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MOCVD生长GaN的输运—反应模型研究
作 者: 李晖
导 师: 左然
学 校: 江苏大学
专 业: 工程热物理
关键词: GaN MOCVD 输运过程 化学反应 寄生反应 驻留时间
分类号: TN304.055
类 型: 博士论文
年 份: 2012年
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内容摘要
金属有机化学气相沉积(MOCVD)是制备氮化镓(GaN)基半导体光电器件的关键工艺。GaN-MOCVD过程的模型化研究,就是建立适当的输运和反应动力学模型,利用数值计算方法对反应室内的气体流动、温度分布、组分浓度分布、气相反应路径等进行计算和分析,并对外延层的生长速率和均匀性进行预测。利用模型化研究的结果,可以对反应器几何结构和操作参数进行优化,从而改善外延层特性。本论文对GaN-MOCVD过程的输运-反应模型进行了开发和应用研究。首先在分析文献的基础上,建立了完备的输运-反应模型,并对模型进行了有效性验证;然后应用该模型对MOCVD反应器内的气相反应路径、薄膜生长速率、三甲基镓(TMG)前体利用率、寄生反应程度等进行了模拟计算和分析。同时,还建立了水平式和垂直式反应器中TMG前体利用率的解析模型,并推导了垂直式反应器中气体驻留时间的计算式。本论文的主要内容如下:1.建立了GaN-MOCVD过程的输运-反应模型。首先建立了MOCVD过程的一般输运模型,然后在分析不同文献研究的基础上,择取6个气相反应、5个表面反应形成反应动力学模型,与输运模型一起,构成了完备的GaN-MOCVD输运-反应模型。由于反应前体TMG和NH3在典型MOCVD条件下会发生复杂的气相预反应,形成刘易斯酸碱加合物和聚合物,进而引发对薄膜生长无贡献的纳米粒子的形成,因此,化学反应动力学模型的合理建立是整个建模过程的重点和难点。模型的创新点在于在气相反应中包含了形成多聚物的化学反应,而多聚物是MOCVD反应器中纳米粒子形核的直接来源。2.利用所建立的输运-反应模型,分别对高速转盘式(RDR)和水平式反应器中的GaN生长速率和反应路径进行了模拟分析。通过将模型预测的生长速率与实验值进行比较,发现两者吻合良好(在RDR中的预测误差仅为4%),验证了本模型的有效性。在高速转盘式反应器中:气相中三聚物的浓度不能忽略;气相反应路径主要遵循加合物的可逆分解及TMG的热解的反应路径,压强、基片转速、反应腔高度、进口流速等操作参数的改变不会改变该路径的主导地位,但基片温度的降低会促使加合反应路径的作用增大;在保证生长均匀性和活性N原子足量供应的前提下,可通过增大压强、提高基片转速、改变进口型式(如采用环形分隔进口)的方法来提高GaN薄膜的生长速率;降低流速和降低反应腔高度有助于改善生长均匀性。在水平式反应器中:气相中三聚物的影响甚微;气相反应路径同样遵循加合物的可逆分解及TMG的热解的反应路径,改变压强不会改变该路径的主导地位,但增大进口流速及降低基片温度会促使加合反应路径的作用增大;可通过增大流速来提高GaN薄膜的生长速率。3.利用所建立的输运-反应模型,计算了高速转盘式和水平式反应器中的TMG前体利用率,分析了各操作参数的影响;并且结合边界层理论,建立了水平式和垂直式反应器中金属有机源TMG利用率的解析模型。结果表明,在垂直式反应器中,欲提高TMG利用率,应尽量增大压强、提高基片转速、增加基片-反应室直径比,降低进口流速,同时改善进口的设计型式(使TMG源集中出现在基片正上方)。在水平式反应器中,欲提高TMG利用率,应尽量降低进口流速、降低反应室高度,增加基片-反应室宽度比,增大TMG前体扩散系数以及增加基片长度(或直径)。4.利用所建立的输运-反应模型,研究了高速转盘式反应器中各操作参数对三聚物形成数量以及寄生反应进行程度的影响;推导了对纳米粒子生长有很大影响的气体驻留时间的计算公式。输运-反应模型的模拟结果表明,降低压强、提高基片转速、降低反应腔高度、采用分隔进口,有利于抑制寄生反应,减少三聚物的形成数量,从而减少纳米粒子的形核。驻留时间的计算结果表明,采取降低压强、提高基片温度、降低反应腔高度、增大进口流速、提高基片转速等措施,有利于减少气体在反应器内的驻留时间,从而抑制纳米粒子的生长。本研究的主要创新点为:(1)在GaN-MOCVD的气相反应模型中引入了三聚物的形成反应,以体现纳米粒子对GaN薄膜生长的影响;(2)建立了水平式和垂直式反应器中TMG前体利用率的解析模型,能直观地考察影响金属有机源利用率的各种因素;(3)推导了垂直式反应器中气体驻留时间的详细计算公式。研究结果将为MOCVD反应器的设计和运行优化提供参考。
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全文目录
摘要 6-8 Abstract 8-18 第一章 绪论 18-38 1.1 研究背景 18-26 1.1.1 GaN-MOCVD概述 18-20 1.1.2 MOCVD反应器内的输运过程 20-23 1.1.3 GaN-MOCVD中的化学反应 23-25 1.1.4 本文的研究目的 25-26 1.2 文献综述 26-35 1.2.1 MOCVD过程的模型化研究进展 26-27 1.2.2 MOCVD反应器内输运现象的研究进展 27-31 1.2.3 GaN-MOCVD化学反应动力学的研究进展 31-35 1.3 存在的问题及本文的研究内容 35-38 1.3.1 目前研究存在的问题 35-36 1.3.2 本文的主要研究内容 36-38 第二章 GaN-MOCVD生长的输运模型 38-56 2.1 模型假设 38-39 2.2 控制方程 39-44 2.3 边界条件 44-46 2.4 气体热物性参数 46-48 2.4.1 单一组分的热物性参数 46-47 2.4.2 混合气体的热物性参数 47-48 2.5 数值计算方法 48-55 2.5.1 网格的生成 49 2.5.2 控制方程的离散 49-51 2.5.3 SIMPLE算法 51-55 2.6 本章小结 55-56 第三章 GaN-MOCVD生长的反应动力学模型 56-72 3.1 气相反应模型 56-66 3.1.1 本文模型简介 56-58 3.1.2 TMG的分解路径 58 3.1.3 氨气的分解路径 58-61 3.1.4 加合物形成路径 61-66 3.2 表面反应模型 66-67 3.3 GaN-MOCVD中的纳米粒子 67-70 3.4 本章小结 70-72 第四章 GaN-MOCVD反应路径及薄膜生长速率的模拟分析 72-108 4.1 高速转盘式反应器中的反应路径和生长速率分析 72-93 4.1.1 高速转盘式反应器几何模型及基准条件 72-73 4.1.2 基准条件下的模拟结果和验证 73-77 4.1.3 压强的影响 77-79 4.1.4 基片转速的影响 79-81 4.1.5 基片温度的影响 81-87 4.1.6 反应腔高度的影响 87-88 4.1.7 进口流速的影响 88-90 4.1.8 分隔进口的影响 90-93 4.2 水平式反应器中的反应路径和生长速率分析 93-106 4.2.1 水平式反应器几何模型及基准条件 93-94 4.2.2 基准条件下的模拟结果 94-96 4.2.3 压强的影响 96-99 4.2.4 进口流速的影响 99-102 4.2.5 基片温度的影响 102-106 4.3 本章小结 106-108 第五章 TMG前体利用率的模拟结果分析与解析模型的建立 108-124 5.1 TMG前体利用率的定义及模拟计算过程 108-109 5.2 高速转盘式反应器中TMG前体利用率的模拟结果分析 109-112 5.3 水平式反应器中TMG前体利用率的模拟结果分析 112-113 5.4 解析模型概述 113 5.5 水平式反应器中TMG前体利用率的解析模型 113-118 5.5.1 水平式反应器模型及假设条件 113-114 5.5.2 TMG前体利用率的数学推导 114-117 5.5.3 模型的验证与应用 117-118 5.6 垂直式反应器中TMG前体利用率的解析模型 118-123 5.6.1 垂直式反应器模型及假设条件 118-119 5.6.2 TMG前体利用率的数学推导 119-122 5.6.3 模型的验证与应用 122-123 5.7 本章小结 123-124 第六章 高速转盘式反应器中GaN寄生反应的影响因素分析 124-136 6.1 压强对寄生反应的影响 124-125 6.2 基片转速对寄生反应的影响 125-126 6.3 基片温度对寄生反应的影响 126-128 6.4 反应腔高度对寄生反应的影响 128-129 6.5 进口流速对寄生反应的影响 129-130 6.6 分隔进口对寄生反应的影响 130-131 6.7 气体驻留时间及其对纳米粒子的影响 131-134 6.7.1 气体驻留时间的计算方法 131-132 6.7.2 几种情况下的气体驻留时间 132-134 6.8 本章小结 134-136 第七章 总结与展望 136-140 7.1 总结 136-138 7.1.1 主要工作 136-138 7.1.2 创新点 138 7.2 展望 138-140 参考文献 140-148 致谢 148-150 攻读博士学位期间发表的学术论文 150
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中图分类: > 工业技术 > 无线电电子学、电信技术 > 半导体技术 > 一般性问题 > 材料 > 一般性问题 > 制取方法与设备 > 半导体薄膜技术
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