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半导体、石墨烯、拓扑绝缘体以及多铁氧化物中二维电子系统的自旋动力学的理论研究

作　者: 张鹏
导　师: 吴明卫
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 半导体石墨拓扑绝缘体多铁材料氧化物界面自旋弛豫自旋输运多体系统
分类号: O469
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

自旋电子学是研究和利用电子的自旋自由度来取代或者结合电荷自由度的一门学科,尤其以固态系统为研究主体。它的目标是为新一代的电子学器件的设计和应用提供一种方案。这种新一代的电子学器件在传统的标准微电子工艺中结合进自旋依赖的效应。这种效应来自于电子的自旋与材料本身或者外在的磁、电和光学因素的相互作用。为了实现这个目标,理解各种载体中不同电子体系的自旋动力学,包括自旋弛豫和自旋输运,是非常必要的。基于这种需要,二维电子系统,尤其是存在于半导体量子阱或者异质结中的电子系统,在过去的几十年中得到了广泛的研究。最近,单层或者双层石墨、拓扑绝缘体的表面态以及绝缘体氧化物的界面如LaAlO3/SiTiO3,也在一定程度上因为它们的二维性质而引起了人们很大的关注。这篇论文主要从理论上研究了在传统半导体以及石墨烯、拓扑绝缘体和多铁氧化物中的二维电子系统的自旋弛豫和输运。全文结构如下。在第1章的背景介绍中,我们首先简要回顾了自旋电子学的发展,论述了实现自旋电子器件的关键要素,如自旋的产生和探测。接着我们介绍了时间域里自旋的主要弛豫机制,包括D’yakonov-Perel’, Elliot-Yafet和Bir-Aronov-Pikus机制,以及由于空间上自旋轨道耦合的涨落造成的自旋翻转散射所导致的自旋弛豫机制。除此外,我们还简要明确了空间域的输运过程中的自旋弛豫机制。在第2章,我们逐一介绍了这篇论文中所研究的材料和其中的电子系统。我们首先给出Ⅲ-Ⅴ族半导体如GaAs(?)勺能带结构及有效哈密顿量。接着,我们介绍被视为严格二维体系的石墨烯,并且从紧束缚模型的角度分析了高对称点处的电子(无质量的Dirac费米子)的有效哈密顿量。然后,我们转向拓扑绝缘体,如具有代表性的二维HgTe量子阱以及体的Bi2Se3。我们展示了拓扑绝缘体的边界态和表面态,这是一种具有类金属的传导性和自旋的螺旋性的、受时间反演对称保护的电子系统。我们从k.p方法以及不变量方法两个角度引入了边界态和表面态的有效哈密顿量。最后,我们对多铁材料做了一个简要介绍。在第3章,我们特别对石墨烯中自旋动力学的研究现状做了一下介绍。在第4章,我们首先介绍动力学自旋Bloch方程。本篇论文中关于自旋动力学的研究都是基于这种动力学自旋Bloch方程方法。接着,从动力学自旋Bloch方程出发,我们从微观的角度论述了时间域以及空间域的自旋弛豫机制。之后从第5到第10章,我们分别对半导体、石墨烯、拓扑绝缘体表面态以及多铁氧化物界面中的二维电子系统的自旋动力学进行研究。我们首先在第5章研究了半导体量子阱中的自旋弛豫。具体包含下面这些内容。我们从实验和理论上研究了室温下本征的(001) GaAs量子阱中的自旋弛豫。实验数据来自时间分辨的圆偏光泵浦—探测光谱。实验结果显示,随着电子(空穴)浓度的增大,自旋弛豫时间先增大然后缓慢下降。我们用包含了D’yakonov-Perel’和Bir-Aronov-Pikus自旋弛豫机制的完全微观的计算很好地重复出了实验观察到的现象,并且揭示：当浓度低的时候,Dresselhaus自旋轨道耦合的线性项占主导,这时候随着浓度的增大自旋弛豫时间变长；当浓度足够高的时候,Dresselhaus自旋轨道耦合的三次方项变得重要,使得自旋弛豫时间随浓度的变大而下降。我们接着研究了高温下n型(001)GaAs量子阱在阱平面内存在电场情况下的涉及多能谷的自旋弛豫。我们的研究表明,由于L能谷大的自旋轨道耦合以及强的Γ-L能谷间散射,L能谷扮演了自旋极化的“漏”("drain")的角色。随着电场的增大,整个电子系统的自旋弛豫时间先增大后减小。小电场区自旋弛豫时间随电场增大而变长是由热电子效应使得电声散射增强造成的；大电场区自旋弛豫时间随电场增大而减小一方面是由于r能谷的电子占据高动量态使得自旋进动的非均匀扩展变强,另一方面是由于更多的电子占据了自旋弛豫非常快的高的L能谷。除了电子系统,我们还研究了(001)方向生长的加了应力和门电压的Si/Si0.7Ge0.3和Ge/Si0.3Ge0.7量子阱中空穴的自旋弛豫。我们首先从六带的Luttinger k·p哈密顿量出发,利用子带的Lowdin微扰理论得到了量子阱中最低空穴子带的有效哈密顿量,包括Rashba自旋轨道耦合。我们发现,在Si/SiGe (Ge/SiGe)量子阱中,最低的空穴子带是轻(重)空穴型的。在我们所考察的温度、空穴／杂质浓度和门电压范围内,对于Si/SiGe (Ge/SiGe)量子阱,计算得到的自旋弛豫时间在1～100ps (0.1～10ps)的量级。我们的研究还表明,空穴—声子的散射很弱,从而在没有杂质(低杂质浓度)的样品中突出了库仑散射的重要性。随着温度的变化,Si/SiGe量子阱中的空穴系统一直处于强散射区,但是Ge/SiGe量子阱中的空穴系统既可以处在强散射区也可以处在弱散射区。在没有杂质时,两种量子阱中,库仑散射在自旋弛豫时间对温度的依赖中导致了一个峰,它出现在从简并区到非简并区的过渡位置。除此外,对于Ge/SiGe量子阱,库仑散射还在自旋弛豫时间对温度的依赖中导致了一个谷,这个谷出现在从弱散射区到强散射区的过渡位置。在上面的研究中,根据文献中普遍采用的近似,声子都是被假设处在平衡态的。但是,实际上,当电子系统远离平衡时,声子也可以被电子驱离平衡,并进而反过来影响电子的动力学,包括自旋动力学。为了考察这个效应,我们在n型(001) GaAs量子阱中将纵向光学声子考虑成非平衡的,研究了电场下热电子的自旋弛豫。我们发现,和将声子处理成平衡态的情形比起来,自旋弛豫时间变长了,主要是因为电子的热化加强使得电声散射变强。但是,大致和电子漂移速率成正比的自旋进动频率,却或增大或减小,具体依赖于电场的强度和晶格的温度。在第6章中,我们研究半导体量子阱中的自旋输运。在有Dresselhaus和(或)Rashba自旋轨道耦合因而有D’yakonov-Perel’弛豫机制存在的情况下,比如在Ⅲ-Ⅴ族的半导体中,自旋的输运已经得到了比较广泛的研究。在这里,我们考察对称的Si/SiGe量子阱。这个系统中没有D’yakonov-Perel’弛豫机制,但是我们在量子阱平面内加了磁场。通过这个研究,我们再一次强调,即使没有来自于Dresselhaus和(或)Rashba自旋轨道耦合的动量依赖的有效磁场,单独的静磁场也可以造成在空间域自旋进动的非均匀扩展。这个非均匀扩展,连同散射,导致自旋输运过程中不可逆的自旋弛豫。实际上,在Appelbaum等人关于体Si的自旋输运的实验中[Nature447,295(2007)],这个机制是非常重要的。在第7章,我们进入到石墨烯的研究。石墨烯中的电子是无质量的Dirac费米子,具有线性能谱。关于石墨烯中起主导作用的自旋弛豫机制很受争论。我们的研究试图理解石墨烯中的主要弛豫机制。由于门电压和石墨烯结构上的弯曲导致的Rashba自旋轨道耦合所决定的自旋弛豫时间比实验上观察到的值(～100-1000ps)长大约3个量级,我们考虑进了附着原子的效应。附着原子被认为可以局域上非常可观的增强Rashba自旋轨道耦合。除此之外,附着原子也可以提供库仑散射中心。由于附着原子分布的随机性,Rashba场实际上也是空间涨落的。这种随机的Rashba场通过造成自旋翻转散射贡献自旋的弛豫,因此表现出一种类似Elliot-Yafet的自旋弛豫机制。在我们的研究中,D’yakonov-Perel’和这种类Elliot-Yafet的自旋弛豫机制都被考虑了进来。通过拟合和比较Groningen的小组[Jozsa et al., Phys. Rev. B80,241403(R)(2009)]和Riverside的小组[Pi et al, Phys. Rev. Lett.104,187201(2010); Han and Kawakami,ibid.107,047207(2011)]的实验(这些实验中有的体现D’yakonov-Perel’机制表现的常规性质,即自旋弛豫率和动量弛豫率成反比,而有的体现Elliott-Yafet机制表现的常规性质,即自旋弛豫率和动量弛豫率成正比),我们倾向于认为D’yakonov-Perel’弛豫机制在石墨烯中占主导。后来Jo等人观察到的自旋弛豫时间随扩散系数的非单调的依赖性质[Phys. Rev. B84,075453(2011)]也被我们的模型很好地重复出来。在这个研究的最后,我们还对石墨烯中自旋弛豫的实验研究的最新进展进行了介绍。新的实验给出了自旋弛豫时间对动量散射的不敏感性。结合新的实验,我们对可能的主导的自旋弛豫机制重新进行了讨论。在这一章的最后,我们还研究了低迁移率波纹状石墨烯中的自旋弛豫。这种波纹状的结构弯曲不仅导致局域的Rashba自旋轨道耦合,而且还在两个谷中引入方向相反的有效静磁场,从而导致谷间的非均匀扩展。在谷间电声散射的作用下,自旋会非常有效的弛豫。这个效应在室温附近重要,可以导致最小达100ps量级的自旋弛豫时间。第8章里,在D’yakonov-Perel’机制的框架下,我们研究了石墨烯中的自旋输运。我们假设Rashba自旋轨道耦合被涨落的衬底和附着原子大大增强。通过拟合Pi等人用Au原子进行表面掺杂得到的自旋弛豫时间对Au原子浓度的依赖[Phys. Rev. Lett.104,187201(2010)],我们发现随着Au原子浓度的变大,Rashba自旋轨道耦合的系数从0.15增到0.23meV。在这个强的自旋轨道耦合下,我们计算得到的自旋输运的长度和实验值是可比的,都在μm量级。我们发现,在强的散射极限(这里电子—杂质散射占主导),自旋的扩散仅仅由Rashba自旋轨道耦合强度决定,而对温度、电子浓度和散射不敏感。但是,当沿着自旋注入的方向施加电场时,自旋输运的长度可以被电场或者电子浓度调节。同时,我们的研究还表明自旋输运对于注入的自旋的极化方向有各向异性的依赖。这个各向异性不同于由简单的两分量漂移—扩散模型给出的各向异性。在研究完石墨烯中无质量费米子的自旋动力学后,我们在第9章研究了拓扑绝缘体Bi2Se3的表面态在高电场下(可达几个kV/cm)的热电子输运和自旋弛豫。在该表面上,除非温度特别低,电子—表面光学声子的散射占主导。由于导带和价带的自旋混合,电场除了在各个带内加速电子,还会导致带间的进动。在有电场的情况下,电子可以通过带间的电声散射和带间的进动从价带转移到导带。另外,我们还发现,由于自旋—动量的锁定,电场会导致一个平面内横向的自旋极化,其幅度与动量散射时间成正比。我们的研究还表明由于Bi2Se3中大的相对静态介电常数,库仑散射非常弱,以至于在电场驱动下电子不能建立具有统一热电子温度的漂移费米分布。当我们在稳态时把电场撤掉,热化的电子会冷却到初始的费米分布,但是需要的时间(反应了能量弛豫的速率)非常长(100-1000ps的量级)。同时,之前电场下产生的自旋极化也会弛豫,其所用的时间在动量的弛豫时间量级(0.01-0.1ps).这篇论文以在15K的温度下对生长在多铁材料TbMnO3上的氧化物LaA103/SrTi03界面处二维电子气里的自旋扩散的研究(第10章)作为结束。TbMnO3里Mn3+的螺旋磁矩与LaA103/SrTi03界面处扩散的自旋发生Heisenberg交换相互作用。我们的研究表明,由于这个相互作用,在LaA103/SrTi03界面处的二维电子气的自旋扩散长度是有限的,不管注入的自旋的极化方向如何。之前Jia和Berakdar预言,在这个二维电子气中,当注入的自旋的极化与TbMnO3中磁矩的螺旋平面垂直时,自旋将不会弛豫[Phys. Rev. B80,014432(2009)],也即有恒久的自旋流。我们的研究表明他们的这个预言是不成立的。在第11章,我们对本论文的内容做了总结。

全文目录

中文摘要  5-9
英文摘要  9-20
第一章背景介绍  20-51
  1.1 自旋电子学  20-27
    1.1.1 金属自旋电子学  20-22
    1.1.2 半导体自旋电子学  22-24
    1.1.3 有机自旋电子学  24-26
    1.1.4 自旋电子学的前景  26-27
  1.2 自旋极化的产生  27-32
    1.2.1 光学取向  28
    1.2.2 电学注入  28-30
    1.2.3 基于其它物理效应的方法  30-32
  1.3 自旋极化的探测  32-37
    1.3.1 光学测量  33-34
    1.3.2 电学测量  34-37
  1.4 自旋的弛豫  37-48
    1.4.1 Elliott-Yafet自旋弛豫机制  37-40
    1.4.2 D'yakonov-Perel’自旋弛豫机制  40-42
    1.4.3 Bir-Aronov-Pikus自旋弛豫机制  42-45
    1.4.4 自旋轨道耦合的随机涨落导致的自旋弛豫  45-46
    1.4.5 主要的自旋弛豫机制的比较  46-48
  1.5 自旋的输运  48-51
    1.5.1 漂移—扩散模型  48-50
    1.5.2 基于动力学自旋Bloch方程的微观理解  50-51
第二章半导体、石墨烯、拓扑绝缘体和多铁氧化物的能带结构与有效哈密顿量  51-86
  2.1 半导体  51-62
    2.1.1 k·p方法  51-52
    2.1.2 k·p哈密顿量：Kane模型  52-55
    2.1.3 体结构中的自旋轨道耦合  55-57
    2.1.4 二维体系的自旋轨道耦合：子带k·p方法  57-62
  2.2 石墨烯  62-70
    2.2.1 有效哈密顿量：紧束缚近似方法  62-67
    2.2.2 自旋轨道耦合的性质  67-69
    2.2.3 远离Dirac点的单带有效哈密顿量  69-70
  2.3 拓扑绝缘体  70-81
    2.3.1 二维拓扑绝缘体  72-75
    2.3.2 三维拓扑绝缘体  75-81
  2.4 多铁材料  81-86
    2.4.1 多铁材料的分类与铁电机制  82-83
    2.4.2 TbMnO_3的铁性  83-84
    2.4.3 多铁氧化物界面的二维电子系统  84-86
第三章石墨烯中的自旋动力学研究  86-101
  3.1 石墨烯  87-98
    3.1.1 实验研究  87-95
    3.1.2 理论研究  95-98
  3.2 双层和多层石墨烯  98-100
  3.3 小结  100-101
第四章动力学自旋Bloch方程和自旋弛豫机制  101-113
  4.1 动力学自旋Bloch方程  101-105
  4.2 时间域的自旋弛豫机制  105-109
    4.2.1 D'yakonov-Perel’自旋弛豫机制  105-107
    4.2.2 Elliott-Yafet自旋弛豫机制  107-108
    4.2.3 其它自旋弛豫机制  108-109
  4.3 空间域的输运过程中的自旋弛豫机制  109-113
    4.3.1 D'yakonov-Perel’自旋弛豫机制下的自旋输运  109-111
    4.3.2 静磁场对自旋输运的影响  111-113
第五章半导体量子阱中的自旋弛豫  113-142
  5.1 研究背景  113-115
  5.2 室温下本征GaAs量子阱中电子自旋弛豫对浓度的依赖  115-119
    5.2.1 样品和测量  116
    5.2.2 实验数据  116-117
    5.2.3 数值结果  117-118
    5.2.4 小结  118-119
  5.3 GaAs量子阱中高电场下涉及多个能谷的电子自旋弛豫  119-128
    5.3.1 模型  120-123
    5.3.2 数值结果  123-127
    5.3.3 小结  127-128
  5.4 非对称的(001)Si/SiGe和Ge/SiGe量子阱中空穴的自旋弛豫  128-136
    5.4.1 模型  129
    5.4.2 数值结果  129-135
    5.4.3 小结  135-136
  5.5 非平衡声子对热化电子的自旋弛豫的影响  136-142
    5.5.1 模型  136-137
    5.5.2 数值结果  137-140
    5.5.3 小结  140-142
第六章半导体量子阱中的自旋输运  142-148
  6.1 研究背景  142-143
  6.2 模型  143-144
  6.3 只有弹性散射时的解析研究  144-145
  6.4 数值结果  145-147
  6.5 小结  147-148
第七章石墨烯中的自旋弛豫  148-173
  7.1 石墨烯中随机Rashba自旋轨道耦合导致的自旋弛豫：D'yakonov-Perel’和类Elliott-Yafet自旋弛豫机制的比较  148-163
    7.1.1 模型  149-150
    7.1.2 只有弹性散射时的解析研究  150-156
    7.1.3 数值结果  156-161
    7.1.4 小结和讨论  161-163
  7.2 低迁移率的波纹状石墨烯中的自旋弛豫  163-173
    7.2.1 模型  164-166
    7.2.2 数值结果  166-171
    7.2.3 小结  171-173
第八章石墨烯中的自旋输运  173-187
  8.1 研究背景  173-174
  8.2 模型  174-175
  8.3 自旋弛豫  175-176
  8.4 自旋扩散和输运只有弹性散射时的解析研究  176-180
    8.4.1 自旋扩散  176-178
    8.4.2 自旋输运  178-180
  8.5 自旋扩散和输运数值结果  180-184
    8.5.1 自旋扩散的各向异性  181-182
    8.5.2 自旋扩散对化学掺杂的依赖  182
    8.5.3 散射对自旋扩散的影响  182-183
    8.5.4 电场下的自旋输运  183-184
  8.6 小结以及判定石墨烯中主要的自旋弛豫机制的可能方案  184-187
第九章拓扑绝缘体表面态的输运性质和自旋弛豫  187-202
  9.1 研究背景  187-188
  9.2 模型  188-190
  9.3 低电场下只有弹性散射的解析研究  190-193
    9.3.1 电场导致的自旋极化  191-192
    9.3.2 无电场下的自旋弛豫  192-193
  9.4 数值结果  193-201
    9.4.1 电子在两个带间的重新分布  193-195
    9.4.2 电荷和自旋的输运  195-199
    9.4.3 库仑散射的效应  199-200
    9.4.4 自旋弛豫  200-201
  9.5 小结  201-202
第十章多铁氧化物界面处二维电子系统的自旋输运  202-208
  10.1 研究背景  202
  10.2 模型  202-203
  10.3 SU(2)规范变换与有效磁场  203-204
  10.4 螺旋空间里的自旋弛豫  204-205
  10.5 自旋的扩散  205-207
    10.5.1 无散射时的解析解  205-206
    10.5.2 包含库仑散射的数值解  206-207
  10.6 小结  207-208
第十一章总结  208-211
附录A 从动力学自旋Bloch方程到两分量的漂移—扩散方程  211-213
参考文献  213-236
本硕博期间发表的论文  236-238
致谢  238

半导体、石墨烯、拓扑绝缘体以及多铁氧化物中二维电子系统的自旋动力学的理论研究

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