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聚（N-异丙基丙烯酰胺）/聚丙烯酰胺互穿网络水凝胶的制备及性能

作　者: 李彪
导　师: 朱美芳
学　校: 东华大学
专　业: 材料学
关键词: 粘土聚(N-异丙基丙烯酰胺) 聚丙烯酰胺互穿网络快速响应药物释放
分类号: O633.22
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

在过去的三十年里,聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAm)作为一种典型的温度敏感性水凝胶,已经吸引了众多研究者的兴趣。然而,传统化学交联的PNIPAAm水凝胶力学性能差,响应速度慢,很大程度上限定了其在药用和医用方面的价值。因此,增强PNIPAAm水凝胶的力学和快速响应性能以扩大其应用领域是目前主要的研究方向。为改善水凝胶的响应性,许多学者提出形成凝胶互穿网络结构(Interpenetrating Network,IPN)。IPN是指将两个化学上不同的组份分别形成各自独立的网络,而两网络相互缠结在一起构成“拓扑键”形成的互贯穿网络聚合物。IPN特有的强迫作用能使两种性能差异很大或具有不同功能的聚合物形成稳定的结合,从而实现组分之间性能的互补;同时IPN的特殊细胞状结构、界面互穿、双相连续等结构形态特征,又使得它们在性能或功能上产生特殊的协同作用。据文献报道,已有一些科研人员采用这种方式来提高PNIPAAm水凝胶的响应性能,如,张先正等报道了在PNIPAAm凝胶中引入第二网络形成的IPN水凝胶在机械性能和响应性的提高,以及药物持续释放上有显著效果。我们先前已经采用一种由焦磷酸钠改性的锂皂石(Laponite XLS,Clay-S)作为物理交联剂,成功制备出粘土交联的PNIPAAm水凝胶。该水凝胶突破传统的水凝胶力学性能差的特性,具有较高的断裂强度和较大的断裂伸长比,且发现其机械强度随着粘土含量的增加而增大,但其响应行为却呈现大幅度降低趋势,影响了其实际应用价值。有鉴于此,本论文的工作着眼于在保证一定力学性能的同时,大大提高PNIPAAm水凝胶的响应性能。主要研究内容包括:(1)利用紫外辐照引发聚合方法,首次制备PNIPAAm/PAAm无机/有机互穿网络(IPN)水凝胶。初步研究了PNIPAAm凝胶在互穿前后对其结构及性能的影响。研究发现,较之于未互穿的无机交联PNIPAAm凝胶,该IPN凝胶具有超快的响应速度和更好的动态力学性能。(2)系统研究和分析了第一网络交联剂粘土的含量、第一网络单体NIPAAm的含量,第二网络单体AAm的浓度以及浸泡时间等因素对凝胶体系各方面的性能,如溶胀/退溶胀性能、动态力学性能、透光性能等的影响。通过分析,发现可改变其组分的含量,如粘土含量和第二网络单体AAm的浓度等手段来达到调控IPN凝胶的性能。(3)鉴于制备的PNIPAAm/PAAm IPN水凝胶具有可控响应速度和优异稳定性等特点,研究了此类IPN凝胶在两种温度下的对牛血清白蛋白(BSA)药物缓释效果,分析了粘土含量和第二网络单体AAm的含量对IPN凝胶的药物释放性能的影响。结果显示,BSA释放量可由温度进行调控,也可经粘土含量和AAm浓度进行控制。这种具有可控的响应速度和药物释放速度的PNIPAAm/PAAmIPN水凝胶有望进一步拓宽在生物、医药等方面的应用,特别是在药物的控制释放方面有着深远的应用价值。

全文目录

摘要  6-9
ABSTRACT  9-16
第一章绪论  16-37
  1.1 引言  16
  1.2 智能水凝胶的类型  16-18
  1.3 温敏性智能水凝胶的温敏机理  18-19
  1.4 PNIPAAm 系水凝胶合成  19-21
    1.4.1 单体交联  19
    1.4.2 聚合物交联  19-20
    1.4.3 载体的接枝共聚  20
    1.4.4 其他方法  20-21
  1.5 NIPAAm 系水凝胶性能提高  21-26
    1.5.1 接枝共聚法  21-22
    1.5.2 冷处理法  22
    1.5.3 相分离  22
    1.5.4 成孔剂成孔  22-23
    1.5.5 互穿网络  23-24
    1.5.6 物理交联  24-26
    1.5.7 拓扑结构  26
  1.6 NIPAAm 系水凝胶的构效关系  26-28
  1.7 温敏水凝胶的应用  28-31
    1.7.1 医学  28-29
    1.7.2 水处理  29
    1.7.3 记忆材料  29-30
    1.7.4 人工肌肉  30-31
    1.7.5 化学机器阀及感应元件  31
    1.7.6 眼药水  31
  1.8 本课题的研究目的  31-32
  1.9 本课题的研究内容  32-34
  参考文献  34-37
第二章紫外引发法制备快速响应聚(N-异丙基丙烯酰胺)/聚丙烯酰胺 IPN 水凝胶  37-52
  2.1 引言  37-38
  2.2 实验部分  38-41
    2.2.1 实验仪器及设备  38
    2.2.2 实验试剂  38-39
    2.2.3 S-N 纳米复合第一网络凝胶的制备  39-40
    2.2.4 第二网络水凝胶的引入  40
    2.2.5 分析测试方法  40-41
  2.3 结果与讨论  41-49
    2.3.1 PNIPAAm/clay 纳米复合凝胶聚合反应机理  41-42
    2.3.2 紫外光引发制备凝胶的原理  42-43
    2.3.3 IPN 水凝胶的制备  43-44
    2.3.4 水凝胶的结构表征  44-45
    2.3.5 水凝胶的内部形貌  45-46
    2.3.6 退溶胀性能  46
    2.3.7 动态力学性能  46-48
    2.3.8 热相转变行为  48-49
  本章小结  49-50
  参考文献  50-52
第三章聚(N-异丙基丙烯酰胺)/聚丙烯酰胺 IPN 水凝胶的性能可控性研究  52-78
  3.1 引言  52-53
  3.2 实验部分  53-56
    3.2.1 实验仪器及设备  53
    3.2.2 实验试剂  53-54
    3.2.3 第一网络凝胶的制备  54
    3.2.4 第二网络凝胶的引入  54
    3.2.5 实验流程图及本章中各凝胶试样的配比  54-55
    3.2.6 分析测试方法  55-56
  3.3 结果与讨论  56-75
    3.3.1 水凝胶的结构表征  56-57
    3.3.2 凝胶的退溶胀性能  57-62
    3.3.3 凝胶的溶胀性能  62-66
    3.3.4 凝胶的平衡溶胀性能  66-68
    3.3.5 凝胶的热行为  68-70
    3.3.6 凝胶的透光性能  70-71
    3.3.7 凝胶的动态力学性能  71-73
    3.3.8 凝胶的内部形貌  73-75
  本章小结  75-76
  参考文献  76-78
第四章聚(N-异丙基丙烯酰胺)/聚丙烯酰胺 IPN 水凝胶在药物缓释方面的应用  78-93
  4.1 引言  78-79
  4.2 实验部分  79-81
    4.2.1 实验仪器及设备  79
    4.2.2 实验试剂  79-80
    4.2.3 互穿网络水凝胶的制备  80
    4.2.4 振荡溶胀/退溶胀性能测试  80
    4.2.5 牛血清白蛋白(BSA)的标准吸收曲线  80
    4.2.6 BSA 模型药物包载实验  80-81
    4.2.7 BSA 药物释放实验  81
  4.3 结果与讨论  81-91
    4.3.1 振荡溶胀/退溶胀性能测试  81-83
    4.3.2 牛血清白蛋白(BSA)的标准吸收曲线  83-84
    4.3.3 BSA 在20℃下的释放  84-87
    4.3.4 BSA 在37℃下的释放  87-91
  本章小结  91-92
  参考文献  92-93
第五章结论  93-94
硕士期间发表论文及专利情况  94-96
致谢  96

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