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K_2CO_3催化煤焦—水蒸气气化的研究

作　者: 康守国
导　师: 李金来
学　校: 河北工业大学
专　业: 化学工艺
关键词: 催化气化 煤焦 K2CO3 加压固定床 动力学
分类号: TQ546
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


煤气化在清洁、高效利用煤炭资源方面有着极其重要的作用。与传统煤气化过程相比,煤的催化气化工艺具有反应温度低,反应速率快,工艺简单,可定向调节产品气体组成等优越性。人们对煤催化气化进行了很多实验室规模的研究。但到目前为止,本技术尚未真正应用于工业过程。本文利用加压固定床对煤焦的催化气化行为进行了深入的研究,以期为催化气化工艺过程的实践及半工业化中试装置的研发提供基础数据。本研究选择神木煤和王家塔煤为实验煤样,水蒸气为气化剂,首先确定了K2CO3催化剂的负载方法及催化特性,然后详细考察了工艺参数（反应时间、气化温度、压力、催化剂负载量和水碳比）对催化气化的影响,并最终建立了加压下K2CO3催化神木煤焦气化反应的本征动力学模型。论文的具体研究内容及结论如下:（1）催化剂负载方法的确定。分别利用等体积浸渍法和干混法负载K2CO3催化剂,比较试样的气化反应活性。结果表明,等体积浸渍法优于干混法。（2）K2CO3催化剂的催化特性考察。在温度为700℃,压力为3.5MPa实验条件下,使合成气（H2+CO）分别通过K2CO3催化剂和负载有K2CO3的气化焦样。实验发现,后者发生了强烈的甲烷化反应,在700℃温度下反应接近平衡。结果证明,K2CO3与焦炭颗粒结合具有促进甲烷化反应的催化特性,可以作为甲烷化反应的催化剂,单独的K2CO3催化剂不能促进甲烷化反应的进行。（3）工艺参数的考察。全面考察了反应时间、气化温度、压力、催化剂负载量、初始水碳比等工艺参数对催化气化气化速率以及产品气体分布的影响,并结合工业过程实际确定催化气化工艺参数。（4）本征动力学研究。采用n级速率方程和Langmuir-Hinshelwood速率方程考察了水蒸气分压和气化温度对催化气化速率的影响。采用n级速率方程得到煤焦与水蒸气的反应级数为0.732,活化能为102.63 kJ·mol-1;采用Langmuir-Hinshelwood速率方程得到反应活化能为109.23 kJ·mol-1,其速率方程可以更精确地描述反应气体压力对气化反应的影响。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第一章 绪论  9-18
  §1-1 课题研究背景及意义  9-12
    1-1-1 煤炭在我国能源中的地位  9
    1-1-2 煤气化技术的发展和研究现状  9-10
    1-1-3 煤气化过程分析  10-11
    1-1-4 煤气化基本反应  11-12
    1-1-5 煤气化反应的影响因素  12
  §1-2 煤催化气化的研究现状  12-17
    1-2-1 煤催化气化催化剂的研究  13-15
    1-2-2 煤催化机理的研究  15
    1-2-3 典型煤催化气化工艺  15-17
    1-2-4 煤催化气化研究方向  17
  §1-3 课题主要研究内容  17-18
第二章 实验装置及催化气化基础研究  18-26
  §2-1 加压固定床装置  18-22
    2-1-1 加压固定床装置技术参数  18
    2-1-2 加压固定床装置流程  18-20
    2-1-3 实验中所用到的仪器设备、实验试剂及气体  20-21
    2-1-4 实验煤样及煤质分析  21-22
  §2-2 催化气化基础研究  22-24
    2-2-1 催化剂的负载  22
    2-2-2 焦样制备  22
    2-2-3 催化剂负载方法的比较  22-23
    2-2-4 K_2CO_3催化甲烷化反应的实验  23-24
  §2-3 煤催化气化反应的相关计算  24-25
  §2-4 本章小结  25-26
第三章 催化气化工艺参数的考察  26-38
  §3-1 反应时间对催化气化反应的影响  26-28
  §3-2 气化温度对催化气化反应的影响  28-30
  §3-3 压力对催化气化反应的影响  30-32
  §3-4 催化剂负载量对催化气化反应的影响  32-34
  §3-5 水碳比对催化气化反应的影响  34-36
  §3-6 本章小结  36-38
第四章 本征动力学实验  38-45
  §4-1 实验部分  38
    4-1-1 实验装置  38
    4-1-2 焦样制备  38
    4-1-3 实验方法  38
  §4-2 实验结果与讨论  38-41
    4-2-1 扩散影响的消除  38-40
    4-2-2 反应温度的影响  40-41
    4-2-3 水蒸气分压的影响  41
  §4-3 动力学模型  41-44
    4-3-1 n级速率方程  41-42
    4-3-2 Langmuir-Hinshelwood 方程  42-44
    4-3-3 模型比较  44
  §4-4 本章小结  44-45
第五章 总结  45-46
参考文献  46-49
致谢  49-50
攻读学位期间所取得的相关科研成果  50

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 煤炭气化工业 > 气化工艺
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