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热中子探测玻璃闪烁体的制备及其核物理性能研究
作 者: 朱永昌
导 师: 欧阳世翕; 高祀建
学 校: 中国建筑材料科学研究总院
专 业: 材料学
关键词: 热中子 玻璃闪烁体 锂-6 Ce3+离子 Gd3+离子 中子剂量仪
分类号: TL812
类 型: 博士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
随着热中子探测在核能利用、放射性同位素产生和应用核物理研究等领域的应用日益广泛,热中子探测材料的研究越来越受到世界各国材料和物理学者的重视。玻璃闪烁体由于在材料组成设计、化学稳定性与抗热冲击性、大尺寸制备等方面具备独特优越性,已日渐成为中子探测领域的研究热点。中子是中性的高能粒子,不能直接引起物质电离而被探测,因此常规的玻璃闪烁体无法达到探测中子的目的。国际上较常用的方法是采用能量转换材料将中子的能量转换成紫外光或可见光,而紫外光或可见光的测量有多种有效方法可供选择。本论文目的就是研制一种具备应用价值的热中子探测玻璃闪烁体,同时通过对该玻璃闪烁体的组成、制备、发光与核物理性能研究,明确其发光与热中子探测机理,进一步丰富和发展闪烁玻璃发光机理及其应用技术。本文的研究结果主要有:1、采用锂-6为靶核核素、Ce3+为激活剂离子、Li-Al-Si作为玻璃基质研制出高性能热中子探测玻璃闪烁体,该玻璃闪烁体衰减时间短,温度性能好,n-γ射线甄别性能优良;同时其玻璃材料化学稳定性与抗热冲击性能好,并容易获得大尺寸产品。2、靶核核素锂-6与激活剂离子Ce3+在玻璃基质系统中均有不同程度的浓度淬灭效应,其中La3+的引入对Ce3+的浓度淬灭效应具有明显的抑制作用;玻璃组份的光碱度对玻璃闪烁体的发光性能具有非常重要的影响,玻璃组份的光碱度越大,发射波长越长,Stokes位移越大;Gd3+的引入由于存在Gd3+→Ce3+能量转移机制,有利于提高玻璃闪烁体的发光强度,同时Gd3+的引入提高了玻璃闪烁体的密度,有利于改善玻璃闪烁体的辐射硬度。3、熔炼工艺对热中子探测玻璃闪烁体的性能起着决定性作用。采用强还原气氛、合适的Ce3+引入方式以及配合料中强还原剂与变价离子的适当引入相结合,可有效保证玻璃熔炼过程中Ce3+单一价态的稳定;选用玻璃二次熔炼工艺并采用特殊的玻璃熔炼装置,在保证Ce3+单一价态稳定的同时,可有效解决玻璃闪烁体的微气泡、条纹和均匀性等技术难题。4、Ce3+在铝酸盐玻璃基质中较其它氧化物玻璃系统,特征激发峰与发射峰均发生了明显的红移效应,Stokes位移变大。该类玻璃闪烁体同时具有铝酸盐玻璃密度高,折射率大等优点,有望成为制备高性能闪烁光纤的优良玻璃基质材料。本论文丰富和发展了中子探测玻璃闪烁体的理论和应用研究,在玻璃组成设计与制备工艺技术上有重要创新,尤其是玻璃闪烁体在强还原熔制气氛下无气泡、无条纹的特殊熔炼工艺技术,突破了传统工艺条件下铂金坩埚无法在强还原气氛下熔炼光学玻璃的技术难题,解决了长期困扰该玻璃闪烁体无法实用化的技术瓶颈,具有很强的应用价值。利用本论文研制的锂-6玻璃闪烁体装配的中子剂量仪已经批量应用于核电厂、中子辐射监测站、后处理厂等场合,还有望在中子飞行试验、中子照相、无损探伤、石油测井等领域获得重要应用。本论文的主要研究结果获国家建材行业科技进步二等奖。
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全文目录
摘要 5-7 ABSTRACT 7-12 第1章 绪论 12-38 1.1 前言 12-13 1.2 中子研究概况 13-18 1.2.1 中子特性 13-14 1.2.2 中子能量 14-15 1.2.3 中子与核的相互作用 15-16 1.2.4 中子探测原理 16-18 1.3 中子探测器概要 18-24 1.3.1 核反应型中子探测器 19-21 1.3.2 核反冲型中子探测器 21-22 1.3.3 裂变型中子探测器 22 1.3.4 核激活中子探测器 22 1.3.5 热中子探测器概要 22-24 1.4 玻璃闪烁体 24-34 1.4.1 玻璃闪烁体的构成 24-25 1.4.2 稀土激活离子 25-28 1.4.3 基质玻璃 28-30 1.4.4 发光机理 30-34 1.5 热中子探测玻璃闪烁体的研究进展 34-36 1.6 本论文的选题与研究内容 36-38 1.6.1 目的与意义 36-37 1.6.2 研究内容 37-38 第2章 实验与性能测试方法 38-47 2.1 实验 38-40 2.1.1 玻璃组成与原料 38-39 2.1.2 玻璃熔制过程 39-40 2.2 性能表征测试方法 40-47 2.2.1 理化性能测试 40-41 2.2.2 光谱性能测试 41-42 2.2.3 中子能量脉冲幅度谱 42-43 2.2.4 电子自旋共振(ESR)谱 43 2.2.5 温度特性 43-44 2.2.6 抗辐射性能 44-45 2.2.7 XPS 光电子能谱 45-47 第3章 玻璃组份对玻璃闪烁体发光性能的影响 47-65 3.1 靶核核素的选择与掺量 47-51 3.2 激活剂离子 Ce~(3+)的浓度淬灭效应 51-53 3.3 玻璃组份的光碱度对发光性能的影响 53-57 3.4 Gd~(3+)对玻璃闪烁体发光性能的影响 57-64 3.5 本章小结 64-65 第4章 锂-6 玻璃闪烁体的制备工艺技术的研究 65-73 4.1 Ce~(3+)单一价态的控制 65-70 4.1.1 熔制气氛对 Ce~(3+)单一价态的控制的影响 65-67 4.1.2 Ce~(3+)引入形式对 Ce~(3+)单一价态的控制的影响 67-68 4.1.3 配合料中添加剂对 Ce~(3+)单一价态的控制的影响 68-70 4.2 玻璃闪烁体微气泡与条纹的消除工艺技术 70-72 4.3 本章小结 72-73 第5章 XPS光电子能谱分析 73-81 5.1 引言 73 5.2 样品制备与分析过程 73-74 5.2.1 样品制备 73 5.2.2 分析过程 73-74 5.3 XPS 能谱分析 74-80 5.4 本章小结 80-81 第6章 发光与核物理性能的研究 81-99 6.1 紫外光-可见光透过性能 81-82 6.2 发光性能 82-84 6.3 中子脉冲幅度谱 84-87 6.4 衰减时间 87-90 6.5 抗辐射性能 90-92 6.6 热中子探测效率 92-94 6.7 温度特性 94-95 6.8 n-γ射线甄别性能 95-98 6.9 本章小结 98-99 第7章 锂-6 玻璃闪烁体的应用 99-103 第8章 新型高密度铝酸盐玻璃闪烁体的研究探讨 103-110 8.1 Ce~(3+)在 Al-Ca-Ba 玻璃系统发光特性的研究 104-106 8.2 A/C 比对 Al-Ca-Ba 玻璃系统发光性能的影响 106-107 8.3 少量 SiO2的引入对Al-Ca-Ba玻璃系统发光性能的影响 107-109 8.4 本章小结 109-110 结论与展望 110-112 参考文献 112-119 攻读博士学位期间发表论文和取得的科研成果 119-120 致谢 120
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中图分类: > 工业技术 > 原子能技术 > 粒子探测技术、辐射探测技术与核仪器仪表 > 辐射探测技术和仪器仪表 > 闪烁探测技术和仪器
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