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水镁石—臭氧体系对苯酚溶液的降解效果及臭氧化产物的研究

作　者: 朴海涛
导　师: 尹琳
学　校: 南京大学
专　业: 地球探测与信息技术
关键词: 水镁石臭氧化苯酚碳酸化
分类号: X52
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

本论文基于水镁石—臭氧体系的催化臭氧化技术对水体中有机污染物苯酚进行了臭氧化降解研究,在对水镁石—臭氧体系对于促进水中有机物降解效果及总有机碳(TOC)去除效果进行研究的同时,进一步的探讨了水镁石的加入对于TOC去除率的贡献以及对于臭氧化产物的捕捉与固定。在本文所涉及的实验中,在臭氧化的体系中加入了天然矿物水镁石,并选用苯酚作为催化降解的模拟污染物。固定水镁石的投加量,通过改变苯酚的浓度来研究水镁石对于苯酚的臭氧化的影响及反应的产物。在水镁石溶解性能的实验中,不同产地和来源的水镁石的溶解性具有较大的差异,同一样品不同条件下的溶解性差别也较大。胶体形成、杂质溶解以及分析方法是这种差异可能的影响因素。但多组数据所显示溶解度的数量级是相同的,证明水镁石是一种难容的电解质。水镁石作为低溶碱性矿物,在水溶液中具有缓释效应,可在较长的时间内维持体系在一个弱碱性环境。在苯酚浓度较低的实验中,随着臭氧化的进行,溶液的pH均呈现一个先下降再回升的趋势,验证了苯酚臭氧化会降解成小分子有机酸使体系酸化的理论,证明了水镁石对于体系弱碱性环境维持的重要性。由于苯酚浓度较低,经过一段时间的臭氧化,体系的TOC去除率可以达到90%以上,苯酚已经基本被耗尽。反应的产物中存在镁的碳酸盐,这说明苯酚通过与臭氧和(或)·OH自由基反应,被彻底氧化,分子中的有机碳转变为无机形态——CO2,并被体系中的Mg2+捕获,生成镁的碳酸盐脱离液相进入固相。考虑到这时体系的有机碳去除率均在90%以上,可以认为苯酚已经被完全氧化成无机形态。这一过程可以概括为：(1)水镁石溶解电离出Mg2+和OH-；(2)OH催化臭氧化,苯酚被彻底分解生成无机的H20和C02；(3)Mg2+与CO2结合生成镁的碳酸盐脱离液相；(4)Mg2+浓度降低,水镁石继续溶解持续提供OH-催化臭氧化降解苯酚。这样就形成一个水镁石溶解进入液相——碳酸镁沉淀脱离液相的循环,直至苯酚被完全氧化。在苯酚浓度极高的实验中,溶液pH变化表明,随着苯酚的臭氧化过程和有机酸的形成,水溶液持续酸化,pH在下降过程中的波动,说明水镁石对pH起到一定的调节作用,但由于有机酸浓度太高,水镁石的量不足以中和全部的H+,最终溶液呈酸性。由于苯酚浓度极高,经过长时间的臭氧化,体系的TOC去除率为45%左右,说明体系内仍然存在大量有机质,苯酚并未彻底氧化成无机态。其固体产物主要成分为二水合草酸镁(MgC2O4·2H2O),而水镁石已经被全部消耗,再次证明长时间的臭氧化后仍有有机质剩余,体系中缺少水镁石后臭氧化的效率大大降低。这个过程可以概括为：(1)苯酚降解为草酸使体系酸化；(2)水镁石溶解电离出OH-中和溶液中的H+；(3)Mg2+与草酸跟结合矿化沉淀。据此,在臭氧—苯酚—水镁石这个体系中,水镁石充当两个对于降低有机质含量的重要的角色,一个是水镁石溶解电离出来的OH-调控pH抑制体系的酸化,起到碱催化臭氧化的功效；另一个是水镁石溶解电离出的Mg2+可以与反应的产物草酸根离子(C2O42-)结合矿化沉淀,脱离液相体系。这两部分在上述两个不同的方面对于体系有机质去除率做出贡献。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-7
目录  7-9
第一章前言  9-15
  第一节有机污染水体处理的研究现状  9-10
  第二节臭氧化技术降解水中有机污染物  10-14
    2.1 臭氧  10
    2.2 苯酚臭氧化的预期产物  10-11
    2.3 催化臭氧化技术  11-14
  第三节小结  14-15
第二章实验部分  15-24
  第一节实验所用化学试剂  15-21
    1.1 臭氧  15
    1.2 水镁石  15-20
    1.3 苯酚溶液  20-21
  第二节实验流程  21-22
    2.1 水镁石溶解性能实验  21
    2.2 臭氧化进程  21-22
  第三节分析检测用仪器和条件  22-24
第三章水镁石的溶解性能  24-29
  第一节水镁石在水中的溶解性能  24-26
    1.1 水镁石/Mg(OH)_2样品  24-25
    1.2 实验过程  25
    1.3 实验结果  25-26
  第二节水镁石在臭氧环境中的溶解性能  26-27
    2.1 实验步骤  26-27
    2.2 实验结果  27
  第三节分析与讨论  27-29
第四章体系对较低浓度苯酚去除率的作用  29-37
  第一节水镁石—臭氧体系对1.569g/L苯酚的降解  29-32
    1.1 反应过程中pH的变化  29
    1.2 反应的固体产物  29-31
    1.3 TOC的去除率  31
    1.4 分析与讨论  31-32
  第二节水镁石—臭氧体系对3.137g/L苯酚的降解  32-37
    2.1 体系pH的变化  33
    2.2 反应的固体产物  33-35
    2.3 TOC去除率  35
    2.4 分析与讨论  35-37
第五章体系对较高苯酚去除率的作用  37-48
  第一节水镁石—臭氧体系对47.055g/L苯酚的降解  37-41
    1.1 反应过程中pH的变化  37-38
    1.2 反应的固体产物  38-39
    1.3 TOC去除率  39
    1.4 分析与讨论  39-41
  第二节 C_(phenol)=9.411g/L时,水镁石-苯酚-臭氧体系的产物  41-46
    2.1 体系pH的变化  42
    2.2 体系的固体产物  42-45
    2.3 反应溶液的蒸干产物  45
    2.4 分析与讨论  45-46
  第三节苯酚臭氧化实验小结  46-48
第六章结论  48-50
存在的问题及未完成的研究  50-51
参考文献  51-55
致谢  55-56
附录A 臭氧发生器调试数据  56-60
  1.1 实验装置  56
  1.2 臭氧发生器流速刻度值与湿式气体流量计的流速刻度值的关系  56-57
  1.3 臭氧发生器电流档位与产生臭氧浓度的关系  57-58
  1.4 臭氧发生器产生臭氧浓度与气体流速的关系  58-60
附录B 各组实验中pH的变化  60-61
附录C 本文使用的标准矿物XRD图谱  61-65

水镁石—臭氧体系对苯酚溶液的降解效果及臭氧化产物的研究

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