子模拟方法  15-17
  §1.4 本论文研究目的和内容  17-18
第二章分子动力学模拟的理论基础  18-26
  §2.1 统计力学原理  18-19
  §2.2 积分算法  19-21
  §2.3 力场  21-23
  §2.4 DPD 和 MDPD 模拟方法  23-26
    §2.4.1 DPD 方法  23-24
    §2.4.2 MDPD 方法  24
    §2.4.3 GWVV 积分算法  24-26
第三章 GPU 加速在分子模拟中的应用  26-54
  §3.1 引言  26-27
  §3.2 GALAMOST 简介  27-29
    §3.2.1 力场  27-28
    §3.2.2 特定模型  28-29
  §3.3 分子动力学的基本方法和 GPU 算法  29-42
    §3.3.1 短程的非键相互作用力  30-32
    §3.3.2 MD-SCF 处理粒子间的相互作用力  32-34
    §3.3.3 键连相互作用  34-35
    §3.3.4 数值势  35-37
    §3.3.5 积分方法  37
    §3.3.6 软的各向异性粒子模型  37-40
    §3.3.7 链增长聚合反应模型  40-42
  §3.4 GALAMOST 的性能和可靠性测试  42-52
    §3.4.1 对 DPD 和 LJ 流体粒子的模拟  42-43
    §3.4.2 利用 MD-SCF 方法模拟磷脂分子水溶液  43-45
    §3.4.3 应用数值势模拟聚苯乙烯熔体  45-47
    §3.4.4 各向异性粒子模型模拟三嵌段两面神粒子的自组装  47-48
    §3.4.5 表面引发的聚合反应  48-50
    §3.4.6 计算精度和性能测试  50-52
  §3.5 小结  52-54
第四章高分子的超高粗粒化模型  54-70
  §4.1 引言  54-55
  §4.2 模型和方法  55-60
    §4.2.1 缠结的产生方式  55-57
    §4.2.2 缠结的消失方式  57-59
    §4.2.3 模拟方法  59-60
  §4.3 结果和讨论  60-68
    §4.3.1 模拟的设定  60-61
    §4.3.2 缠结的特征  61-65
    §4.3.3 动力学性质  65-68
  §4.4 小结  68-70
第五章简谐排斥的球形粒子的相图  70-80
  §5.1 引言  70-71
  §5.2 模拟方法和模型构建  71-75
    §5.2.1 布拉维和非布拉维晶格的原胞  71-72
    §5.2.2 耗散分子动力学方法  72-73
    §5.2.3 候选晶体结构法和热力学积分方法  73-75
  §5.3 模拟结果和讨论  75-79
  §5.4 小结  79-80
参考文献  80-94
作者简介及科研成果  94-96
致谢  96-98
基金资助  98

实现更大空间及时间尺度聚合物模拟的一些探索

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