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常压射频等离子体增强化学气相沉积三维多孔TiO2纳米晶薄膜的机理研究

作　者: 吴茂水
导　师: 张菁
学　校: 东华大学
专　业: 等离子体物理
关键词: 常压射频等离子体 三维多孔薄膜 锐钛矿 TiO2纳米晶 沉积机理
分类号: O484
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
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内容摘要


TiO2,俗称钛白粉,由于其特殊的半导体结构,在新能源、环境等领域得到了广泛的研究。本实验室采用常压射频等离子辅助化学气相沉积制备出具有片状相连的独特结构的三维多孔薄膜,其具有大比例高能面暴露、孔隙率高、大比表面积和粗糙因子的优点,在染料敏化太阳能电池和光催化方面具有极佳的应用前景。本文以气相过程为突破口,通过等离子体诊断、气相产物收集、表征以及气相产物调控,探究出了薄膜的特殊沉积机理,为薄膜的三维结构控制、均匀度提高以及大面积薄膜的制备指明了方向。首先,采用等离子体发射光谱、I-V波形以及热电偶探头,充分诊断了Ar/O2/TiCl4常压非平衡等离子体体系的电子温度、离子温度、气体温度以及相关粒子浓度等相关特性。其次,收集和表征气相产物,对气相过程进行深入研究。发现气相产物粒径较小,均为十几个纳米,粒径分布很窄,且气相产物部分结晶,出现自发形核过程。引入“颗粒充电理论”充分解释均匀纳米尺度气相产物的生长机制,由于气相产物均带有负电荷,限制了各气相产物之间的相互吞并及尺寸的过度增长,充分说明了射频常压等离子体辅助沉积的特殊之处。此外还研究了功率、滞留时间、O2流量对气相产物的成分和结晶的影响,研究发现,功率、O：流量增加能显著增加中间产物的TiO2的含量,功率、滞留时间能显著增加中间产物的结晶度。最后,基于气相过程研究结果与薄膜生长过程,提出基于气相自发形核及三维结构薄膜的生长机理：气相自发形核形成的微晶吸附在基片表面,成为生长点,当其它非结晶的中间产物碰到微晶时,会迅速在其上生长,大量的微晶在长大之后,相互交叉,形成三维多孔结构；如此,新的微晶不断附着,三维结构层层生长,形成三维多孔薄膜。对控制薄膜三维结构、以及制备大面积三维结构薄膜具有重要意义。

全文目录


摘要  5-7
ABSTRACT  7-12
第一章 绪论  12-31
  1.1 引言  12-13
  1.2 TiO_2的结构特性  13-17
    1.2.1 TiO_2的晶体结构  13-15
    1.2.2 TiO_2的能带结构  15-16
    1.2.3 TiO_2晶体表面结构和缺陷  16-17
  1.3 TiO_2光催化应用  17-19
    1.3.1 半导体催化机理  17-19
    1.3.2 TiO_2光催化材料研究现状  19
  1.4 染料敏化太阳能电池  19-25
    1.4.1 染料敏化太阳能电池工作机理  20-22
    1.4.2 染料敏化太阳能电池光阳极研究现状  22-25
  1.5 三维TiO_2结构薄膜  25-26
    1.5.1 三维TiO_2结构薄膜的优点  25
    1.5.2 三维结构TiO_2薄膜的制备方法  25-26
  1.6 等离子体化学气相沉积  26-29
    1.6.1 等离子体化学气相沉积技术  26-27
    1.6.2 介质阻挡放电  27-28
    1.6.3 DBD-APCVD发展现状  28-29
  1.7 本文研究意义及内容  29-31
    1.7.1 研究意义  29-30
    1.7.2 研究内容  30-31
第二章 实验部分  31-42
  2.1 实验装置和试剂  31-34
    2.1.1 实验装置  31-32
    2.1.2 实验试剂  32-33
    2.1.3 实验流程  33-34
  2.2 常压非平衡等离子体诊断  34-39
    2.2.1 电流-电压曲线  34-35
    2.2.2 常压非平衡等离子体发射光谱诊断  35-38
    2.2.3 TC诊断等离子体气体温度  38-39
  2.3 TiO_2薄膜的表征  39-41
    2.3.1 TiO_2薄膜的表面形貌  39-40
    2.3.2 TiO_2薄膜品相和结晶度表征  40-41
  2.4 本章小结  41-42
第三章 等离子体诊断  42-57
  3.1 电流-电压曲线诊断  43-48
    3.1.1 功率对放电的影响  43-44
    3.1.2 氩气流量对放电的影响  44-46
    3.1.3 O_2流量对放电的影响  46-47
    3.1.4 TiCl_4流量对I-V曲线的影响  47-48
  3.2 OES监控等离子体变化  48-52
    3.2.1 光谱诊断装置及测量方法  49
    3.2.2 Ar/O_2/TiCl_4体系的全光谱分析  49-50
    3.2.3 放电功率对等离子体的影响  50
    3.2.4 Ar流量对等离子体的影响  50-51
    3.2.5 O_2流量对等离子体的影响  51-52
    3.2.6 TiCl_4流量对等离子体的影响  52
  3.3 等离子体温度诊断  52-56
    3.3.1 OES诊断Ar/O_2/TriCl_4体系T_e  53
    3.3.2 OES诊断Ar/O_2/TiCl_4体系T_i  53-55
    3.3.3 TC诊断等离子体气体温度  55-56
  3.4 本章小结  56-57
第四章 气相过程研究  57-75
  4.1 气相反应过程  57-60
    4.1.1 数值模拟  57-58
    4.1.2 基于OES的气相产物分析  58-59
    4.1.3 气相产物的生成  59-60
  4.2 气相产物的生长和输运  60-63
    4.2.1 颗粒充电理论  60-61
    4.2.2 气相产物的生长  61-62
    4.2.3 气相产物的输运  62-63
  4.3 气相产物的表征  63-66
    4.3.1 气相产物收集  64
    4.3.2 气相产物表征  64-66
  4.4 气相产物的成分的调控  66-69
    4.4.1 功率调控  67-68
    4.4.2 氧气调控  68-69
  4.5 气相产物的结晶的调控  69-74
    4.5.1 功率调控  69-71
    4.5.2 滞留时间调控  71-74
  4.6 本章小结  74-75
第五章 沉积机理  75-80
  5.1 薄膜沉积简述  75-76
    5.1.1 吸附和凝结  75-76
    5.1.2 形核与生长  76
  5.2. 薄膜沉积机理  76-79
    5.2.1 成核  76-77
    5.2.2 沉积机理  77-78
    5.2.3 机理验证  78-79
  5.3 本章小结  79-80
第六章 总结  80-82
  6.1 结论  80-81
  6.2 展望  81-82
参考文献  82-86
硕士期间发表论文  86-87
致谢  87

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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 固体物理学 > 薄膜物理学
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