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金属离子掺杂二氧化钛的光电性能改性研究

作　者: 刘秋平
导　师: 周洋
学　校: 北京交通大学
专　业: 载运工具运用工程
关键词: 染料敏化太阳能电池 金属离子掺杂 光电性能 二氧化钛
分类号: O614.411
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


摘要：为了解决染料敏化太阳能电池应用中纳米二氧化钛(Ti02)的带隙较宽(约为3.2eV)、光生电子和空穴容易复合等技术难题,人们通过不同的金属离子掺杂Ti02进行改性研究。金属离子掺杂可以在Ti02内引入杂质能级和缺陷位置,增加电子的捕获,减小电子和空穴复合概率,从而提高光电转换效率；但到目前为止,掺杂研究大多都针对个别的金属离子掺杂Ti02光电性能改性进行研究,没有系统地对掺杂金属元素的种类和浓度以及两种金属元素复合掺杂进行全面的比较。本论文采用水热法制备了4种第一过渡系金属元素(锰、铁、钴、锌)、2种ⅡA族金属元素(镁和钙)和1种ⅢA族金属元素铝对Ti02进行单掺杂和钙-铁、镁-锌金属元素复合掺杂的新型薄膜电极。采用XRD、SEM、EDX、TEM、 XPS、UV-Vis等分析方法,对掺杂前后Ti02薄膜的微观结构、相组成、组成元素电子结合能、紫外可见光吸收谱进行了表征；通过电化学Mott-Schottky测试方法研究了各种金属离子掺杂对Ti02薄膜电极平带电位的影响；采用强度调制光电流／光电压谱等技术测量掺杂二氧化钛纳晶薄膜中电子的动力学参数,包括电子输运速度和复合概率等。并从理论上分析纳晶膜的紫外可见吸收光谱、动力学性能、能带结构对染料敏化太阳能电池(DSSC)光电性能的影响,以此指导新型高性能半导体纳晶薄膜工作电极的研制。本论文的主要结论如下：1、在同样的条件下制备了七种金属元素单掺杂Ti02纳晶颗粒,晶粒大小在10-15nm左右；掺杂金属离子均匀分布在Ti02纳晶体相中；掺杂薄膜的形貌呈多孔型；其中第一过渡系金属元素锌掺杂Ti02薄膜电极改性效果最理想,其光电转换效率为7.68%,主要由于其电子传输时间与电子复合时间比值最低；平带电位产生正移,导致电极与染料的最低空轨道能级间距增大,电子的注入效率提高。2、制备了不同掺杂量的铁、锌、镁和钙单掺杂Ti02纳晶颗粒。掺杂Ti02后,Ti2p3/2和Ti2p1/2的结合能有所下降,主要由于三种金属原子与钛原子电负性差引起；其中第一过渡系元素铁掺杂量达到2.0mol%时,开路光电压达到最大值,其值为645mV,主要由于掺杂铁薄膜的平带电位出现了负移,与染料的最低空轨道能级差减小,而与氧化还原对的电位差增大。第二主族元素2.0mol%钙掺杂Ti02后,薄膜电极吸收波长向可见光波长移动,电子传输速提高了55.2%,光电转换效率达到8.35%。3、制备了不同掺杂量的钙-铁和镁-锌复合掺杂Ti02薄膜电极,最佳浓度均为1.0mol%,光电转换效率分别为6.07%和9.07%,提高了17.6%和26.7%,IMPS数据表明主要由于镁-锌复合掺杂后电子输运速度提高。发现了1.0mol%镁-锌复合掺杂的光电转换性能明显优于1.0mol%锌和1.0mol%镁单掺杂的光电转换性能。4、通过金属离子掺杂法对TiO2薄膜电极光电改性行为发现,平带电位和电子传输与复合的速率共同影响TiO2薄膜电极光电性能,三者之间的合理平衡才能得到光电性能优化的掺杂TiO2薄膜电极；同时研究发现掺杂电极中电子传输和复合比值与电极光电转换效率成反比关系。

全文目录


致谢  5-6
中文摘要  6-8
ABSTRACT  8-15
第一章 绪论  15-33
  1.1 太阳能电池的研究进展  15-17
  1.2 染料敏化太阳能电池的基本结构和工作原理  17-22
  1.3 染料敏化太阳能电池光电性能影响的主要因素  22-29
  1.4 染料敏化太阳能电池电极掺杂改性的研究进展  29-31
  1.5 本论文的研究目标和内容  31-33
第二章 实验方法  33-43
  2.1 材料的制备与合成  33-37
  2.2 纳晶TiO_2薄膜电极表征方法  37-39
  2.3 薄膜电极光电性能测试  39-43
第三章 金属离子的掺杂种类对TiO_2光电性能的影响  43-59
  3.1 前言  43-44
  3.2 实验原料及方法  44
  3.3 金属离子掺杂TiO_2薄膜的相组成分析  44-45
  3.4 金属离子掺杂TiO_2薄膜微观结构分析  45-47
  3.5 金属离子掺杂TiO_2粉末XPS分析  47-53
  3.6 金属离子掺杂TiO_2薄膜紫外吸收谱分析  53
  3.7 金属离子掺杂TiO_2薄膜电极平带电位分析  53-55
  3.8 金属离子掺杂TiO_2薄膜电极的电子传输和复合分析  55-56
  3.9 金属离子掺杂TiO_2薄膜光电性能分析  56-58
  3.10 小结  58-59
第四章 金属离子的掺杂浓度对TiO_2光电性能的影响  59-95
  4.11 前言  59
  4.2 实验原料和方法  59-60
  4.3 铁掺杂对TiO_2光电性能的影响  60-67
    4.3.1 铁掺杂对TiO_2薄膜XPS分析  60-61
    4.3.2 铁掺杂对TiO_2薄膜电极平带电位分析  61-62
    4.3.3 铁掺杂TiO_2薄膜电极暗电流测试  62-63
    4.3.4 铁掺杂TiO_2薄膜电极IPCE测试  63
    4.3.5 铁掺杂对TiO_2薄膜电极电荷传输与复合的影响  63-66
    4.3.6 铁掺杂TiO_2光电性能分析  66-67
  4.4 锌掺杂TiO_2光电性能研究  67-76
    4.4.1 锌掺杂TiO_2薄膜的相组成分析  67-68
    4.4.2 锌掺杂TiO_2薄膜微观结构分析  68
    4.4.3 锌掺杂TiO_2粉末XPS分析  68-70
    4.4.4 锌掺杂TiO_2电极平带电位分析  70-71
    4.4.5 锌掺杂TiO_2薄膜电极的电子传输和复合分析  71-73
    4.4.6 锌掺杂TiO_2电极光电性能分析  73-76
  4.5 镁掺杂TiO_2光电性能研究  76-87
    4.5.1 镁掺杂TiO_2薄膜的相组成分析  76
    4.5.2 镁掺杂TiO_2薄膜微观结构分析  76-79
    4.5.3 镁掺杂TiO_2粉末XPS分析  79-82
    4.5.4 镁掺杂TiO_2薄膜紫外可见光吸收谱分析  82
    4.5.5 镁掺杂TiO_2电极平带电位分析  82-84
    4.5.6 镁掺杂TiO_2薄膜电极的电子传输和复合分析  84-86
    4.5.7 镁掺杂TiO_2电极光电性能分析  86-87
  4.6 钙掺杂对TiO_2光电性能的影响  87-92
    4.6.1 钙掺杂掺杂TiO_2薄膜电极的制备  87
    4.6.2 钙掺杂TiO_2薄膜相组成分析  87-88
    4.6.3 钙掺杂TiO_2粉末XPS分析  88-89
    4.6.4 钙掺杂TiO_2薄膜紫外吸收谱分析  89-90
    4.6.5 钙掺杂TiO_2粉末Raman分析  90-91
    4.6.6 钙掺杂对TiO_2薄膜电极电子传输和复合的影响  91-92
    4.6.7 钙掺杂TiO_2薄膜电极光电性能分析  92
  4.7 小结  92-95
第五章 金属离子复合掺杂对TiO_2光电性能的影响  95-123
  5.1 前言  95-96
  5.2 实验原料和方法  96
  5.3 钙-铁复合掺杂TiO_2薄膜光电性能研究  96-109
    5.3.1 钙-铁复合掺杂TiO_2薄膜相组成分析  96-97
    5.3.2 钙-铁复合掺杂TiO_2薄膜微观结构分析  97-100
    5.3.3 钙-铁复合掺杂TiO_2粉末XPS分析  100-102
    5.3.4 钙-铁复合掺杂TiO_2薄膜紫外吸收谱分析  102-103
    5.3.5 钙-铁复合掺杂TiO_2薄膜电极平带电位分析  103-104
    5.3.6 钙-铁复合掺杂TiO_2薄膜电极的电子传输和复合的影响  104-107
    5.3.7 钙-铁复合掺杂TiO_2光电性能分析  107-109
  5.4 镁-锌复合掺杂TiO_2光电性能研究  109-121
    5.4.1 镁-锌复合掺杂TiO_2薄膜相组成分析  109-110
    5.4.2 镁-锌复合掺杂TiO_2薄膜微观结构分析  110-113
    5.4.3 镁-锌复合掺杂TiO_2粉末XPS分析  113-115
    5.4.4 镁-锌复合掺杂TiO_2薄膜交流阻抗分析  115-116
    5.4.5 镁-锌复合掺杂TiO_2薄膜紫外可见光吸收谱分析  116
    5.4.6 镁-锌复合掺杂TiO_2薄膜电极的平带电位分析  116-118
    5.4.7 镁-锌复合掺杂TiO_2薄膜电极的电子传输和复合分析  118-119
    5.4.8 镁-锌复合掺杂TiO_2薄膜光电性能分析  119-121
  5.5 小结  121-123
第六章 结论  123-127
  6.1 结论  123-124
  6.2 本论文创新点  124
  6.3 进一步的研究方向  124-127
参考文献  127-137
作者简历  137-141
学位论文数据集  141

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 金属元素及其化合物 > 第Ⅳ族金属元素及其化合物 > 钛副族（ⅣB族金属元素） > 钛Ti
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