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混合堆背景下铀钼合金燃料材料的设计与制备技术研究

作　者: 贾建平
导　师: 武胜
学　校: 中国工程物理研究院
专　业: 核燃料循环与材料
关键词: 混合堆金属型核燃料材料铀钼合金氢化反应粉末冶金
分类号: TL352.1
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

磁约束聚变-裂变混合堆能源系统(以下简称混合堆)的基本原理,是利用Tokamak装置内D-T聚变释放的高能中子驱动以238U或232Th为燃料的次临界裂变反应堆,实现能量倍增,并生产氚以维持Tokamak装置氚自持。其技术特点是：利用聚变中子良好的中子增殖特性,与可裂变核素作用产生易裂变核素,利用轻水的强慢化作用,将中能中子迅速慢化到热能,同时使易裂变核素就地裂变放能。使用的燃料,无论是天然铀/钍还是乏燃料,都无需进行同位素分离。混合堆的实现,将打破资源束缚,大幅度提高资源的利用效率,是突破性的技术进展。作为混合堆应用的关键技术和先决条件之一,次临界裂变堆燃料材料的设计与制造技术研发被提上了日程。裂变燃料元件承担着接受聚变中子辐照和裂变放能的任务,是次临界堆的核心部分,也是实现混合堆能量增殖的关键部件。混合堆是一个创新的能源系统概念,因此与传统裂变堆燃料元件不同,混合堆中次临界堆裂变燃料元件面临一个全新的工作环境,对其性能要求也有所不同。本论文针对聚变裂变混合堆应用背景,分析了次临界能源包层中裂变核燃料材料的技术要求,从成分和结构两个方面开展了材料设计工作。选择了铀钼系二元或三元合金作为研究对象,以U-10wt.%Mo合金为重点,设计并验证了一条真空熔炼铸造-氢化去氢制粉-真空固相烧结的技术路线,成功地制备了含一定孔隙度的核燃料材料。主要探讨了铀钼系合金的Y相稳定性、U-10wt.%Mo合金氢化反应机理、粉末冶金工艺对制品孔隙度的影响规律以及孔隙对合金力学、热物理性能的影响规律。主要研究结果如下：(1)研究了合金元素对铀钼合金γ相稳定性的影响规律。使用成熟的相图计算软件模拟计算了U-Mo-Zr和U-Mo-Nb三元合金相图,设计选择了几种典型成分并制备了三元合金样品。对样品的相结构和微观组织结构进行了表征。结果证实了对于γ相稳定性而言,在U-Mo系合金中添加Nb的效果比添加Zr要好。(2)运用氢化反应原位观察实验技术,结合表面分析技术详细研究了U-10wt.%Mo合金的氢化反应机理。结果表明,U-10wt.%Mo合金氢化反应可分为孕育期、形核期、生长期三个阶段。环境中的氢需要通过氧化层扩散到达金属表面才能发生氢化反应,因此氧化层的厚度与氢化反应的速率有关。由于部分相分解的U-10wt.%Mo合金表面氧化层存在龟裂现象,导致该处氧化层相对于γ相区更薄,氢易于从此处扩散到达氧化物-金属界面发生氢化反应,所以氢化物形核基本都在相变区域,且氢化反应速率远比Y相U-10wt.%Mo合金快；而γ相U-10wt.%Mo合金表面氧化层致密完整,因此存在一个较长的孕育期。实验结果显示,氧化层的结构对U-10wt.%Mo合金与氢的反应有重要的影响。(3)测试了不同Mo含量U-Mo合金的室温力学性能和硬度。结果证实材料的力学性能并不与Mo含量直接相关,而是与其微观组织结构相关。针对混合堆应用环境,测试了U-10wt.%Mo合金在400℃、500℃、600℃下的拉伸力学性能。发现在此温区,材料的强度下降到室温的一半左右。实验同时证实,铸态的U-10wt.%Mo合金塑性较差,这可能与晶界处富集的夹杂物弱化晶界结合强度有关。(4)开展了含孔隙U-10wt.%Mo合金样品粉末冶金制备方法研究。发现在800℃,900℃下铀钼合金的烧结致密化效果不明显,在1100℃下烧结样品才会出现比较快的致密化过程,但是如果想要再提高温度,则可能出现样品熔化。因此,1100℃是比较适宜的温度条件。而对烧结时间的控制则可实现对样品密度的控制。由此找到了制备适当密度样品的工艺方法。(5)测量了固态及多孔U-10wt.%MO合金的热物理性能数据。实验发现,U-1Owt.%Mo合金的热导率随温度的上升而上升,随样品中孔隙率的上升而近似线性下降,其规律复合Loeb方程。作为一种具有潜在应用前景的金属型核燃料材料,其热物理性能对其应用有重要的意义,也是堆物理模拟的关键参数。这些参数将对建立高置信度的模型具有重要的参考价值。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-10
引言  10-12
第一章铀钼合金研究历史及制备工艺技术研究进展(文献综述)  12-36
  1.1 铀钼合金研究历史简介  12-15
  1.2 铀钼合金制备工艺研究现状  15-34
    1.2.1 熔炼铸造  15-16
    1.2.2 组织结构和相变行为  16-17
    1.2.3. 物理性能  17-18
    1.2.4. 基于铀钼系的三元合金研究进展  18
    1.2.5. 铀钼合金粉体制备工艺  18-34
  1.3. 小结  34-36
第二章混合堆背景下铀钼合金的材料设计  36-44
  2.1 引言  36
  2.2 铀及铀合金的辐照效应  36-40
  2.3 成分设计  40-42
    2.3.1 二元合金体系分析  40-42
    2.3.2 三元合金体系分析  42
  2.4 结构设计  42-44
第三章实验方法  44-54
  3.1 样品制备方法  44-47
    3.1.1 铀钼合金及铀钼系三元合金的熔炼铸造及热处理方法  44-45
    3.1.2 多孔U-10wt.%Mo合金的粉末冶金制备方法  45-47
  3.2 样品分析表征方法  47-48
  3.3 热物理性能测试方法  48-53
    3.3.1 密度测量  48-49
    3.3.2 热扩散系数和比热容  49-52
    3.3.3 热膨胀系数  52-53
  3.4 力学性能测试方法  53-54
    3.4.1 室温静载拉伸实验  53
    3.4.2 压缩实验  53
    3.4.3 高温拉伸实验  53
    3.4.4 硬度试验  53-54
第四章铀钼系合金成分设计实验结果  54-78
  4.1 引言  54
  4.2 铀钼二元合金的制备与分析  54-66
    4.2.1 铀钼二元合金的微观组织和相结构  55-59
    4.2.2 铀钼二元合金的室温力学性能和硬度  59-63
    4.2.3 U-10wt.%Mo合金的高温力学性能  63-66
  4.3 铀钼锆和铀钼铌三元合金的热力学相图计算  66-74
    4.3.1 相图计算的热力学模型  67-69
    4.3.2 U-Mo-Zr和 U-Mo-Nb三元合金的热力学参数  69-72
    4.3.3 U-Mo-Zr和U-Mo-Nb三元合金相图计算结果  72-74
  4.4 铀钼锆和铀钼铌三元合金的制备和分析  74-77
  4.5 本章小结  77-78
第五章多孔铀钼合金的制备技术研究  78-98
  5.1 引言  78
  5.2 U-10wt.%Mo合金的氢化机理  78-84
    5.2.1 实验方法  79
    5.2.2 实验结果  79-83
    5.2.3 讨论  83-84
  5.3 U-10wt.%Mo合金的氢化去氢制粉工艺  84-86
  5.4 U-10wt.%Mo合金的真空固相烧结  86-90
    5.4.1 不同烧结温度的影响  86-87
    5.4.2 900℃下烧结时间的影响  87
    5.4.3 1100℃下烧结时间的影响  87-89
    5.4.4 800℃预烧结-1100℃烧结工艺  89-90
  5.5 孔隙率对U-10wt.%Mo合金热物理性能的影响  90-96
    5.5.1 样品准备  90-92
    5.5.2 热扩散率和比热容  92-93
    5.5.3 热膨胀系数与密度变化  93-94
    5.5.4 热导率  94-96
  5.6 含孔隙U-10wt.%Mo合金的室温压缩性能实验  96-97
  5.7 本章小结  97-98
第六章全文总结及结论  98-100
致谢  100-101
参考文献  101-107
附录：攻读博士学位期间发表论文情况  107

混合堆背景下铀钼合金燃料材料的设计与制备技术研究

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